Ladungsträgerdynamik an der organisch/anorganischen Grenzfläche in Farbstoffsolarzellen – Eine auf Ultrakurzzeit-Spektroskopie basierende Studie neuer Absorber-Konzepte

Schütz, Robert (2014)
Ladungsträgerdynamik an der organisch/anorganischen Grenzfläche in Farbstoffsolarzellen – Eine auf Ultrakurzzeit-Spektroskopie basierende Studie neuer Absorber-Konzepte.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

URL / URN: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/4176

Kurzbeschreibung (Abstract)

Diese Arbeit befasst sich mit der spektroskopischen Charakterisierung von organisch/anorganischen Hybridgrenzflächen mit photovoltaischer Relevanz. Hierin werden neue Lichtabsorber-Konzepte für Farbstoffsolarzellen untersucht, welche besondere strukturelle und spektrale Eigenschaften für eine gesteigerte Ladungssammlung aufweisen. Dabei sind vergleichbare, heterogene Hybridgrenzflächen und die dort ablaufenden elektronischen Prozesse von großem Interesse für die molekulare Elektronik im Allgemeinen. Die Charakterisierung der Absorber/Halbleiter-Grenzflächen selbst und der lichtinduzierten Ladungsträger-Erzeugung, -Trennung und der frühen -Rekombination stehen im Mittelpunkt dieser Studie. Diese Elektronentransferprozesse werden hauptsächlich mittels zweier komplementärer Ultrakurzzeit-Methoden auf der sub-Pikosekunden-Zeitskala verfolgt: Der Transienten Absorption und der zeitaufgelösten Terahertz-Spektroskopie. Die initiale Elektroneninjektion vom diskreten Energieniveau des molekularen Farbstoff-Donors in das Leitungsbandkontinuum des Halbleiter-Akzeptors lässt sich hierin als lichtinduzierter, heterogener Elektronentransfer nach der Marcus-Theorie beschreiben. Für ein vollständigeres Bild wird die Dynamik mit Erkenntnissen aus verschiedenen stationären Charakterisierungen, u.a. Photoelektronenspektroskopie und theoretischen Berechnungen verknüpft und mit Zellparametern von kompletten Farbstoffsolarzellen in Übereinklang gebracht. Mit den sogenannten Semi-Squarainen wird eine vollkommen neue Klasse von rein organischen Farbstoffen mit starkem Donor-π-Akzeptor-Charakter und herausragenden Eigenschaften vorgestellt. Eine Serie von verschiedenen Semi-Squarainen wird in Anlehnung an die „Grätzel-Zelle“ an kolloidale Titandioxidfilme als Halbleiterbasis adsorbiert. Die chemische Umgebung dieses Interfaces wird durch vielfältige, praxisnahe Einflüsse variiert und Auswirkungen auf die Ladungsträgerdynamik diskutiert, um ein tieferes Verständnis für die physikalische Grenzflächen-Chemie zu erlangen. Mit einem rein organischen, bichromophoren Farbstoffantennen-Modellsystem wird eine Ko-Sensibilisierungs-Variante mit Förster-Resonanzenergietransfer-Fähigkeit und gleichzeitig vermindertem Raumanspruch auf der Halbleiteroberfläche vorgestellt. In diesem Ansatz werden zwei komplementär absorbierende Chromophore über einen zentralen Gerüstbaustein zu einem Molekül vereint und an Zinkoxid-Nanostangen-Felder gebunden, die als vielversprechende Kandidaten für Elektronen-Akzeptoren und Elektrodenmaterial in Hybrid-Solarzellen gehandelt werden.

Typ des Eintrags:

Dissertation

Erschienen:

2014

Autor(en):

Schütz, Robert

Art des Eintrags:

Erstveröffentlichung

Titel:

Ladungsträgerdynamik an der organisch/anorganischen Grenzfläche in Farbstoffsolarzellen – Eine auf Ultrakurzzeit-Spektroskopie basierende Studie neuer Absorber-Konzepte

Sprache:

Deutsch

Referenten:

Jaegermann, Prof. Dr. W. ; Hannappel, Prof. Dr. T.

Publikationsjahr:

September 2014

Datum der mündlichen Prüfung:

3 März 2014

URL / URN:

http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/4176

Kurzbeschreibung (Abstract):

Alternatives oder übersetztes Abstract:

Alternatives Abstract

Sprache

This thesis deals with the spectroscopic characterization of organic/inorganic hybrid interfaces with relevance for photovoltaic applications. Herein, new light-absorber concepts for dye solar cells with enhanced structural and spectral properties for increased charge collection are investigated. For molecular electronics in general, similar heterogeneous hybrid interfaces and the electronic processes occurring there are of great interest. This study focusses on the characterization of the absorber/semiconductor interfaces themselves and the light-induced charge carrier generation, separation and early recombination. These electron transfer processes are followed mainly by two complementary ultrafast time resolved techniques on the sub-picosecond time scale: Transient absorption spectroscopy and optical-pump terahertz-probe spectroscopy. The initial electron injection from the discrete energy level of the molecular donor dye into the conduction band of the semiconductor continuum acceptor states can be described herein as light-induced heterogeneous electron transfer according to Marcus theory. For a more complete picture the dynamics are associated with findings from various steady state characterizations, e.g. photoelectron spectroscopy and theoretical calculations and brought in line with cell parameters of working dye solar cells. With the so-called semi-squaraines an entirely new class of purely organic dyes is introduced with a strong donor-π-acceptor character and outstanding features. In accordance with the "Grätzel cell" a series of modified semi-squaraines is adsorbed onto colloidal titanium dioxide films as semiconductor basis. To gain a deeper insight into the interfacial physical chemistry the chemical environment of this interface is varied by diverse, practical effects and the impacts on carrier dynamics are discussed. A purely organic bichromophoric antenna model dye system with Förster Resonance Energy Transfer capability is presented as a smart, alternative co-sensitizing approach with reduced space claim at the semiconductor surface. Herein, two complementary light absorbing chromophores are conjoined via a central building block to one single sensitizer molecule and bound to zinc oxide nanorod arrays which are promising candidates for electron acceptors and electrode material in hybrid solar cells.

Englisch

Freie Schlagworte:

Ladungsträgerdynamik, Farbstoffsolarzelle, Grenzfläche, Ultrakurzzeit-Spektroskopie

URN:

urn:nbn:de:tuda-tuprints-41768

Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC):

500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie

Fachbereich(e)/-gebiet(e):

11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft > Fachgebiet Oberflächenforschung

Hinterlegungsdatum:

16 Nov 2014 20:55

Letzte Änderung:

16 Nov 2014 20:55

PPN:

Referenten:

Jaegermann, Prof. Dr. W. ; Hannappel, Prof. Dr. T.

Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung:

3 März 2014

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