Modifizierung von Carbon Black mit Ozon: Struktur und Kinetik der Oberflächenintermediate

Wiederhold, Holger (2007)
Modifizierung von Carbon Black mit Ozon: Struktur und Kinetik der Oberflächenintermediate.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

URL / URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-9177

Kurzbeschreibung (Abstract)

Carbon Black (Industrieruß) ist ein großtechnisch hergestelltes Produkt, das vielseitigen Einsatz z. B. in der Autoreifenindustrie oder Druckindustrie findet. Der breite Anwendungsbereich erfordert ein breites Produktspektrum, das unter anderem durch Generieren neuer Oberflächengruppen via einer oxidativen Nachbehandlung (z. B. durch Ozonolyse) erreicht werden kann. Es besteht deshalb ein großes industrielles Interesse an der Aufklärung des Reaktionsmechanismus der Ozonolyse von Carbon Black, als Grundlage für ein rationales Eigenschaftsdesign von Industrierußen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde durch Kombination von temperaturprogrammierten Desorptionen (TPD) und Diffuse-Reflexions-Infrarot-Fourier-Transformations-Spektroskopie (DRIFTS) eine neue Strategie entwickelt, mit der eine quantitative In-situ-Untersuchung der Bildung von Oberflächengruppen auf Carbon Black während der Ozonolyse möglich ist. Es zeigte sich, dass so die Bestimmung aller Carboxylgruppen mit einem Fehler von ca. 10 % und der Carbonylgruppen von ca. 30 % möglich ist. Die Kinetik der Oberflächenintermediate wurde in Abhängigkeit von der Reaktionstemperatur und des Ozonvolumenanteils mittels In-situ-DRIFTS verfolgt. Nach dem Zuschalten des Reaktionsgases kommt es zu einem sprunghaften Anstieg der Konzentrationen der Oberflächengruppen. Mit fortschreitender Reaktion nehmen die Oberflächengruppen mit Ausnahme der Carbonylgruppen konstant zu, letztere zeigen keine zeitliche Veränderung. Die Reaktion von Ozon mit Carbon Black führt zur Bildung von gasförmigen Produkten, wie CO und CO2. Der Einfluss verschiedener Parameter (Temperatur, Ozonvolumenanteil, Einwaage an Carbon Black) auf die Reaktionspfade des Ozons wurde mittels Evolved Gas Analysis (EGA) untersucht. Hierbei lassen sich konstante, von den Reaktionsparametern unabhängige Verhältnisse der freigesetzten Mengen an CO bzw. CO2 zu den neu gebildeten Oberflächengruppen bestimmen. Aufgrund dieser Ergebnisse kann durch Messung der freigesetzten Stoffmenge an CO2 während der Ozonolyse von Carbon Black durch Berechnung der Kohlenstoff und Sauerstoffbilanz auf den Oxidationsgrad der Probe geschlossen werden. Basierend auf Literaturdaten sowie den experimentellen Ergebnissen dieser Arbeit wurde ein Vorschlag für den Mechanismus der Ozonolyse von Carbon Black erstellt.

Typ des Eintrags:

Dissertation

Erschienen:

2007

Autor(en):

Wiederhold, Holger

Art des Eintrags:

Erstveröffentlichung

Titel:

Modifizierung von Carbon Black mit Ozon: Struktur und Kinetik der Oberflächenintermediate

Sprache:

Deutsch

Referenten:

Dinse, Prof.Dr. Klaus-Peter

Berater:

Vogel, Prof.Dr.-I Herbert

Publikationsjahr:

5 Dezember 2007

Ort:

Darmstadt

Verlag:

Technische Universität

Datum der mündlichen Prüfung:

2 Juli 2007

URL / URN:

urn:nbn:de:tuda-tuprints-9177

Kurzbeschreibung (Abstract):

Alternatives oder übersetztes Abstract:

Alternatives Abstract

Sprache

Carbon Black is a large-scale product which finds versatile use in the tire industry as well as printer’s ink manufacturing. The widespread range of application requires a spacious spectrum which can be achieved by generating new surface groups in line with an oxidative after treatment (such as ozonolysis). Therefore, there exists a huge industrial interest in enlightenment of the reaction mechanism of the ozonolysis of Carbon Black as basis of rational design features. In scope of this scientific work a new strategy was developed by means of combination of temperature programmed desorptions (TPD) as well as diffuse reflectance infrared Fourier transformation spectroscopy (DRIFTS) which enabled an quantitative in-situ examination with the establishment of surface groups of Carbon Black during the ozonolysis, resulting in a determination of all carboxyl groups with a malfunction of app. 10% and app. 30% with carbonyl groups. The kinetics of surface intermediates was pursued in dependence with the reaction temperature and the ozone concentration by means of in-situ DRIFTS. After infusion of the reaction gas there occurs a volatile increase of concentration of the surface groups. With developing reaction the surface groups constantly increase except the carbonyl groups, the latter of which do not show any time alteration. The reaction of ozone with Carbon Black leads to gaseous products such as CO and CO2. The impacts of different parameters (temperature, ozone concentration, weighing of Carbon Black) on the reaction paths of ozone were examined by evolved gas analysis (EGA). Therewith a constant relationship of the released quantities of CO or CO2 respectively to the newly formed surface groups can be determined (independent to the reaction parameters). Based on these results there can be concluded to the oxidation degree of the sample by means of measuring the released material quantity of CO2 during the ozonolysis of Carbon Black by calculating the carbon as well as oxygen balance. Based on various literature data as well as the experimental results of this scientific work a proposal for the mechanism of the ozonolysis of Carbon Black was made.

Englisch

Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC):

500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie

Fachbereich(e)/-gebiet(e):

07 Fachbereich Chemie

Hinterlegungsdatum:

17 Okt 2008 09:22

Letzte Änderung:

26 Aug 2018 21:25

PPN:

Referenten:

Dinse, Prof.Dr. Klaus-Peter