Roth, Christina (2002)
Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung rußgeträgerter Pt-Ru und Pt-Ru-W Katalysatoren für die Anwendung in Membran-Brennstoffzellen.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung
Kurzbeschreibung (Abstract)
Der Schwerpunkt der vorgelegten Arbeit liegt auf der kombinierten strukturellen und elektrochemischen Charakterisierung ausgewählter binärer und ternärer rußgeträgerter Anodenkatalysatoren für den Einsatz in einer Membranbrennstoffzelle (PEMFC). Zielsetzung hierbei ist es, zu einem besseren Verständnis der Korrelation zwischen der Katalysatorstruktur und der resultierenden elektrokatalytischen Aktivität zu gelangen. Zu diesem Zweck wurden Pt-Ru (1:1) Katalysatoren bzw. Pt-Ru-W Systeme unterschiedlicher Stöchiometrie nach verschiedenen Synthesemethoden hergestellt, deren Struktur mit diversen Bulk- und Oberflächenmethoden ermittelt und die resultierende elektrokatalytische Aktivität bestimmt. Zur strukturellen Charakterisierung vor und nach dem Brennstoffzellenbetrieb wurden u.a. Röntgenbeugung (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) verwendet. Die elektrokatalytische Aktivität der einzelnen Katalysatoren wurde sowohl über U/i-Kurven in realen Brennstoffzellen-Testständen als auch mittels zyklischer Voltametrie gemessen. Zusätzlich wurde ein neuer in-situ XAS-Aufbau konstruiert und am Strahlplatz X1 am Hamburger Synchrotronlabor in Betrieb genommen, um Änderungen der Katalysatorstruktur während des Betriebs zu verfolgen. Die verschieden hergestellten Katalysatoren unterschieden sich hauptsächlich hinsichtlich der Partikelgröße, der Partikelverteilung und des Legierungsgrads. Da der Einfluß des Legierungsgrads auf die elektrokatalytische Aktivität in der neueren Literatur bislang kontrovers diskutiert wird, wurden die erzielten Aktivitäten mit dem vorher bestimmten Anteil an Legierungsphase korreliert. Dabei wurden für die Katalysatoren mit separaten Pt- und Ru-Partikeln überraschend hohe Aktivitäten für niedrige Methanol- und CO-Konzentrationen im Anodenbrennstoff gefunden. Aufgrund dieser Ergebnisse eröffnen sich völlig neue Perspektiven für die kommerzielle Katalysatorentwicklung, welche die kostengünstige Produktion maßgeschneiderter Katalysatorsysteme ermöglichen würden.
| Typ des Eintrags: | Dissertation | ||||
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| Erschienen: | 2002 | ||||
| Autor(en): | Roth, Christina | ||||
| Art des Eintrags: | Erstveröffentlichung | ||||
| Titel: | Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung rußgeträgerter Pt-Ru und Pt-Ru-W Katalysatoren für die Anwendung in Membran-Brennstoffzellen | ||||
| Sprache: | Deutsch | ||||
| Referenten: | Fuess, Prof. Dr.- Hartmut ; Lamy, Prof. Dr. Claude ; Exner, Prof. Dr. Hans-Eckart | ||||
| Berater: | Fuess, Prof. Dr.- Hartmut | ||||
| Publikationsjahr: | 4 September 2002 | ||||
| Ort: | Darmstadt | ||||
| Verlag: | Technische Universität | ||||
| Datum der mündlichen Prüfung: | 13 Juni 2002 | ||||
| URL / URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-2489 | ||||
| Kurzbeschreibung (Abstract): | Der Schwerpunkt der vorgelegten Arbeit liegt auf der kombinierten strukturellen und elektrochemischen Charakterisierung ausgewählter binärer und ternärer rußgeträgerter Anodenkatalysatoren für den Einsatz in einer Membranbrennstoffzelle (PEMFC). Zielsetzung hierbei ist es, zu einem besseren Verständnis der Korrelation zwischen der Katalysatorstruktur und der resultierenden elektrokatalytischen Aktivität zu gelangen. Zu diesem Zweck wurden Pt-Ru (1:1) Katalysatoren bzw. Pt-Ru-W Systeme unterschiedlicher Stöchiometrie nach verschiedenen Synthesemethoden hergestellt, deren Struktur mit diversen Bulk- und Oberflächenmethoden ermittelt und die resultierende elektrokatalytische Aktivität bestimmt. Zur strukturellen Charakterisierung vor und nach dem Brennstoffzellenbetrieb wurden u.a. Röntgenbeugung (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) verwendet. Die elektrokatalytische Aktivität der einzelnen Katalysatoren wurde sowohl über U/i-Kurven in realen Brennstoffzellen-Testständen als auch mittels zyklischer Voltametrie gemessen. Zusätzlich wurde ein neuer in-situ XAS-Aufbau konstruiert und am Strahlplatz X1 am Hamburger Synchrotronlabor in Betrieb genommen, um Änderungen der Katalysatorstruktur während des Betriebs zu verfolgen. Die verschieden hergestellten Katalysatoren unterschieden sich hauptsächlich hinsichtlich der Partikelgröße, der Partikelverteilung und des Legierungsgrads. Da der Einfluß des Legierungsgrads auf die elektrokatalytische Aktivität in der neueren Literatur bislang kontrovers diskutiert wird, wurden die erzielten Aktivitäten mit dem vorher bestimmten Anteil an Legierungsphase korreliert. Dabei wurden für die Katalysatoren mit separaten Pt- und Ru-Partikeln überraschend hohe Aktivitäten für niedrige Methanol- und CO-Konzentrationen im Anodenbrennstoff gefunden. Aufgrund dieser Ergebnisse eröffnen sich völlig neue Perspektiven für die kommerzielle Katalysatorentwicklung, welche die kostengünstige Produktion maßgeschneiderter Katalysatorsysteme ermöglichen würden. |
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| Alternatives oder übersetztes Abstract: |
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| Freie Schlagworte: | membrane fuel cell, bifunctional catalyst, X-ray diffraction, X-ray absorption spectroscopy, cyclic voltammetry, X-ray photoelectron spectroscopy, transmission electron microscopy, platinum, platinum alloy | ||||
| Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie | ||||
| Fachbereich(e)/-gebiet(e): | 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft > Erneuerbare Energien |
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| Hinterlegungsdatum: | 17 Okt 2008 09:21 | ||||
| Letzte Änderung: | 26 Aug 2018 21:24 | ||||
| PPN: | |||||
| Referenten: | Fuess, Prof. Dr.- Hartmut ; Lamy, Prof. Dr. Claude ; Exner, Prof. Dr. Hans-Eckart | ||||
| Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: | 13 Juni 2002 | ||||
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