Bedingt durch ihre hohe Energiedichte und leichte Designs haben Lithium-Ionen-Batterien breite Anwendung für tragbare Elektronik und Elektroautos gefunden. Die ihnen zugrundeliegenden Mechanismen sind jedoch noch nicht vollkommen nachvollzogen. Dies hat die Entwicklung einer Reihe multiphysikalischer Modelle aus verschiedenen Fachdisziplinen motiviert. Diese Dissertation befasst sich mit der Entwicklung eines thermodynamisch konsistenten Phasenfeldmodells zur Untersuchung des elektro-chemo-mechanischen Verhaltens der Elektrodenmaterialien von Lithium-Ionen-Batterien. Im Rahmen der Arbeit wird dazu schrittweise eine Reihe gekoppelter Modelle mit dem Ziel einer realistischeren Beschreibung formuliert. Zunächst wird dazu ein mechanisch gekoppeltes Zweiphasen-Modell für freistehende Elektrodenpartikel entwickelt und für umfassende Studien der chemische Phasenseparation innerhalb des Partikels angewandt. Dabei werden Effekte aus großen Verformungen und konzentrationsabhängigen elastischen Eigenschaften berücksichtigt, was, wie die Arbeit zeigt, großen Einfluss auf die Phasenseparation besitzt. Im nächsten Schritt wird das Modell um elektrochemische Reaktionen auf der Partikeloberfläche sowie um orthotrope Phasenseparation erweitert. Die Reaktionsrate wird dabei durch ein modifiziertes Butler-Volmer-Modell beschrieben, in dem sowohl chemische als auch mechanische Beiträge berücksichtigt werden. Auf Basis dieses Modells werden dann Bruchphänomene des Partikels mittels eines Phasenfeld-Ansatzes untersucht, wobei frische Bruchflächen wiederum chemischen Reaktionen ausgesetzt werden. Schließlich wird ein Modell für in einer Polymermatrix eingebettete Partikel aufgestellt, um die Interaktion zwischen Partikel und umgebendem Material zu beleuchten. Die Implementation dieser Modelle macht sich zwei neuartige Finite-Elemente-Methoden zunutze: das Konzept der Isogeometrischen Analyse und die B-Spline-basierte Finite-Cell-Methode. Der isogeometrische Ansatz wird zur direkten Behandlung der Cahn-Hilliard-Gleichung und der damit verbundenen Kopplungsterme verwendet, die von vierter beziehungsweise dritter Ordnung sind. Aus der Herleitung der Cahn-Hilliard-Gleichung resultiert eine zusätzliche Randbedingung, die erfordert, dass der Normalgradient der Konzentration entlang der Oberfläche verschwindet. Zur Erfassung dieser Bedingung werden zwei Variationsformulierungen entwickelt, basierend auf Lagrangeschen Multiplikatoren und der Nitsche-Methode (für eine Berücksichtigung im schwachen Sinn). Die Finite-Cell-Methode mit kartesischen B-Spline-Netzen hingegen wird für die Simulation von Kompositelektroden mit komplexer Geometrie angewandt. Chemische und mechanische Felder werden im Rahmen dieser Dissertation in einer Vielzahl dreidimensionaler Simulationen vollständig aufgelöst. Diese demonstrieren den Einfluss von Phasenseparation auf Spannungen, Bruchinitiation und -propagation, sowie auf chemische Reaktionsraten. Demnach führt Phasenseparation unter Anderem zu erhöhten Spannungsfeldern und verstärkten Reaktionsraten entlang der Phasengrenzen, und in extremen Fällen zu Rissfortschritt und -verzweigung. Die Arbeit diskutiert eingehend jene Faktoren, die Phasenseparation begünstigen beziehungsweise unterdrücken, zum Beispiel Partikelgröße, Ladungsrate und Materialsteifigkeit.