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Absorptionsspektrometrie zur zeitaufgelösten Untersuchung von Ammoniakverteilungen in Abgas

Stritzke, Felix :
Absorptionsspektrometrie zur zeitaufgelösten Untersuchung von Ammoniakverteilungen in Abgas.
[Online-Edition: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/5976]
Technische Universität Darmstadt , Darmstadt
[Dissertation], (2016)

Offizielle URL: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/5976

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die Anwendung von Selektiver Katalytischer Reduktion (SCR) in modernen Fahrzeugen der Personen- und Güterbeförderung stellt eine Standardmethode zur Minimierung der gesetzlich geregelten Stickoxidemission dar. Die Zugabe einer wässrigen Harnstofflösung in das Abgas erfolgt bestenfalls räumlich homogen, um in einem nachfolgenden SCR-Katalysator in Ammoniak umgewandelt mit Stickoxiden zu reagieren. In der Entwicklungsphase solcher Systeme werden daher Konzentrationsverteilungen von Ammoniak untersucht. Mit zumeist extraktiven Verfahren wird allerdings nicht die nötige Zeitauflösung erreicht, um instationäre Vorgänge abbilden zu können. Eine robuste, selektive und zeitlich hochauflösende Messtechnik ist die Absorptionsspektroskopie mit durchstimmbaren Diodenlasern (TDLAS), die Konzentrationen anhand der resonanten Absorption von IR-Strahlung durch die Zielspezies innerhalb eines sehr kleinen Spektralbereichs messen kann. Diese Arbeit zeigt die Entwicklung und den Einsatz eines In-situ-TDLAS-Systems, mit dem es möglich ist, direkt in Abgasströmungen Ammoniakkonzentrationen mit hoher Zeitauflösung zu messen, ohne die Strömung selbst zu stören. Darüber hinaus wird eine Möglichkeit aufgezeigt, Konzentrationsverteilungen auf Basis mehrerer simultaner Messungen zu errechnen. Im Zuge der Arbeit wurde zunächst die Unsicherheit des spektroskopischen Modells des gewählten molekularen Übergangs von Ammoniak bei 2200nm gegenüber Literaturangaben signifikant verbessert. Das Spektrometer erreicht dadurch eine Gesamtunsicherheit von 5% vom Messwert bei Medientemperaturen bis 550K und 10% bis zur maximalen Einsatztemperatur von 800K. Diese Werte sind für unkalibrierte Absorptionsspektrometer typisch. Weiterhin wurde eine glasfaserbasierte endoskopische Schnittstelle zu Abgasprozessen entworfen. Durch koplanare Anordnung von insgesamt 8 Strahlen und simultane Datenaufzeichnung können durch tomographische Rekonstruktion Ammoniakverteilungen berechnet werden. Das Spektrometer wurde so im industriellen Umfeld an zwei Prüfständen eingesetzt. An einem Heißgasprüfstand wurden die Ergebnisse mit einem extraktiven FTIR-Spektrometer verglichen und dabei mittlere Abweichungen von 2% bestimmt. Außerdem wurden die Robustheit des Spektrometers und die spektroskopische Auslegung auf 2200nm aufgrund zu minimierender Querempfindlichkeiten an einem Dieselmotorprüfstand mit SCR-System getestet, um die Eignung des Systems auch in realem Abgas zu zeigen. Im industriellen Einsatz wurden Nachweisgrenzen von 20-50ppm bei einer Zeitauflösung von 1s und Absorptionslängen <150mm erreicht. Geringere Zeitauflösungen bis 0,001s bei gleichen Nachweisgrenzen wurden im Einkanalbetrieb ohne die Möglichkeit einer Verteilungsbestimmung umgesetzt. Damit wären auch zyklusauflösende Messungen an Motorprüfständen möglich.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2017
Autor(en): Stritzke, Felix
Titel: Absorptionsspektrometrie zur zeitaufgelösten Untersuchung von Ammoniakverteilungen in Abgas
Sprache: Deutsch
Kurzbeschreibung (Abstract):

Die Anwendung von Selektiver Katalytischer Reduktion (SCR) in modernen Fahrzeugen der Personen- und Güterbeförderung stellt eine Standardmethode zur Minimierung der gesetzlich geregelten Stickoxidemission dar. Die Zugabe einer wässrigen Harnstofflösung in das Abgas erfolgt bestenfalls räumlich homogen, um in einem nachfolgenden SCR-Katalysator in Ammoniak umgewandelt mit Stickoxiden zu reagieren. In der Entwicklungsphase solcher Systeme werden daher Konzentrationsverteilungen von Ammoniak untersucht. Mit zumeist extraktiven Verfahren wird allerdings nicht die nötige Zeitauflösung erreicht, um instationäre Vorgänge abbilden zu können. Eine robuste, selektive und zeitlich hochauflösende Messtechnik ist die Absorptionsspektroskopie mit durchstimmbaren Diodenlasern (TDLAS), die Konzentrationen anhand der resonanten Absorption von IR-Strahlung durch die Zielspezies innerhalb eines sehr kleinen Spektralbereichs messen kann. Diese Arbeit zeigt die Entwicklung und den Einsatz eines In-situ-TDLAS-Systems, mit dem es möglich ist, direkt in Abgasströmungen Ammoniakkonzentrationen mit hoher Zeitauflösung zu messen, ohne die Strömung selbst zu stören. Darüber hinaus wird eine Möglichkeit aufgezeigt, Konzentrationsverteilungen auf Basis mehrerer simultaner Messungen zu errechnen. Im Zuge der Arbeit wurde zunächst die Unsicherheit des spektroskopischen Modells des gewählten molekularen Übergangs von Ammoniak bei 2200nm gegenüber Literaturangaben signifikant verbessert. Das Spektrometer erreicht dadurch eine Gesamtunsicherheit von 5% vom Messwert bei Medientemperaturen bis 550K und 10% bis zur maximalen Einsatztemperatur von 800K. Diese Werte sind für unkalibrierte Absorptionsspektrometer typisch. Weiterhin wurde eine glasfaserbasierte endoskopische Schnittstelle zu Abgasprozessen entworfen. Durch koplanare Anordnung von insgesamt 8 Strahlen und simultane Datenaufzeichnung können durch tomographische Rekonstruktion Ammoniakverteilungen berechnet werden. Das Spektrometer wurde so im industriellen Umfeld an zwei Prüfständen eingesetzt. An einem Heißgasprüfstand wurden die Ergebnisse mit einem extraktiven FTIR-Spektrometer verglichen und dabei mittlere Abweichungen von 2% bestimmt. Außerdem wurden die Robustheit des Spektrometers und die spektroskopische Auslegung auf 2200nm aufgrund zu minimierender Querempfindlichkeiten an einem Dieselmotorprüfstand mit SCR-System getestet, um die Eignung des Systems auch in realem Abgas zu zeigen. Im industriellen Einsatz wurden Nachweisgrenzen von 20-50ppm bei einer Zeitauflösung von 1s und Absorptionslängen <150mm erreicht. Geringere Zeitauflösungen bis 0,001s bei gleichen Nachweisgrenzen wurden im Einkanalbetrieb ohne die Möglichkeit einer Verteilungsbestimmung umgesetzt. Damit wären auch zyklusauflösende Messungen an Motorprüfständen möglich.

Ort: Darmstadt
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 16 Fachbereich Maschinenbau
16 Fachbereich Maschinenbau > Fachgebiet Reaktive Strömungen und Messtechnik (RSM)
Hinterlegungsdatum: 19 Mär 2017 20:55
Offizielle URL: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/5976
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-59760
Gutachter / Prüfer: Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Schulz, Prof. Dr. Christof
Datum der Begutachtung bzw. der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 12 Oktober 2016
Alternatives oder übersetztes Abstract:
AbstractSprache
The application of selective catalytic reduction (SCR) in modern vehicles is a state-of-the-art method to reduce nitric oxides (NOx) emissions, which are limited by law. Here an aqueous urea solution is added to the exhaust to react with the nitric oxides in a subsequent catalyst, where it has formed a spatially homogeneous ammonia distribution at its best. Ammonia distributions are therefore analyzed in the design phase of these systems. But conventional extractive methods are not able to resolve temporally transient phenomena due to their limited temporal resolution. One robust, selective and temporally highly resolving technique is the tunable diode laser absorption spectroscopy (TDLAS), which can measure concentrations by resonant absorption of narrowband infrared radiation by the desired species. This work shows the development and application of an in-situ-TDLAS-system capable of detecting ammonia concentrations with a high temporal resolution directly in the exhaust gas without disturbing the flow. In addition to that a possibility to derive concentration distributions based on multiple simultaneous measurements is shown. First of all the uncertainty of the spectroscopic reference dataset of ammonia at the chosen transition of 2200nm has been improved significantly. The spectrometer achieves an overall uncertainty of 5% of the metered value in gas temperatures up to 550K and 10% up to the maximum gas temperature of 800K. These values are typical for uncalibrated spectrometers. Furthermore a fiber-coupled endoscopic interface to the process has been designed. With coplanar placement of 8 laser beams and simultaneous data acquisition the ammonia concentration distributions can be calculated via a tomographic reconstruction algorithm. The spectrometers has been used in two industrial applications like this. At a hot gas test rig the results could be compared with an extractive FTIR-spectrometer showing agreement within 2% by average. Moreover the robustness of the spectrometer and the suitability of the chosen wavelength of 2200nm regarding cross-sensitivity have been tested at a diesel engine test rig with SCR system to prove the usability of the spectrometer within real exhaust gas applications. Detection limits of 20-50ppm with a temporal resolution of 1s and absorption lengths <150mm were achieved in both applications. Lower temporal resolutions down to 0,001s could be realized as a single channel spectrometer without the possibility to reconstruct concentration distributions. This would enable cycle resolving measurements at engine test rigs.Englisch
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