Synthese und funktionelle Eigenschaften nanostrukturierter Ceroxidmaterialien

Naumann, Meike (2014)
Synthese und funktionelle Eigenschaften nanostrukturierter Ceroxidmaterialien.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

URL / URN: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/4097

Kurzbeschreibung (Abstract)

In der vorliegenden Arbeit werden nanostrukturierte Ceroxidhohlfasern mittels einer 1D Templatsynthese unter Verwendung elektrogesponnener Polymerfasern hergestellt. Hierzu werden elektrogesponnene Faserfliese aus einer Polymerlösung mit einer cerhaltigen Sol-Lösung benetzt und getrocknet. Im Anschluss wird das Polymer entweder durch thermische Behandlung oder die Anwendung eines Sauerstoffplasmas aus dem zuvor erhaltenen Ceroxid/Polmerfaser Hybridmaterial entfernt. Hierdurch kann dann eine Ceroxid-Holfaserstruktur erhalten werden. Diese Strukturen wurden zeigen eine spezifische Oberfläche von 89 m2 g-1. XRD, TEM und SAED Untersuchungen zeigen eine vollständig nanokristalline Struktur. Aus Raman-Untersuchungen kann ein kubischer Fluorid-Typ für das so erhaltene Ceroxid bestimmt werden Das so erhaltene Material zeigt eine photokatalytische Aktivität im Vis-Bereich des elektromagnetischen Spektrums beim Abbau von Methylenblau. Diese Aktivität kann durch eine Dotierung des Ceroxids während des Sol-Gel-Prozesses mit Übergangsmetall- und Seltenerdmetallionen weitestgehend gesteigert werde. Durchgeführte XRD und TEM-Untersuchungen weisen auch hier wieder eine vollständige Nanokristallinität nach. Mittels Raman-Spektroskopie kann auch bei hohen Dotierungsgraden (bis 22%) keine Phasenseparation nachgewiesen werden. Es zeigt sich, dass die photokatalytische Aktivität mit abnehmender Kristallitgröße und zunehmender Gitteraufweitung zunimmt. Zusätzlich zur photokatalytischen Aktivität ist die katalytische Aktivität von reinem Ceroxid, sowie Mischoxiden aus Ceroid und Zirkoniumoxid am Beispiel der Direktsynthese von Dimethylcarboxilat ohne Wasserzusatz untersucht worden. Hier zeigt sich keine direkte Abhängigkeit des Umsatzes vom Grad der Dotierung. Es kann aber eine Abhängigkeit des Umsatzes vom Darstellungsverfahrens des cer- und zikoniumhaltigen Katalysators festgestellt werden. In weiteren Untersuchungen sind die Sensoreigenschaften des hergestellten Material gegenüber Sauerstoff getestet worden. Hierbei kann ein Anstieg des elektrischen Widerstandes des als Chemiresistor verwendeten Ceroxids (n-Typ Halbleiter) bei Temperaturen oberhalb von 700 °C beobachtet werden. Die durchgeführten Meßreihen zeigen eine Abnahme der Sensorantwort mit Ni(II)- oder Gd(III)-Ionen.

Typ des Eintrags:

Dissertation

Erschienen:

2014

Autor(en):

Naumann, Meike

Art des Eintrags:

Erstveröffentlichung

Titel:

Synthese und funktionelle Eigenschaften nanostrukturierter Ceroxidmaterialien

Sprache:

Deutsch

Referenten:

Schneider, Prof. Dr. Jörg J. ; Ensinger, Prof. Dr. Wolfgang

Publikationsjahr:

2 Juni 2014

Ort:

Darmstadt

Datum der mündlichen Prüfung:

2 Juni 2014

URL / URN:

http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/4097

Kurzbeschreibung (Abstract):

Alternatives oder übersetztes Abstract:

Alternatives Abstract

Sprache

Nanostructured ceria tubes have been synthesised using electro spun polymer fibers as templating material. These polymer mats are produced by electro spinning starting with a polymer solution. In a next step polymer fibers are decorated with cer containing sol, which is then dried. To receive ceria tubes the polymer is removed on the one hand by thermal decomposition of the polymer or on the other hand by oxygen plasma treatment of ceria/polymer hybrid material. The resulting ceria tubes have a specific surface area of 98 m2 g-1. TEM, XRD, SAED and Raman investigations show a fully nanostructured crystallinity with cubic fluorine type structure. This obtained material shows a photo catalytic activity within decomposition of methylene blue in the Vis part of the electromagnetic spectrum. This photo catalytic activity can be increased using doping ions of transition and rare earth elements that are introduced in the sol-gel synthesis. Also here XRD and TEM investigations show a fully nano crystalline structure of ceria. Raman spectroscopy verifies the doping of ceria by transition and rare earth elements up to 22% of doping. No phase separation can be observed. The photo catalytic activity can be increased using these doped materials. Additionally a catalytic activity of pure ceria and mixed ceria/zirconia materials have been investigated synthesis of dimethylcarboxilate without water addition. Here a direct dependence between turn over and doping cannot be detected. The dependence can be deduced to the synthesis process of the catalyst. Terminal sensoric properties of doped and undoped ceria (n-type semiconductor) are investigated. The prepared materials are used as chemiresistors against oxygen at temperatures of 700 °C. These investigations show a reversible increase of the electrical resistance against oxygen.

Englisch

Freie Schlagworte:

Ceroxid, Elektrospinnen, Sol-Gel, Photokatalyse, Sensorik

URN:

urn:nbn:de:tuda-tuprints-40975

Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC):

500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie

Fachbereich(e)/-gebiet(e):

07 Fachbereich Chemie > Eduard Zintl-Institut > Fachgebiet Anorganische Chemie
07 Fachbereich Chemie

Hinterlegungsdatum:

12 Okt 2014 19:55

Letzte Änderung: