Butsch, Hanno (2012)
Entwicklung neuartiger Gasdiffusionslagen (GDL) und von Methoden zu deren Charakterisierung.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

In dieser Arbeit wurde zum einen der Frage nachgegangen, wie eine GDL beschaffen sein muss, um den Ansprüchen einer kontinuierlichen Verarbeitung zu genügen und gleichzeitig optimierte mechanische Eigenschaften aufzuweisen. Nur wenn beide Ansprüche erfüllt sind, scheinen die Kostenziele der GDL für eine breite Markteinführung der Brennstoffzellentechnologie in Zukunft erreichbar zu sein [28,77]. Zum Anderen stellte sich die Frage nach angemessenen Charakterisierungsmethoden der mechanischen Eigenschaften. Hierbei wurden zum einen die Intrusion der GDL in den Gaskanal und der Kontaktwiderstand an der GDL/CCM-Grenzfläche als leistungsbestimmende Merkmale identifiziert. Sind diese beiden Werte bekannt, kann eine GDL über den gesamten Kanalquerschnitt elektrisch und thermisch charakterisiert werden. Dies bietet eine Grundlage für weiterführende Untersuchungen des Stofftransportes unter Berücksichtigung der inhomogenen Kompression. Im ersten Teil des 5. Kapitels (5.1 bis 5.5) wurden die benötigten Methoden zur Charakterisierung der GDL vorgestellt. Neben den Scher- und Differenzdruckmessungen, welche sich an bestehenden Methoden orientieren, sind hier die neu entwickelten Methoden der Intrusions- und Streifenmessung hervorzuheben. Die Intrusionsmessung besteht aus einer modifizierten, voll funktionsfähigen PEMFC. In die BPP wurden jeweils drei, gleichmäßig über die Zelle verteilte Fenster eingearbeitet, so dass es möglich wurde, durch die BPP auf die GDL zu blicken. Durch einen schräg eingeworfenen Linienlaser durch die Fenster auf die GDL, konnte die Verformung durch eine Kamera dargestellt werden. Weiterführend kann daraus die Intrusion der GDL in den Gaskanal berechnet werden. Bisherige Verfahren zur Messung der Intrusion untersuchten Querschnitte einer GDL, welche in einer Flowfield-Struktur eingeklemmt wurde, oder die Intrusion wurde unter Krafteintrag bestimmt (Messnadeln o. Ä.) [28,39,54]. Dabei wurde das Aufspringen der GDL an Schnittkanten bisher nicht berücksichtigt oder die Verfälschung der Ergebnisse durch die verwendeten Apparaturen vernachlässigt. Die in dieser Arbeit vorgestellte Methode kann diese Fehler von vornherein ausschließen. Ein weiterer Vorteil ist, dass die Generierung einer breiten Datenbasis durch diese Messung deutlich erleichtert wird und eine solide Auswertung ermöglicht. Zur Bestimmung des Kontaktwiderstandes an der GDL/CCM-Grenzfläche wurde die Streifenmessung entwickelt. Die GDL-Probe wird hierbei durch eine metallische Kanalstruktur auf zwanzig parallel angeordnete Streifenelektroden gedrückt. Durch Messung der Widerstände zwischen den einzelnen Elektroden konnte der Druckverlauf innerhalb des Gaskanals rekonstruiert werden. Durch die Kenntnis der herrschenden Anpressdrücke konnte in einem weiteren Schritt der Verlauf des Kontaktwiderstandes innerhalb des Kanals berechnet werden. Die Kanalgeometrien konnten durch einen Aufsteckmechanismus schnell ausgetauscht werden, so dass eine Untersuchung des Einflusses der Kanalgeometrie sehr einfach möglich wurde. In dieser Arbeit wurden Kanalbreiten von 1,1 mm, 1,5 mm und 2 mm untersucht. Die in dieser Arbeit neu entwickelten Methoden stellen gänzlich neue Ansätze zur Charakterisierung der GDL dar. Bisher gab es keine vergleichbaren Methoden zur Bestimmung der GDL-Intrusion in einem realen Zellaufbau bzw. zur Messung des Anpressdruckes und des Kontaktwiderstandes an der GDL/CCM-Grenzfläche. Im zweiten Teil des 5. Kapitels (5.6) wurden zunächst die wirtschaftlichen und technischen Aspekte und Rahmenbedingungen einer GDL-Entwicklung näher betrachtet. Des Weiteren wurden die möglichen Ansatzpunkte für eine Weiterentwicklung der GDL anhand des Herstellungsprozesses hergeleitet. Daraus resultierten zwei Designkonzepte, welche in praktischen Anlagenversuchen in unterschiedlichen Varianten hergestellt und näher untersucht wurden. Es stellte sich heraus, dass durch die neuen GDL-Designs deutliche Verbesserungen bezüglich der mechanischen Eigenschaften erzielt werden konnten. Aus den Designkonzepten wurde das unter mechanischen Gesichtspunkten beste Material ausgewählt, um im weiteren Verlauf dieser Arbeit im Vergleich zu anderen GDL-Typen genauer untersucht zu werden. Als Untersuchungsgegenstände wurden GDL der drei unterschiedlichen GDL-Typen (Gewebe, Papier und Vlies) ausgewählt und bezüglich ihres mechanischen Verhaltens bei inhomogener Kompression untersucht. Es zeigte sich, dass die bisherige Annahme, eine GDL über kontinuumsmechanische Ansätze modellieren zu können, nicht immer korrekt ist. Als Grundlage für eine mechanische Simulation des Anpressdruckes an der GDL/CCM-Grenzfläche wird weithin der Schermodul als ausschlaggebender Kennwert bezeichnet. Ein Vergleich der Schermoduln mit den tatsächlich herrschenden Anpressdrücken zeigte, dass diese nicht immer korrelieren. Die Ergebnisse der Streifenmessung wurden durch die Ergebnisse der in-situ Messungen weiter bestätigt. Folglich muss es noch andere, den Anpressdruck beeinflussende Effekte in der GDL-Struktur geben, welche nicht durch das Hooke’sche Gesetz berücksichtigt werden. Durch die Kenntnis des Anpressdruckes in der Mitte des Kanals konnten die Verhältnisse des elektrischen Bulkwiderstandes zum Kontaktwiderstand untersucht werden. Hierbei zeigte sich deutlich, dass der Kontaktwiderstand in allen Kanalbreiten der dominierende Part des Gesamtwiderstandes ist. Zukünftige GDL-Entwicklungen sollten sich demnach mehr auf die mechanischen Eigenschaften der GDL konzentrieren und diese unter Umständen durch eine Erhöhung des Bulkwiderstandes „erkaufen“. Der Vergleich des Druckverlustes mit der Intrusionstiefe der GDL in den Kanal zeigte, dass Intrusion nicht immer gleichbedeutend mit einem höheren Druckverlust ist. Der Einfluss der IP-Permeabilität ist sehr groß und dominiert in vielen Fällen gegenüber der Intrusionstiefe. Dieser Umstand sollte in zukünftigen GDL-Entwicklungen mit berücksichtigt werden, da dies einen größeren Designspielraum ermöglicht. Die hier vorgestellten Methoden könnten für weiterführende, strukturelle Modellierungsansätze, wie von Engelmayr et. al. vorgestellt [74], wertvolle Daten liefern. Fehlerhafte Ergebnisse bedingt durch kontinuumsmechanische Annahmen können so ausgeschlossen werden. Diese Herangehensweise verspricht ein tieferes Verständnis der inneren mechanischen Effekte von Vliesstoffen und könnte als Grundlage für gezielte GDL-Designs dienen. Doch auch so bieten die vorgestellten Methoden Möglichkeiten einer zielgerichteten Charakterisierung in zukünftigen Entwicklungsarbeiten sowie in der Qualitätssicherung bestehender Produktionen. Weiterführend sollten die Aufbauten zur Intrusionsmessung auch zur Beobachtung des lokalen Wasseraustrittes aus der GDL im realen Betrieb einer Brennstoffzelle genutzt werden, wie z. B. von Ous et. al. vorgeschlagen [59]. Durch unterschiedliche Anpressdrücke zwischen GDL und CCM könnte sich der Wasseraustritt aus der GDL in die Mitte hin verschieben. Dies würde folglich auch eine Verschiebung der Massentransportbegrenzung hin zu höheren Stromdichten bedeuten, da die lokalen Stromdichten gleichmäßiger über den Steg-Kanal Bereich verteilt sein müssten. Dadurch würde die Kondensation des Wassers innerhalb der GDL deutlich später einsetzen.

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