Eine große Herausforderung der heutigen Zeit ist die Entwicklung von neuen magnetischen Bausteinen für verschiedene Anwendungen, zum Beispiel Datenspeicherung und -verarbeitung oder Signalübertragung und -umwandlung. Die Kontrolle von magnetischen Eigenschaften mit Hilfe eines elektrischen Feldes, basierend auf dem Phänomen des magnetoelektrischen (ME) Effekts, stellt eine gute Alternative zur konventionellen, dissipativen Elektronik dar.

In den letzten Jahren wurden verschiedene Strategien getestet um elektrische und magnetische Parameter zu koppeln. Ein vielversprechender Ansatz um ME Kopplung präzise und direkt zu realisieren ist die Variation der Ladungsträgerkonzentration eines magnetischen Materials mit einer externe Spannung. Dieses Konzept kann man verwirklichen indem eine magnetische Elektrode, vergleichbar dem Arbeitsprinzip eines Feldeffekttransistors, mit einem elektrisch polarisierbaren Festkörper (zum Beispiel einem Di- oder Ferroelektrikum) oder einem flüssigen Elektrolyten geladen wird (engl.: gating).

Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der ME Kopplung an fest/flüssig Grenzflächen in einem Modellsystem bestehend aus La1-xSrxMnO3 (LSMO), einem magnetischen Manganoxid mit Perowskitstruktur, das mit einer ionischen Flüssigkeit (IL) geladen wird. LSMO gehört zur Familie der stark korrelierten Oxide, die eine Vielzahl von magnetischen Zuständen zeigen, welche wiederum stark vom Oxidationszustand der magnetisch koppelnden Manganionen (Mn3+/4+) abhängen. LSMO besitzt einen para- zu ferromagnetischen Phasenübergang etwas oberhalb von Raumtemperatur, was für eine potenzielle Anwendung wünschenswert ist. Mit Hilfe einer externen Spannung kann man den Dotierungsgrad und damit auch den Manganionenoxidationszustand ändern und dadurch das Gleichgewicht der konkurrierenden magnetischen Wechselwirkungen - Doppelaustausch und Superaustausch- modifizieren.

Epitaktische LSMO Dünnschichten (≈ 13 nm) und Ultradünnschichten (≈ 3 nm) wurden durch Large-Distance Magnetron Sputtering (LDMS) auf SrTiO3 Substraten abgeschieden. Diese Abscheidetechnik erlaubt die Herstellung von LSMO-Dünnschichten mit herausragender Qualität in Bezug auf ihre Kristallinität, die Oberflächenrauigkeit und ihre magnetischen Eigenschaften. Die ME Kopplung an der Grenzfläche wurde durch die Kombination von in situ Superconducting Quantum Interference Device (SQUID) Magnetometrie und Cyclovoltammetrie (CV) untersucht. Dieses experimentelle Konzept ermöglicht die quantitative und gleichzeitige Bestimmung der Oberflächenladungskonzentration und der Magnetisierung als Funktion der externen Spannung und der Temperatur.

Die Auswertung der Lade- und Entladeprozesse zeigte, dass die Akkumulation/Verarmung der elektrischen Ladung nicht nur elektrostatisch (elektrische Doppelschichtkapazität) sondern auch elektrochemisch (Redox-Pseudokapazität) verursacht war. Das Auftreten beider Ladungsmechanismen zeigt, dass sich das LSMO/IL System wie ein archetypischer Hybrid-Superkondensator verhält. Oberflächenladungsdichten von bis zu ≈ 300 μC/cm2 erlaubten es die magnetische Antwort der LSMO Schicht robust und flexibel zu kontrollieren.

In LSMO Dünnschichten mit einer Dicke von ≈ 13 nm wurde eine relative Änderung der Magnetisierung ΔM/M von bis zu 33% erreicht, während der Ferromagnetismus (FM) in dünneren Schichten mit ≈ 3 nm Dicke, auf Grund des größeren Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses, vollständig unterdrückt und wiederhergestellt werden konnte. Neben der bemerkenswerten Größe der magnetischen Variation, ermöglicht die Verwendung einer IL ein hohes Maß an Reversibilität, einen niedrigen Energieverbrauch und gute Schaltgeschwindigkeiten während der Ladungs- und Entladungszyklen. Die geschickte Wahl des Spannungsfensters erlaubte es außerdem, das magnetische Signal in- oder gegenphasig bezüglich der Oberflächenladungsmodulation zu manipulieren.

Die beobachtete ME Kopplung an der Grenzfläche kann mit Hilfe der Haupteigenschaften des magnetoelektronischen LSMO Phasendiagramms zumindest qualitativ verstanden werden. Ein in dieser Arbeit vorgeschlagenes mikroskopisches Modell, welches die quantitative Messung des ME-Kopplungskoeffizienten |α| = |ΔM/ΔQ| = 3 μB/h+ berücksichtigt und die bekannte Trennung der magnetischen Phasen einschließt, erlaubt jedoch die präzise und konsistente Beschreibung der Ergebnisse . In diesem Szenario wachsen oder schrumpfen konkurrierende FM und nicht-FM Domänen wechselseitig auf Grund der spannungsinduzierten Ladungsträgervariation.

Zusammenfassend wurden in dieser Dissertation die physikalisch-chemischen Mechanismen der ME-Kopplung an fest/flüssig Grenzflächen aufgeklärt und die gewonnenen Erkenntnisse können weiterführende Untersuchungen im bis jetzt unerschlossenen Forschungsfeld der ME Superkondensatoren ermöglichen.