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Katalytische Performance modifizierter Mo/V/W-Mischoxide im Bereich der oxidativen Teerentfernung aus Synthesegas

Schmidt, Sabine (2014)
Katalytische Performance modifizierter Mo/V/W-Mischoxide im Bereich der oxidativen Teerentfernung aus Synthesegas.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die stoffliche Nutzung von Biomasse durch Vergasung zur Bereitstellung von Bio-Synthesegas ist eine attraktive Methode um die Rohstoffversorgung in Zukunft sicherzustellen. Jedoch werden aufgrund apparativer und operativer Probleme während des down-stream Prozesses die an die Brennstoffqualität gestellten Mindestanforderungen bis dato nicht erreicht. Insbesondere die Bildung von Teer ist ein bis dato ungelöstes Problem der Biomassevergasung. Eine Verfahrensstrategie zur effizienten Teerentfernung aus Bio-Synthesegas ist die katalytische Oxidation. Die Oxidation des Teers mit molekularem Sauerstoff in Anwesenheit der Synthesegaskomponenten CO/H2 stellt dabei eine besondere Herausforderung dar, da diese nicht oxidiert werden dürfen. Einige Katalysatoren, wie Mo/V/W-Mischoxide, die bereits großtechnisch bei der Synthese von Acrylsäure durch selektive Oxidation von Acrolein eingesetzt werden, sind gegenüber CO/H2 inert, besitzen jedoch die Eigenschaft Teerkomponenten zu oxidieren. Es ist bekannt, dass Mo/V/W-Mischoxide im vorgegebenen Temperaturbereich die an Teerentfernungskatalysatoren gestellten Anforderungen erfüllen. Sie oxidieren die Synthesegaskomponenten CO/H2 nicht, weisen jedoch hohe Aktivitäten gegenüber teerähnlichen Substanzen auf. Der Teerabbau erfolgte jedoch unvollständig und intermediären Oxygenate bilden die Hauptprodukte der katalytischen Umsetzung. Ausgehend von dieser Situation wird daher die Entwicklung einer neuen Verfahrensstrategie angestrebt, welche zu einer vollständigen Oxidation von Teer in reduzierender Gasatmosphäre führen soll. Insbesondere durch die Modifikationen des oben genannten Mischoxidsystems konnte im Rahmen dieser Arbeit ein Katalysator entwickelt werden, der Teer vollständig in Synthesegasatmosphäre entfernt.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2014
Autor(en): Schmidt, Sabine
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Katalytische Performance modifizierter Mo/V/W-Mischoxide im Bereich der oxidativen Teerentfernung aus Synthesegas
Sprache: Deutsch
Referenten: Vogel, Prof. Herbert ; Albert, Prof. Barbara ; Thiele, Prof. Christina ; van der Veegt, Prof. Nico
Publikationsjahr: 19 April 2014
Datum der mündlichen Prüfung: 1 Juli 2013
URL / URN: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/3865
Kurzbeschreibung (Abstract):

Die stoffliche Nutzung von Biomasse durch Vergasung zur Bereitstellung von Bio-Synthesegas ist eine attraktive Methode um die Rohstoffversorgung in Zukunft sicherzustellen. Jedoch werden aufgrund apparativer und operativer Probleme während des down-stream Prozesses die an die Brennstoffqualität gestellten Mindestanforderungen bis dato nicht erreicht. Insbesondere die Bildung von Teer ist ein bis dato ungelöstes Problem der Biomassevergasung. Eine Verfahrensstrategie zur effizienten Teerentfernung aus Bio-Synthesegas ist die katalytische Oxidation. Die Oxidation des Teers mit molekularem Sauerstoff in Anwesenheit der Synthesegaskomponenten CO/H2 stellt dabei eine besondere Herausforderung dar, da diese nicht oxidiert werden dürfen. Einige Katalysatoren, wie Mo/V/W-Mischoxide, die bereits großtechnisch bei der Synthese von Acrylsäure durch selektive Oxidation von Acrolein eingesetzt werden, sind gegenüber CO/H2 inert, besitzen jedoch die Eigenschaft Teerkomponenten zu oxidieren. Es ist bekannt, dass Mo/V/W-Mischoxide im vorgegebenen Temperaturbereich die an Teerentfernungskatalysatoren gestellten Anforderungen erfüllen. Sie oxidieren die Synthesegaskomponenten CO/H2 nicht, weisen jedoch hohe Aktivitäten gegenüber teerähnlichen Substanzen auf. Der Teerabbau erfolgte jedoch unvollständig und intermediären Oxygenate bilden die Hauptprodukte der katalytischen Umsetzung. Ausgehend von dieser Situation wird daher die Entwicklung einer neuen Verfahrensstrategie angestrebt, welche zu einer vollständigen Oxidation von Teer in reduzierender Gasatmosphäre führen soll. Insbesondere durch die Modifikationen des oben genannten Mischoxidsystems konnte im Rahmen dieser Arbeit ein Katalysator entwickelt werden, der Teer vollständig in Synthesegasatmosphäre entfernt.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

One of the most demanding areas of current energy research is related to the production, use and integration of fuels from renewable, i.e. CO2 neutral, primary energy sources. The generation of biofuels of the second generation requires the gasification of biomass. Thereby considerable amounts of tar are formed in the crude gas. These impurities must be removed before further processing via Fischer-Tropsch or methanol synthesis. For energy efficiency reasons of the whole process, the catalytic hot-gas-cleaning is a promising method. By means of selective, oxidative tar-removal on Mo/V/W-mixed oxide catalysts tar compounds can be removed systematically, without converting the synthesis gas components hydrogen and carbon monoxide. Unfortunately unwanted, intermediate oxygenates are formed as well. Therefore the optimization of the mixed oxide catalyst is mendatory in order to improve the performance during tar oxidation. Through several modifications catalysts could be designed which are able to remove tar completly in synthesis gas atmosphere.

Englisch
Freie Schlagworte: Biomasse, katalytische Teerentfernung, Vergasung, Mo/V/W-Mischoxide
Schlagworte:
Einzelne SchlagworteSprache
biomass, catalytic tar removal, gasification, Mo/V/W-mixed oxidesnicht bekannt
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-38659
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie
Hinterlegungsdatum: 11 Mai 2014 19:55
Letzte Änderung: 11 Mai 2014 19:55
PPN:
Referenten: Vogel, Prof. Herbert ; Albert, Prof. Barbara ; Thiele, Prof. Christina ; van der Veegt, Prof. Nico
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 1 Juli 2013
Schlagworte:
Einzelne SchlagworteSprache
biomass, catalytic tar removal, gasification, Mo/V/W-mixed oxidesnicht bekannt
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