Marsilius, Margarete Mie (2011)
Schaltverhalten ferroelektrisch-ferroelastischer Materialien.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Zusammenfassung Ziel dieser Arbeit ist es, ein möglichst umfassendes Verständnis der Schaltprozesse zu erlangen, die in ferroelektrisch-ferroelastischen Materialien unter elektrischer und mechanischer Belastung ablaufen und solcher Prozesse, die sich auf dieses Schalten auswirken. Dazu werden zunächst Grundlagen zur theoretischen Beschreibung des Schaltverhaltens, das sich auf eine Änderung der Domänenkonfiguration zurückführen lässt, erarbeitet. Ein vergleichsweise einfaches Konzept zur Beschreibung der ferroelektrischen Hysterese beruht auf der Landau-Theorie. Ferroelektrisch-ferroelastisches Schalten beschränkt sich jedoch nicht nur auf die Großsignalhysteresen. Vielmehr kann man die elektrische oder mechanische Anregung und die von ihr hervorgerufenen Domänenkonfigurationsänderungen in drei Bereiche unterscheiden: den Kleinsignalbereich, den Rayleigh-Bereich und den Großsignalbereich. In der Literatur existieren nun verschiedene Ansätze das komplexe Materialverhalten phänomenologisch, mikromechanisch oder mit Hilfe von Zustandsfeldern zu modellieren. Außerdem wird das analytische Kolmogorov-Avrami-Modell vorgestellt, das zur Beschreibung der Systemdynamik herangezogen werden kann. Bei den untersuchten Materialien handelt es sich um PMN-PT-Einkristalle, eine über ein konventionelles Mischoxidverfahren hergestellte antiferroelektrische PNZST-Keramik und zwei kommerzielle ferroelektrische PZT-Keramiken, wobei die eine typische Eigenschaften weichdotierter und die andere hartdotierter Ferroelektrika aufweist. Zuerst wird rein elektrische beziehungsweise rein mechanische Anregung betrachtet und der Einfluss einer Frequenz- oder Amplitudenänderung der anregenden Last auf die ferroelektrischen und ferroelastischen Hysteresen analysiert. Anschließend wird der Einfluss einer Temperaturänderung und einer zusätzlichen konstanten Last näher untersucht. Zu den ferroelektrischen und ferroelastischen Hysteresen und deren Kenndaten werden auch die relative Permittivität, die Nachgiebigkeit und der piezoelektrische Koeffizient zur Charakterisierung heran gezogen. Hierbei kann das bekannte experimentelle Konzept zur Messung der relativen Permitivität auf den mechanischen Fall übertagen werden. Röntgen- und Neutronenbeugungsexperimente dienen dazu strukturelle Änderungen als Ursache für zuvor gemachte Beobachtungen zu identifizieren. Hier wird eine Domänen\-orientierungs\-verteilung beziehungsweise eine Domänenorientierungsdichte definiert und als Kenngröße verwendet. Aber auch die aus den Beugungsexperimenten gewonnen Gitterparameter werden betrachtet. Es wird gezeigt, dass sowohl dem linearen als auch dem nichtlinearen Anteil am Materialverhalten intrinsische sowie extrinsische Ursachen zu Grunde liegen, aber mit Hilfe der Kleinsignalparameter ist es möglich diese Beiträge zu separieren. Dabei fällt auf, dass sich der nichtlineare Anteil in der polykristallinen Keramik zumindest in seiner Form vollständig auf extrinsische Ursachen zurückführen lässt, während intrinsische Ursachen nur zu einer Skalierung führen. Der Einfluss der Temperatur auf die ferroelastische Hysterese aber auch auf die ferroelektrische Dehnungshysterese wird bisher in der Literatur nur selten behandelt, da das Messen der Dehnung bei erhöhter Temperatur zu einigen experimentellen Schwierigkeiten führt. Im Rahmen dieser Arbeit konnten jedoch Aufbauten entwickelt werden, die Messungen der ferroelektrischen Hysteresen unter Druckspannung und Messungen der ferroelastischen Hysteresen bei verschiedenen Temperaturen und unter einem zusätzlichen konstanten elektrischem Feld erlauben. So kann beispielsweise beobachtet werden, wie sich die elektrische und mechanische remanente Dehnung mit steigender Temperatur verhält. Denn auf Basis theoretischer Überlegungen lässt sich diese Entwicklung nur schwer vorhersagen. Prinzipiell sinkt die spontane Dehnung der Einheitszelle im Material nichtlinear mit der Temperatur. Das kann zum Einen dazu führen, dass die remanente Dehnung ebenfalls abnimmt, gleichzeitig können aber bei einer kleineren spontanen Dehnung der Einheitszelle auch mehr Schaltprozesse zur Verfügung stehen. Experimentell zeigt sich nun, dass sowohl die elektrische als auch die mechanische remanente Dehnung mit steigender Temperatur linear abnehmen. Das erklärt sich mit einer Überlagerung beider Mechanismen, die jeweils mit der nichtlinearen Änderung der spontanen Dehnung der Einheitszelle skalieren. Bezüglich dem Unterschied zwischen elektrischer und mechanischer Belastung lässt sich feststellen, dass ferroelastisch in der weichdotierten, polykristallinen Keramik nahezu alle unter einer uniaxialen Druckspannung denkbaren Schaltprozesse ablaufen, während ferroelektrisch nur etwa 30~\% der denkbaren Schaltvorgänge stattfinden. Läuft das ferroelastische Schalten nicht vollständig ab, da beispielsweise die ursprüngliche Domänenkonfiguration stabilisiert vorliegt, kann zudem der Einfluss der mechanischen Druckspannung durch ein gleichgerichtetes elektrisches Feld noch verstärkt werden. Dieses zunächst der Intuition widersprechende Phänomen wird, wie auch das ferroelektrisch-ferroelastische Schaltverhalten insgesamt, auf der Basis von Domänenkonfigurationsänderungen und der Wechselwirkungen von Domänenwänden mit der Defektstruktur des Materials diskutiert. Während sich Parameteränderungen in den Keramiken zu großen Teilen durch Schaltprozesse beziehungsweise Domänenkonfigurationsänderungen erklären lassen, zeigt sich in den PMN-PT-Einkristallen, wie wichtig intrinsische Effekte sind. Denn diese können ihrerseits das extrinsische Schalten beeinflussen. Neben dem Einfluss externer Größen auf das ferroelektrisch-ferroelastische Schaltverhalten wird auch der Einfluss einer uniaxialen beziehungsweise radialen Druckspannung auf den feldinduzierten, antiferroelektrisch-ferroelektrischen Phasenübergang in PNZST untersucht. Dabei führt die uniaxiale Last zu einer Verschiebung des Phasenübergangs zu höheren Feldstärken. Eine radiale Last dagegen unterdrück den Phasenübergang in Teilbereichen der Probe. Um das ferroelektrisch-ferroelastische Materialverhalten nicht nur zu verstehen, sondern auch voraussagen zu können, wurde zudem auf der Basis der gemessenen Daten ein makroskopisches, mikromechanisches Modell entwickelt. Dieses beruht auf der mathematischen Formulierung eines Zustandsfeld-Modells beruht. Dabei konnte eine interessante Feststellung gemacht werden. Betrachtet man die zeitliche Entwicklung des Modells, so weist diese typische Charakteristika einer von Domänenwandbewegung herrührenden Dynamik auf, obwohl das makroskopische Modell keine Domänenwandbewegung beinhaltet. Die Dynamik der PZT-Keramik dagegen wird von Nukleationsprozessen dominiert.

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