Jung, Marcus (2002)
Dynamik und Löslichkeit von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Diese Arbeit stellt neutronenspektroskopische Experimente und Löslichkeitsmessungen zur Untersuchung dynamischer und thermodynamischer Eigenschaften von Wasserstoff in den nanokristallinen Systemen Palladium, Palladium-Silber, Vanadium und Niob vor. Die nanokristallinen Materialien bestehen aus Körnern mit einigen Nanometern Durchmesser (typisch 1 nm - 50 nm). Aufgrund der kleinen Korngrößen befindet sich ein relativ großer Anteil von Atomen in den Bereichen der Korngrenzen, was deren Einfluss auf die makroskopischen physikalischen Eigenschaften erhöht und zu deutlichen Änderungen vieler physikalischer Eigenschaften führt. Ein Kapitel der Arbeit befasst sich mit den Eigenschaften von Wasserstoff in nanokristallinem Palladium. Bei niedrigen Konzentrationen hält sich der Wasserstoff bevorzugt in den Korngrenzen auf, die eine geänderte lokale atomare Umgebung aufweisen. Die Diffusion innerhalb der Korngrenzen sollte daher von der Diffusion in gewöhnlichem grob-polykristallinen Material abweichen. Die quantitative Bestimmung der Diffusion wird allerdings durch das Schwingungsverhalten des Wasserstoffs in den Korngrenzen erschwert. Wie gezeigt wird, führt das Schwingungsverhalten des Wasserstoffs in den Korngrenzen zu einem ähnlichen Streubeitrag wie die Wasserstoff-Diffusion selbst. Ziel des vorgestellten neutronenspektroskopischen Experiments ist es, die Streubeiträge der Wasserstoff-Diffusion und der Gitterschwingungen zu trennen und näher zu untersuchen. Die Zeit aufgelösten Neutronenstreumessungen erfolgten am Flugzeitspektrometer IN6 des Instituts Laue Langevin, Grenoble. Ein weiterer Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Herstellung nanokristalliner Palladium-Silber-Legierungen sowie Messungen von Wasserstoff-Löslichkeitsisothermen in diesen Legierungen. Das gewöhnliche grob-polykristalline Material von Palladium und Palladium-Silber-Legierungen zeigt van-der-Waals-Gas ähnliche Phasendiagramme, die in der Theorie gut verstanden sind und auf überwiegend elastische Wechselwirkung zurückgeführt werden. Das Phasendiagramm von nanokristallinem Palladium-Wasserstoff zeigt eine Reduzierung des Zwei-Phasen-Gebietes, dessen Ursache noch nicht befriedigend geklärt ist. Ziel der vorgestellten Experimente ist es, den Einfluss der nanokristallinen Struktur auf die Löslichkeit von Wasserstoff in dem binären Palladium-Silber-System zu untersuchen und damit ein tieferes Verständnis in das Lösungsverhalten von Wasserstoff in nanokristallinen Metallen zu erhalten. Ein weiterer Teil befasst sich mit der Herstellung von Wasserstoff dotiertem nanokristallinen Vanadium und Niob sowie einem neutronenspektroskopischen Experiment zur Untersuchung der Wasserstoff-Diffusion in nanokristallinem Vanadium. Ein Ziel der vorgestellten Experimente ist es, ein Verfahren aufzuzeigen, wie - zumindest für die Metalle Vanadium und Niob - eine Wasserstoff-Dotierung und eine nanokristalline Struktur bei niedrigen Temperaturen realisiert werden kann. Damit stehen kubisch-raumzentrierte nanokristalline Metalle zur Verfügung, deren Wasserstoff-Lösungsverhalten noch unbekannt ist. Ziel des vorgestellten neutronenspektroskopischen Experiments ist es, erste Abschätzungen der Wasserstoff-Diffusion in nanokristallinem Vanadium zu erhalten. Die Zeit aufgelösten Neutronenstreumessungen erfolgten am Flugzeitspektrometer IN6 des Instituts Laue Langevin, Grenoble.

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