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Röntgen-Thomson-Streuung an warmem dichten Kohlenstoff

Helfrich, Jan (2016)
Röntgen-Thomson-Streuung an warmem dichten Kohlenstoff.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Bei warmer dichter Materie (WDM) handelt es sich um den Übergangsbereich von Festkörpern hin zu dichten Plasmen. Die Vorkommen von WDM sind in Planetenkernen, deren Mantelregionen oder in den Oberflächenregionen von Weißen und Brauen Zwergen. Dabei ist die Beschreibung mit den typischen Ansätzen der Festkörperphysik und der Plasmaphysik nur sehr bedingt möglich. Durch die hohen Drücke und Temperaturen an diesen Orten ist eine Untersuchung im Labor schwierig, da diese Bedingungen aufgrund der verfügbaren Präparationstechniken nur für kleine Proben und kurze Zeiträume erreichbar sind. Auf der Erde wird in Experimenten zur Trägheitsfusion der Bereich der WDM während des Aufheizens und vor dem Starten der Fusion durchlaufen. Bei diesen Experimenten ist das zu zündende Deuterium-Tritium-Gemisch von hochdichtem Kohlenstoff oder Kunststoffen ummantelt. Dabei werden die festen Proben von einem ersten Schock geheizt und verflüssigt, bevor die eigentliche Kompression startet. Gerade für das Verstehen des Verhaltens von Kohlenstoff nach diesem ersten Schock und der damit eintretenden Phasenänderung sind Messungen an Kohlenstoff von elementarer Bedeutung, um die Trägheitsfusion zum Erfolg zu führen. Diese Arbeit befasst sich mit der Messung von Kohlenstoff im Bereich der WDM, um den Phasenübergang zu charakterisieren. Diese Messungen können im nächsten Schritt mit theoretischen Beschreibungen verglichen werden, womit diese weiterentwickelt werden können.

Behandelt werden zwei Experimente, in denen Kohlenstoff im Bereich der WDM untersucht wurde bei Dichten von 3,30 g/cm³ bis 4,30 g/cm³, Drücken zwischen 100 GPa und 200 GPa und Temperaturen von 5000 K bis 11000 K. Der Zustand der WDM wurde dabei mittels lasergetriebener Schockwellen erreicht. Die Untersuchung erfolgte durch Messen des Strukturfaktors, der mittels Röntgen-Thomson-Streuung (X-ray Thomson Scattering, XRTS) bestimmt wurde.

Im ersten Experiment, das am Rutherford Appleton Laboratory im Vereinigten Königreich durchgeführt wurde, sind Graphitproben nahe der natürlichen Dichte (2,25 g/cm³) und mit reduzierter Dichte (1,30 g/cm³ und 1,84 g/cm³) eingesetzt worden, um im komprimierten Zustand verschiedene Temperaturen zu erreichen ((5700 +-600) K bis (14500 +-1700) K nach HELIOS Hydro-Simulationen). Während des Kompressionsvorgangs wurden die Proben zunächst auf ihre natürliche Dichte komprimiert, wodurch sich die interne Energie erhöhte, bevor die eigentliche Kompression stattfand. Der erreichte Endzustand wurde mittels XRTS in Rückstreugeometrie vermessen. Dabei ließ sich direkt der Strukturfaktor bestimmen, der als Maß der Ionenordnung und der Teilchenbewegung gesehen werden kann. Über ihn lässt sich die Phase einer Probe und die Temperatur einer Flüssigkeit bestimmen. Zur Erzeugung der für diese Messmethode erforderlichen Röntgenstrahlung wurde ein Strahl des Vulcan Lasersystems auf eine Vanadiumfolie fokussiert, wodurch diese K-Alpha Strahlung bei 4952 eV emittierte. Mit dem beobachteten Streuwinkel von 126° und der Photonenenergie ergab sich ein Streuvektor k von 4,47E10 1/m. Dieser wurde so gewählt, dass er in einem Bereich liegt, in dem sich der Strukturfaktor während der Phasenänderung sehr stark ändert und nicht von Bragg-Peaks des ungeschockten Graphits überlagert wird. Bei diesem Experiment konnte gezeigt werden, dass es mit Laserintensitäten von 10 TW/cm² möglich war, Proben mit reduzierter Dichte zu verflüssigen. Proben mit natürlicher Dichte sind hingegen fest geblieben. Die unterschiedlichen Temperaturen im komprimierten Material resultierten aus einer erhöhten Entropie während der Kompression, für Proben mit reduzierter Dichte. Der Druck und die Dichte waren im Endzustand für feste und flüssige Proben vergleichbar.

Aufbauend auf diesen Erkenntnissen wurde ein zweites Experiment an der Linac Coherent Light Source am Stanford Linear Accelerator Center in Kalifornien, USA durchgeführt. Die Vorteile des Einsatzes eines Röntgen-Freie-Elektronen-Lasers gegenüber einer lasergetriebenen Röntgenquelle sind ultrakurze Pulse, eine variable Photonenenergie und eine äußerst schmale Energiebandbreite von 0,3% bei etwa 3E12 Photonen pro Puls. Rückstreuspektren konnten damit in einer bisher unerreichten Qualität aufgenommen werden, die aufgrund der 50 fs Pulse einer Momentaufnahme entsprechen. Die Kompression erfolgte erneut mit lasergetriebenen Schockwellen, mit Intensitäten von 7 TW/cm² und 14 TW/cm². Um im Endzustand verschiedene Temperaturen zu erreichen, wurden Graphitproben mit Dichten von 1,53 g/cm³, 1,84 g/cm³ und 2,21 g/cm³ komprimiert. Durch die Verwendung von Photonenenergien von 4500 eV und 6000 eV und verschiedenen Streuwinkeln konnten im Experiment die Streuvektoren k1 = 4,12E10 1/m, k2 = 4,39E10 1/m, k3 = 4,43E10 1/m, k4 = 5, 36E10 1/m, k5 = 5,58E10 1/m und k6 = 5,76E10 1/m untersucht werden. Dies ist aufgrund der Energiebandbreite und Winkelverteilung möglich, die viel schmaler als die von lasergetriebenen Röntgenquellen ist. Die Strukturfaktormessungen für Streuvektoren von 5E10 1/m bis 6E10 1/m lagen teils um einen Faktor 2 über dem erwarteten Wert. Dies ist auf Reststrukturen von komprimiertem Graphit oder der Formation von kubischen oder hexagonalen Diamant zurückzuführen, die das elastische Streusignal von flüssigem Kohlenstoff überlagerten. Das Vorhandensein einer Diamantstruktur erlaubte es, mittels Röntgenbeugung direkt die Dichte im geschockten Zustand zu bestimmen. Die zusätzliche Messung der Schockgeschwindigkeit ermöglichte eine genaue Positionsbestimmung im Dichte-Druck-Phasendiagramm im Bereich von (3,73+-0,11) g/cm³ bis (4,54+-0,13) g/cm³ und Drücken von (87+-5) GPa und (195+-6) GPa. Durch den weiteren Vergleich der gemessenen Strukturfaktoren mit DFT-MD Simulationen ist eine Temperaturzuordnung für den flüssigen Kohlenstoff und damit eine Positionsbestimmung im Temperatur-Druck-Phasendiagramm möglich. Abschließend sind diese Ergebnisse mit simulierten Phasendiagrammen verglichen worden. Unabhängig von der Ausgangsdichte variierte der gemessene Strukturfaktor zwischen 0,46+-0,02 und 0,92+-0,05 für k1 = 4,12E10 1/m. Dies entspricht Temperaturen von (5300 +100 -100) K bis (11100 +5700 -1400) K. Die Strukturfaktormessungen aller Streuvektoren zeigen für geschockte Proben mit reduzierter Dichte und Laserintensitäten von 14 TW/cm², trotz möglicher Signalüberlagerungen noch eine Übereinstimmung des allgemeinen Verlaufs der DFT-MD Simulationen, da diese die größte Entropie erfahren haben, damit am Wärmsten sind und am wenigsten Reststrukturen enthalten.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2016
Autor(en): Helfrich, Jan
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Röntgen-Thomson-Streuung an warmem dichten Kohlenstoff
Sprache: Deutsch
Referenten: Roth, Prof. Dr. Markus ; Boine-Frankenheim, Prof. Dr. Oliver
Publikationsjahr: 2016
Ort: Darmstadt
Datum der mündlichen Prüfung: 14 November 2016
URL / URN: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/5810
Kurzbeschreibung (Abstract):

Bei warmer dichter Materie (WDM) handelt es sich um den Übergangsbereich von Festkörpern hin zu dichten Plasmen. Die Vorkommen von WDM sind in Planetenkernen, deren Mantelregionen oder in den Oberflächenregionen von Weißen und Brauen Zwergen. Dabei ist die Beschreibung mit den typischen Ansätzen der Festkörperphysik und der Plasmaphysik nur sehr bedingt möglich. Durch die hohen Drücke und Temperaturen an diesen Orten ist eine Untersuchung im Labor schwierig, da diese Bedingungen aufgrund der verfügbaren Präparationstechniken nur für kleine Proben und kurze Zeiträume erreichbar sind. Auf der Erde wird in Experimenten zur Trägheitsfusion der Bereich der WDM während des Aufheizens und vor dem Starten der Fusion durchlaufen. Bei diesen Experimenten ist das zu zündende Deuterium-Tritium-Gemisch von hochdichtem Kohlenstoff oder Kunststoffen ummantelt. Dabei werden die festen Proben von einem ersten Schock geheizt und verflüssigt, bevor die eigentliche Kompression startet. Gerade für das Verstehen des Verhaltens von Kohlenstoff nach diesem ersten Schock und der damit eintretenden Phasenänderung sind Messungen an Kohlenstoff von elementarer Bedeutung, um die Trägheitsfusion zum Erfolg zu führen. Diese Arbeit befasst sich mit der Messung von Kohlenstoff im Bereich der WDM, um den Phasenübergang zu charakterisieren. Diese Messungen können im nächsten Schritt mit theoretischen Beschreibungen verglichen werden, womit diese weiterentwickelt werden können.

Behandelt werden zwei Experimente, in denen Kohlenstoff im Bereich der WDM untersucht wurde bei Dichten von 3,30 g/cm³ bis 4,30 g/cm³, Drücken zwischen 100 GPa und 200 GPa und Temperaturen von 5000 K bis 11000 K. Der Zustand der WDM wurde dabei mittels lasergetriebener Schockwellen erreicht. Die Untersuchung erfolgte durch Messen des Strukturfaktors, der mittels Röntgen-Thomson-Streuung (X-ray Thomson Scattering, XRTS) bestimmt wurde.

Im ersten Experiment, das am Rutherford Appleton Laboratory im Vereinigten Königreich durchgeführt wurde, sind Graphitproben nahe der natürlichen Dichte (2,25 g/cm³) und mit reduzierter Dichte (1,30 g/cm³ und 1,84 g/cm³) eingesetzt worden, um im komprimierten Zustand verschiedene Temperaturen zu erreichen ((5700 +-600) K bis (14500 +-1700) K nach HELIOS Hydro-Simulationen). Während des Kompressionsvorgangs wurden die Proben zunächst auf ihre natürliche Dichte komprimiert, wodurch sich die interne Energie erhöhte, bevor die eigentliche Kompression stattfand. Der erreichte Endzustand wurde mittels XRTS in Rückstreugeometrie vermessen. Dabei ließ sich direkt der Strukturfaktor bestimmen, der als Maß der Ionenordnung und der Teilchenbewegung gesehen werden kann. Über ihn lässt sich die Phase einer Probe und die Temperatur einer Flüssigkeit bestimmen. Zur Erzeugung der für diese Messmethode erforderlichen Röntgenstrahlung wurde ein Strahl des Vulcan Lasersystems auf eine Vanadiumfolie fokussiert, wodurch diese K-Alpha Strahlung bei 4952 eV emittierte. Mit dem beobachteten Streuwinkel von 126° und der Photonenenergie ergab sich ein Streuvektor k von 4,47E10 1/m. Dieser wurde so gewählt, dass er in einem Bereich liegt, in dem sich der Strukturfaktor während der Phasenänderung sehr stark ändert und nicht von Bragg-Peaks des ungeschockten Graphits überlagert wird. Bei diesem Experiment konnte gezeigt werden, dass es mit Laserintensitäten von 10 TW/cm² möglich war, Proben mit reduzierter Dichte zu verflüssigen. Proben mit natürlicher Dichte sind hingegen fest geblieben. Die unterschiedlichen Temperaturen im komprimierten Material resultierten aus einer erhöhten Entropie während der Kompression, für Proben mit reduzierter Dichte. Der Druck und die Dichte waren im Endzustand für feste und flüssige Proben vergleichbar.

Aufbauend auf diesen Erkenntnissen wurde ein zweites Experiment an der Linac Coherent Light Source am Stanford Linear Accelerator Center in Kalifornien, USA durchgeführt. Die Vorteile des Einsatzes eines Röntgen-Freie-Elektronen-Lasers gegenüber einer lasergetriebenen Röntgenquelle sind ultrakurze Pulse, eine variable Photonenenergie und eine äußerst schmale Energiebandbreite von 0,3% bei etwa 3E12 Photonen pro Puls. Rückstreuspektren konnten damit in einer bisher unerreichten Qualität aufgenommen werden, die aufgrund der 50 fs Pulse einer Momentaufnahme entsprechen. Die Kompression erfolgte erneut mit lasergetriebenen Schockwellen, mit Intensitäten von 7 TW/cm² und 14 TW/cm². Um im Endzustand verschiedene Temperaturen zu erreichen, wurden Graphitproben mit Dichten von 1,53 g/cm³, 1,84 g/cm³ und 2,21 g/cm³ komprimiert. Durch die Verwendung von Photonenenergien von 4500 eV und 6000 eV und verschiedenen Streuwinkeln konnten im Experiment die Streuvektoren k1 = 4,12E10 1/m, k2 = 4,39E10 1/m, k3 = 4,43E10 1/m, k4 = 5, 36E10 1/m, k5 = 5,58E10 1/m und k6 = 5,76E10 1/m untersucht werden. Dies ist aufgrund der Energiebandbreite und Winkelverteilung möglich, die viel schmaler als die von lasergetriebenen Röntgenquellen ist. Die Strukturfaktormessungen für Streuvektoren von 5E10 1/m bis 6E10 1/m lagen teils um einen Faktor 2 über dem erwarteten Wert. Dies ist auf Reststrukturen von komprimiertem Graphit oder der Formation von kubischen oder hexagonalen Diamant zurückzuführen, die das elastische Streusignal von flüssigem Kohlenstoff überlagerten. Das Vorhandensein einer Diamantstruktur erlaubte es, mittels Röntgenbeugung direkt die Dichte im geschockten Zustand zu bestimmen. Die zusätzliche Messung der Schockgeschwindigkeit ermöglichte eine genaue Positionsbestimmung im Dichte-Druck-Phasendiagramm im Bereich von (3,73+-0,11) g/cm³ bis (4,54+-0,13) g/cm³ und Drücken von (87+-5) GPa und (195+-6) GPa. Durch den weiteren Vergleich der gemessenen Strukturfaktoren mit DFT-MD Simulationen ist eine Temperaturzuordnung für den flüssigen Kohlenstoff und damit eine Positionsbestimmung im Temperatur-Druck-Phasendiagramm möglich. Abschließend sind diese Ergebnisse mit simulierten Phasendiagrammen verglichen worden. Unabhängig von der Ausgangsdichte variierte der gemessene Strukturfaktor zwischen 0,46+-0,02 und 0,92+-0,05 für k1 = 4,12E10 1/m. Dies entspricht Temperaturen von (5300 +100 -100) K bis (11100 +5700 -1400) K. Die Strukturfaktormessungen aller Streuvektoren zeigen für geschockte Proben mit reduzierter Dichte und Laserintensitäten von 14 TW/cm², trotz möglicher Signalüberlagerungen noch eine Übereinstimmung des allgemeinen Verlaufs der DFT-MD Simulationen, da diese die größte Entropie erfahren haben, damit am Wärmsten sind und am wenigsten Reststrukturen enthalten.
Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

In this thesis, the behavior of carbon in the warm dense matter (WDM) regime is investigated. WDM is the transition regime between a solid dense material and a hot dense plasma. In this research area the description with typical methods from solid state physics and plasma physics is complicated or impossible. WDM conditions can be found in planet cores, their mantle regions or in the surface regions of white and brown dwarfs. Due to the natural places where material in this condition is occurring, a laboratory study is limited to small and briefly available samples. For example the WDM state is reached in experiments for inertial confinement fusion during the heating process for the ignition of the fusion. For these pre-ignition processes the behaviour of carbon is of fundamental importance, because the deuterium-tritium fuel is encapsulated by high-density carbon or plastic. The samples are heated up from a first shock and reach the liquid phase before the final compression starts. Of special interest is the behavior of carbon after this first shock and the initialized phase change to realize the fusion. Due to this, this thesis deals with the analysis of the phase transition of carbon in the WDM regime. Further measurements are of importance for testing theoretical models of the phase diagram of carbon under these conditions and the prediction beyond them.

The presented work includes two experiments that have investigated carbon in the WDM regime at densities between 3.30 g/cm³ and 4.30 g/cm³ , pressures between 100 GPa and 200 GPa, and temperatures of 5000 K and 11000 K. The WDM phase was achieved with laser-driven shock waves. The study and characterization of the material was done via the ion-ion structure factor, which was determined by X-ray Thomson Scattering (XRTS).

One first experiment was performed at Rutherford Appleton Laboratory in the United Kingdom, where graphite samples close to the natural density (2.25 g/cm³ ) and samples with reduced density (1.30 g/cm³ and 1.84 g/cm³ ) were used to reach different temperatures in the compressed state. HELIOS hydro-simulations predicted a temperature from (5700 +-600) K to (14500 +-1700) K. The samples were compressed to their natural density first while the internal energy increased before the compression to the final state begins. The phase was determined by the ion-ion-structure factor, which describes the order and disorder in a system. It was measured by XRTS in a backscattering geometry. With this information, for example the phase and the temperature of a liquid can be determined. For the X-ray generation, a short-pulse beam of the Vulcan laser was focused on a vanadium foil. This leads to emission of K-Alpha line radiation from vanadium with a photon energy of 4952 eV. The used scattering angle of 126° and the photon energy result in a scattering vector k of 4.47E10 1/m. This scattering vector was chosen because in this region the ion-ion structure factor changes significantly during the phase change at this point and the scattering signal is not superimposed by the Bragg peak of graphite with the natural density. The experiment has shown that it is possible to generate liquid carbon from samples with reduced density and that samples with natural density remain solid with a laser intensity of 10 TW/cm². Different temperatures in the final state result from the higher entropy during the compression process of samples with a reduced density. Both pressure and density in the final state are comparable for all samples.

Based on these results a second experiment at an X-ray free-electron-laser (XFEL) the Linac Coherent Light Source at the Stanford Linear Accelerator Center in California, USA, was performed. The advantages of an XFEL are ultra-short pulses, a variable photon energy, and an extremely small spectral bandwidth of 0.3% with about 3E12 photons per pulse. Thus, it was possible to get backscattering spectra of unprecedented quality. Because of the 50 fs pulses, the resulting spectra are snapshots of the current state. The compression was achieved with laser driven shock waves, with intensities of 7 TW/cm² and 14 TW/cm². To reach different final temperatures, carbon samples with different initial densities of 1.53 g/cm³ , 1.84 g/cm³ , and 2.21 g/cm³ were used. Due to photon energies of 4 500 eV and 6 000 eV, different scattering angles, and the advantages of the small spectral bandwidth, multiple scattering wave vectors k1 = 4.12E10 1/m, k2 = 4.39E10 1/m, k3 = 4.43E10 1/m, k4 = 5.36E10 1/m, k5 = 5.58E10 1/m and k6 = 5.76E10 1/m could be measured in the experiment. The use of multiple scattering angles was possible since the spectral bandwidth and angular distribution of the XFEL is much narrower than that of laser driven X-ray sources. The structure factor measurements for scattering vectors from 5E10 1/m to 6E10 1/m were by a factor 2 above the expected values. This can be explained by an increased elastic scattering signal that was created by Bragg scattering caused by remaining structures of compressed graphite or the formation of cubic or hexagonal diamond. This signal overlaps with the XRTS signal from liquid carbon. The presence of a diamond structure allowed the direct measurement of the final density of the shocked state by X-ray diffraction. With the additional measurement of the shock velocity, the accurate position in the density-pressure-diagram was determined in the regime between (87+-5) GPa and (195 +-6) GPa and densities from (3.73 +-0.11) g/cm³ to (4.54 +-0.13) g/cm³. By additional comparison of the measured structure factors with DFT-MD simulations, a temperature mapping for liquid carbon was possible and thus allowed a position determination in the temperature-pressure-diagram. Independent of the initial density the measured structure factor varied between 0.46 +-0.02 and 0.92 +-0.05 for k = 4.12E10 1/m. This corresponds to temperatures of (5300 +100 -100) K to 11100 +5700 -1400 K. The structure factor measurements of all scattering wave vectors allowed, despite possible signal interference, a confirmation of the general course of the DFT-MD simulations for shocked samples with reduced density and an intensity of 14 TW/cm². This shocked samples have the lowest influencing structures inside.

Englisch
Freie Schlagworte: Warme Dichte Materie, WDM, Plasma, Plasmaphysik, Laser, FEL, Freie Elektron Laser, Kohlenstoff, XRTS, Röntgen-Thomson-Streuung, DFT-MD
Schlagworte:
Einzelne SchlagworteSprache
warm dense matter, WDM, plasma, plasmaphysics, laser, FEL, free electron laser, carbon, XRTS, X-ray Thomson Scatteringnicht bekannt
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-58103
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 550 Geowissenschaften
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 05 Fachbereich Physik
05 Fachbereich Physik > Institut für Kernphysik
05 Fachbereich Physik > Institut für Kernphysik > Experimentelle Kernphysik > Laser- und Plasmaphysik
05 Fachbereich Physik > Institut für Kernphysik > Experimentelle Kernphysik
Hinterlegungsdatum: 18 Dez 2016 20:55
Letzte Änderung: 18 Dez 2016 20:55
PPN:
Referenten: Roth, Prof. Dr. Markus ; Boine-Frankenheim, Prof. Dr. Oliver
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 14 November 2016
Schlagworte:
Einzelne SchlagworteSprache
warm dense matter, WDM, plasma, plasmaphysics, laser, FEL, free electron laser, carbon, XRTS, X-ray Thomson Scatteringnicht bekannt
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