Söhn, Matthias (2010)
Kohlenstoff-Nanoröhrchen als Elektrodenmaterial für PEM-Brennstoffzellen.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Bedingt durch den Klimawandel und die Verteuerung fossiler Rohstoffe wird der Bedarf an effizienten Energiewandlern in naher Zukunft stark steigen. Brennstoffzellen bieten aufgrund ihrer Funktionsweise einige Vorteile gegenüber den bislang verwendeten thermischen Wandlungsverfahren, die hauptsächlich auf thermodynamischen Kreisprozessen beruhen. Bislang scheitert der kommerzielle Einsatz von Brennstoffzellen an hohen Preisen u.a. für den Edelmetallkatalysator. Auch die Lebensdauer der teuren Zellen ist durch die Korrosion des Kohlenstoffträgersubstrats auf der Sauerstoffseite limitiert. Die in den neunziger Jahren entdeckten Kohlenstoff-Nanoröhrchen (Carbon Nanotubes, CNT) weisen bemerkenswerte Eigenschaften gegenüber amorphem Kohlenstoff auf. Aufgrund ihrer Struktur sind sie in der Lage, poröse, elektrisch leitfähige und mechanisch stabile Netzwerke zu bilden, was sie als Elektrodenmaterial für PEM-Brennstoffzellen interessant macht. In dieser Arbeit wird ein Verfahren zur Abscheidung nanoskaliger Katalysatorpartikel (Platin/Ruthenium) auf Kohlenstoff-Nanoröhrchen vorgestellt. Es beruht auf der nasschemischen Reduktion von Metallsalzen mit Hilfe von Ethylenglycol. Bislang wurde dieses Verfahren bei konventionellem Kohlenstoffsubstrat (Ruß) eingesetzt. Durch das gegenüber Ruß stark veränderte Benetzungsverhalten von CNTs sind bisherige Verfahren zur Katalysator- und Elektrodenherstellung nicht direkt übertragbar. So neigen CNTs dazu, Bündel zu bilden, die das Eindringen von wässrigen Lösungen ins Innere dieser Bündel verhindern. Dies kann zu einer ungleichmäßigen Beladung mit dem metallischen Katalysator führen. Das hier beschriebene Verfahren beruht auf der Dispersion der CNTs mit Hilfe von Ultraschall in Butylacetat, einer unpolaren Flüssigkeit, was zu einer Trennung der Bündel führt. Durch Zugabe von Nafion(R)-Lösung und erneuter Ultraschallbehandlung wird eine Emulsion mit Ethylenglycol erzeugt, bei der sich das Butylacetat zu ca. 30µm großen Tröpfchen formt, deren Hülle aus Nafion(R) und feinverteilten CNTs besteht. Es ergibt sich somit eine große Oberfläche, welche zum Ankoppeln der Katalysatorpartikel zur Verfügung steht. Damit wird eine hohe und homogene Beladung der Nanotubes mit Katalysatorteilchen erreicht (bis zu 50 Gewichtsprozent), wobei die Größenverteilung der abgeschiedenen ca. 3 nm großen Teilchen eng bleibt (+- 0,5 nm). Das zugesetzte Nafion(R) fördert nicht nur als Emulgator die Synthese sondern erhöht auch die für die Elektrodenfunktion notwendige Protonenleitfähigkeit des Materials. Das Kompositmaterial wird mit verschiedenen materialwissenschaftlichen Methoden (XRD, SEM, TEM, TGA-MS, CV) charakterisiert. Weiterhin wird die Herstellung von Brennstoffzellen-Elektroden ausführlich beschrieben. Die Zusammensetzung und Morphologie der Elektroden sowie die Dicke des Membranmaterials werden variiert. Die Leistungsfähigkeit der Elektroden wird durch zyklische Aufnahme von Strom-Spannungskurven in einem Brennstoffzellen-Teststand bestimmt, dabei werden Leistungsdichten bis zu 770 mW cm^-2 bei einer Platinbeladung von 0,3 mg cm^-2 erreicht. Die Membran-Elektroden-Einheit wird vor und nach dem Testbetrieb in der Brennstoffzelle mittels SEM untersucht.

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