Die Aussicht, Werkstoffe mit höchsten Festigkeiten und anderen einzigartigen Eigenschaften zu realisieren, hat in den letzten Jahren eine große Zahl von Forschungsarbeiten zu nanostrukturierten Materialien motiviert. Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der atomaren Modellierung solcher nanokristallinen bzw. nanoverzwillingten Metalle und Legierungen unter der Verwendung von neuartigen atomistischen Simulations- und Analysemethoden. Die vorliegende Arbeit verfolgt zwei Ziele: Es sollen zum einen neue rechnergestützte Techniken im Bereich der atomistischen Materialmodellierung entwickelt werden. Im Anschluss sollen diese dazu dienen, die Struktur von nanostrukturierten Materialien und ihre atomaren Verformungsmechanismen besser zu verstehen. Im ersten Teil dieser Arbeit wird die neu entwickelte Datenanalyse- und Visualisierungssoftware Ovito beschrieben, die die Grundlage für alle folgenden Arbeiten darstellt. Sie dient als wichtiges Werkzeug bei der Suche nach den Ursachen für die Verbreiterung von Röntgenbeugungsreflexen durch Mikrodehnungsfelder in nanokristallinen Werkstoffen. Zu diesem Zweck wurden virtuelle nanokristalline Modellstrukturen mit Hilfe von simulierten Beugungsexperimenten charakterisiert. Durch den Vergleich der Ergebnisse mit einer neuartigen Realraumanalyse für Dehnungsfelder lassen sich Rückschlüsse über die Eigenschaften von nanometergroßen Körnern und deren Beitrag zur beobachteten Linienverbreiterung ziehen. Im zweiten Teil der Arbeit werden zwei leistungsfähige Algorithmen vorgestellt, welche es erlauben, das vollständige Netzwerk von Versetzungslinien aus einer atomistischen Simulation zu extrahieren. Die Identifizierung von einzelnen Versetzungslinien und die Bestimmung der zugehörigen Burgersvektoren was bisher eine mühsame Aufgabe, die in der Vergangenheit stets von Hand erledigt wurde. Die neue Methode stellt nun diese Daten innerhalb von Sekunden zur Verfügung, so dass eine quantitative Untersuchung von Versetzungsprozessen in großen Molekulardynamik-Simulationen möglich wird. Die vorgestellten Verfahren werden in einer Studie zur Versetzungsplastizität von hochverzwillingten Metallen eingesetzt, die sehr hohe Festigkeit und Duktilität aufweisen können. Die Verformungsmechanismen von Cu und Pd mit sehr hoher Zwillingsdichte werden dabei mit Hilfe der Molekulardynamik-Methode untersucht. Während Nanozwillinge einen festigkeitssteigernden Effekt in Kupfer haben, führen sie zu einer Reduzierung der Festigkeit in Palladium. Dieses unterschiedliche Verhalten wird in Bezug auf die auftretenden, charakteristischen Versetzungstypen während der Verformung diskutiert. Der dritte Teil ist nanokristallinen Legierungen gewidmet. Zunächst wird eine atomistische Simulationsmethode beschrieben, die es bei der Modellierung von Legierungen erlaubt, sowohl das strukturelle als auch das chemische Gleichgewicht des Systems zu studieren. Sie wird ergänzt durch eine effiziente Implementierung eines konzentrationsabhängigen Potentialschemas für die interatomare Wechselwirkung, welches eine präzise Beschreibung der Mischenthalpie über den gesamten Zusammensetzungsbereich erlaubt. Diese Werkzeuge werden dann für die Untersuchung von nanokristallinem Pd-Au eingesetzt. Das beobachtete Spannungs-Dehnungs-Verhalten dieser mischbaren Legierung wird in Bezug auf das Zusammenspiel von Korngrenzsegregation, Stapelfehlerenergien und Korngröße diskutiert.