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Supraleitung, Magnetismus und Nicht-Fermi-Flüssigkeits-Verhalten in Schwere-Fermionen-Systemen

Hinze, Peter (2002)
Supraleitung, Magnetismus und Nicht-Fermi-Flüssigkeits-Verhalten in Schwere-Fermionen-Systemen.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Diese Arbeit befasst sich mit dem Wechselspiel von magnetischer Ordnung und Supraleitung (SL), sowie der Beobachtung von sogenanntem Nicht-Fermi-Flüssigkeits (NFF)-Verhalten in einer speziellen Klasse intermetallischer Verbindungen, den Schwere-Fermionen (SF)-Systemen. Die elektronische spezifische Wärme sowie die Pauli-Suszeptibilität dieser Systeme sind im Vergleich zu einfachen Metallen um ein bis zwei Größenordnungen erhöht. Die physikalischen Eigenschaften lassen sich durch die Annahme wechselwirkungsfreier Quasiteilchen mit stark erhöhter effektiver Masse m* beschreiben. In SF-Supraleitern sind die schweren Quasiteilchen sowohl für das Auftreten magnetischer Ordnung als auch für die SL verantwortlich. Das Tieftemperaturverhalten von SF-Systemen lässt sich häufig nach dem von Landau vorgeschlagenen Fermi-Flüssigkeits (FF)-Modell beschreiben. In jüngster Zeit gelangen jedoch immer mehr Systeme in den Blickpunkt, die sich nicht mit dieser Theorie beschreiben lassen. Eine häufig diskutierte Erklärung für dieses sogenannte NFF-Verhalten ist die Nähe des untersuchten Systems zu einem „Quantenkritischen Punkt“ (QKP). Dies bezeichnet den Punkt im magnetischen Phasendiagramm, an dem die magnetische Ordnungstemperatur TM auf T = 0 abnimmt. Die vorliegende Arbeit enthält zunächst eine Beschreibung der grundlegenden experimentellen Techniken und Messmethoden. In einer Abhandlung der theoretischen Grundlagen werden wesentliche Eigenschaften von SF-Systemen sowie einige theoretische Modelle, welche sich mit dem Auftreten von NFF-Verhalten beschäftigen, vorgestellt. Im experimentellen Teil der Arbeit wird zunächst das SF-System CeNi2Ge2 behandelt, welches ausgeprägtes NFF-Verhalten bei Atmosphärendruck zeigt und das mit Abstand reinste System (r0 » 0.1mWcm) unter den Nicht-Fermi-Flüssigkeiten ist. Es wurde eine relativ starke Probenabhängigkeit im Tieftemperaturverhalten beobachtet, insbesondere wurde an einigen Proben SL im elektrischen Widerstand beobachtet. Um zu untersuchen, ob dies eine intrinsische Eigenschaft von CeNi2Ge2 ist, sowie zur Analyse von NFF-Effekten, wurde eine systematische Untersuchung an leicht von der exakten Stöchiometrie abweichenden Polykristallen durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen einen systematischen Zusammenhang zwischen der Einwaage der Proben und deren physikalischen Eigenschaften. Für B ³ 6T kann in sehr sauberen Proben (RRR ³ 200) nahe der stöchiometrischen Zusammensetzung das Auftreten einer intrinsischen Hochfeldanomalie erfasst werden. Im Nullfeld bzw. für Felder B £ 2T können zwei weitere Anomalien an einer ganzen Reihe von Proben festgestellt werden, deren intrinsische Natur jedoch nicht belegt werden kann. Dabei zeigen Proben mit einem leichten Ni-Überschuss den Ansatz eines supraleitenden Phasenübergangs und Proben mit einem leichten Ni-Mangel eine als „A“-Phase bezeichnete Anomalie unbekannter Natur. Für alle in r(T) untersuchten Proben wird im Nullfeld ein NFF-Verhalten beobachtet, weshalb CeNi2Ge2 auf der paramagnetischen Seite sehr nahe an einem QKP angenommen werden kann. Allerdings wird in thermodynamischen Messungen hierzu widersprüchliches Verhalten beobachtet. Dies könnte auf ein Zusammenbrechen des Quasiteilchen-Konzepts am QKP hindeuten. Anschließend werden Untersuchungen am SF-Supraleiter CeCu2(Si0.9Ge0.1)2 vorgestellt. Die Dotierung von isoelektrischen Germanium-Atomen am Silizium-Platz führt zu einer Vergrößerung des Einheitszellenvolumens und damit zu einer Reduktion der Hybridisierungsstärke zwischen 4f- und Valenzelektronen. Dies führt zu einer Stabilisierung der schon für x = 0 beobachteten Spin-Dichte-Wellen-artigen, sogenannten „A“-Phase, wobei TA deutlich ansteigt. Die Untersuchungen an den Einkristallen zeigen neben der schon bekannten „A“-Phase das Auftreten einer weiteren Anomalie unterhalb von TA, deren genaue Natur zur Zeit noch untersucht wird. Eine charakteristische Eigenschaft der Dotierungsreihe U1-xThxBe13 ist der nicht-monotone Verlauf von Tc(x), der verbunden ist mit dem Auftreten eines zweiten Phasenüberganges Tc2 innerhalb der supraleitenden Phase im Dotierungsbereich xc1 » 1.9% £ x £ 4.55% » xc2. Die Untersuchungen der Wechselfeldsuszeptibilität und des Meissner-Effektes geben Aufschluss über die Entwicklung der SL in diesem System, wobei speziell der Konzentrationsbereich x > xc2 interessierte, da in thermodynamischen Untersuchungen die beobachtete Anomalie für x > 3% stark abnimmt und für x ® xc2 nicht mehr aufgelöst werden kann, so dass für x > xc2 keine Aussagen über das Auftreten von SL mehr möglich sind. Die Untersuchungen können nun auch für Th-Konzentrationen oberhalb von xc2 das Vorliegen von Volumensupraleitung nachweisen und somit das T-x-Phasendiagramm dieser Dotierungsreihe vervollständigen. An den hochwertigen SF-Systemen Yb2Ni2Al, YbCo2Ge2 und YbRh2Si2 bzw. YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 wurde das Auftreten von NFF-Verhalten untersucht. Die Ergebnisse lokalisieren Yb2Ni2Al und YbCo2Ge2 auf der unmagnetischen Seite eines QKP, YbRh2Si2 (TN » 65mK) auf der magnetischen Seite eines QKP und YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 in unmittelbarer Nähe eines QKP. Hier zeigt der elektrische Widerstand über drei Dekaden der Temperatur (10mK £ T £ 10K) ein lineares Verhalten. Dabei belegt der niedrige Restwiderstand (r0 = 5mWcm), dass das NFF-Verhalten nicht durch Unordnung sondern durch die Nähe zum QKP hervorgerufen wird. Es wird gezeigt, dass ein ähnliches Skalenverhalten wie bei CeCu5.9Au0.1 vorliegt, so dass das hierfür entwickelte Szenario eines lokalen QKP möglicherweise auch auf YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 anwendbar ist.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2002
Autor(en): Hinze, Peter
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Supraleitung, Magnetismus und Nicht-Fermi-Flüssigkeits-Verhalten in Schwere-Fermionen-Systemen
Sprache: Deutsch
Referenten: Feile, Prof. Dr. Rudolf ; Kübler, Prof. Dr. Jürgen
Berater: Gegenwart, Dr. Philipp ; Geibel, Priv. Doz. Christoph ; Steglich, Prof. Dr. Frank
Publikationsjahr: 28 März 2002
Ort: Darmstadt
Verlag: Technische Universität
Datum der mündlichen Prüfung: 14 Januar 2002
URL / URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-2065
Kurzbeschreibung (Abstract):

Diese Arbeit befasst sich mit dem Wechselspiel von magnetischer Ordnung und Supraleitung (SL), sowie der Beobachtung von sogenanntem Nicht-Fermi-Flüssigkeits (NFF)-Verhalten in einer speziellen Klasse intermetallischer Verbindungen, den Schwere-Fermionen (SF)-Systemen. Die elektronische spezifische Wärme sowie die Pauli-Suszeptibilität dieser Systeme sind im Vergleich zu einfachen Metallen um ein bis zwei Größenordnungen erhöht. Die physikalischen Eigenschaften lassen sich durch die Annahme wechselwirkungsfreier Quasiteilchen mit stark erhöhter effektiver Masse m* beschreiben. In SF-Supraleitern sind die schweren Quasiteilchen sowohl für das Auftreten magnetischer Ordnung als auch für die SL verantwortlich. Das Tieftemperaturverhalten von SF-Systemen lässt sich häufig nach dem von Landau vorgeschlagenen Fermi-Flüssigkeits (FF)-Modell beschreiben. In jüngster Zeit gelangen jedoch immer mehr Systeme in den Blickpunkt, die sich nicht mit dieser Theorie beschreiben lassen. Eine häufig diskutierte Erklärung für dieses sogenannte NFF-Verhalten ist die Nähe des untersuchten Systems zu einem „Quantenkritischen Punkt“ (QKP). Dies bezeichnet den Punkt im magnetischen Phasendiagramm, an dem die magnetische Ordnungstemperatur TM auf T = 0 abnimmt. Die vorliegende Arbeit enthält zunächst eine Beschreibung der grundlegenden experimentellen Techniken und Messmethoden. In einer Abhandlung der theoretischen Grundlagen werden wesentliche Eigenschaften von SF-Systemen sowie einige theoretische Modelle, welche sich mit dem Auftreten von NFF-Verhalten beschäftigen, vorgestellt. Im experimentellen Teil der Arbeit wird zunächst das SF-System CeNi2Ge2 behandelt, welches ausgeprägtes NFF-Verhalten bei Atmosphärendruck zeigt und das mit Abstand reinste System (r0 » 0.1mWcm) unter den Nicht-Fermi-Flüssigkeiten ist. Es wurde eine relativ starke Probenabhängigkeit im Tieftemperaturverhalten beobachtet, insbesondere wurde an einigen Proben SL im elektrischen Widerstand beobachtet. Um zu untersuchen, ob dies eine intrinsische Eigenschaft von CeNi2Ge2 ist, sowie zur Analyse von NFF-Effekten, wurde eine systematische Untersuchung an leicht von der exakten Stöchiometrie abweichenden Polykristallen durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen einen systematischen Zusammenhang zwischen der Einwaage der Proben und deren physikalischen Eigenschaften. Für B ³ 6T kann in sehr sauberen Proben (RRR ³ 200) nahe der stöchiometrischen Zusammensetzung das Auftreten einer intrinsischen Hochfeldanomalie erfasst werden. Im Nullfeld bzw. für Felder B £ 2T können zwei weitere Anomalien an einer ganzen Reihe von Proben festgestellt werden, deren intrinsische Natur jedoch nicht belegt werden kann. Dabei zeigen Proben mit einem leichten Ni-Überschuss den Ansatz eines supraleitenden Phasenübergangs und Proben mit einem leichten Ni-Mangel eine als „A“-Phase bezeichnete Anomalie unbekannter Natur. Für alle in r(T) untersuchten Proben wird im Nullfeld ein NFF-Verhalten beobachtet, weshalb CeNi2Ge2 auf der paramagnetischen Seite sehr nahe an einem QKP angenommen werden kann. Allerdings wird in thermodynamischen Messungen hierzu widersprüchliches Verhalten beobachtet. Dies könnte auf ein Zusammenbrechen des Quasiteilchen-Konzepts am QKP hindeuten. Anschließend werden Untersuchungen am SF-Supraleiter CeCu2(Si0.9Ge0.1)2 vorgestellt. Die Dotierung von isoelektrischen Germanium-Atomen am Silizium-Platz führt zu einer Vergrößerung des Einheitszellenvolumens und damit zu einer Reduktion der Hybridisierungsstärke zwischen 4f- und Valenzelektronen. Dies führt zu einer Stabilisierung der schon für x = 0 beobachteten Spin-Dichte-Wellen-artigen, sogenannten „A“-Phase, wobei TA deutlich ansteigt. Die Untersuchungen an den Einkristallen zeigen neben der schon bekannten „A“-Phase das Auftreten einer weiteren Anomalie unterhalb von TA, deren genaue Natur zur Zeit noch untersucht wird. Eine charakteristische Eigenschaft der Dotierungsreihe U1-xThxBe13 ist der nicht-monotone Verlauf von Tc(x), der verbunden ist mit dem Auftreten eines zweiten Phasenüberganges Tc2 innerhalb der supraleitenden Phase im Dotierungsbereich xc1 » 1.9% £ x £ 4.55% » xc2. Die Untersuchungen der Wechselfeldsuszeptibilität und des Meissner-Effektes geben Aufschluss über die Entwicklung der SL in diesem System, wobei speziell der Konzentrationsbereich x > xc2 interessierte, da in thermodynamischen Untersuchungen die beobachtete Anomalie für x > 3% stark abnimmt und für x ® xc2 nicht mehr aufgelöst werden kann, so dass für x > xc2 keine Aussagen über das Auftreten von SL mehr möglich sind. Die Untersuchungen können nun auch für Th-Konzentrationen oberhalb von xc2 das Vorliegen von Volumensupraleitung nachweisen und somit das T-x-Phasendiagramm dieser Dotierungsreihe vervollständigen. An den hochwertigen SF-Systemen Yb2Ni2Al, YbCo2Ge2 und YbRh2Si2 bzw. YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 wurde das Auftreten von NFF-Verhalten untersucht. Die Ergebnisse lokalisieren Yb2Ni2Al und YbCo2Ge2 auf der unmagnetischen Seite eines QKP, YbRh2Si2 (TN » 65mK) auf der magnetischen Seite eines QKP und YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 in unmittelbarer Nähe eines QKP. Hier zeigt der elektrische Widerstand über drei Dekaden der Temperatur (10mK £ T £ 10K) ein lineares Verhalten. Dabei belegt der niedrige Restwiderstand (r0 = 5mWcm), dass das NFF-Verhalten nicht durch Unordnung sondern durch die Nähe zum QKP hervorgerufen wird. Es wird gezeigt, dass ein ähnliches Skalenverhalten wie bei CeCu5.9Au0.1 vorliegt, so dass das hierfür entwickelte Szenario eines lokalen QKP möglicherweise auch auf YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 anwendbar ist.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

The interplay of magnetic order and superconductivity, as well as so-called Non-Fermi-Liquid (NFL) behavior is investigated in a special class of intermetallic compounds, i.e. Heavy-Fermion (HF) systems. In these systems, the low-temperature linear specific heat coefficient as well as the (T-independent) Pauli-susceptibility were found to be strongly enhanced, by one to two orders of magnitude, compared to ordinary metals. It physical properties can be described by the analogy to a system of non-interacting quasiparticles with strongly enhanced effective masses m*. These heavy quasiparticles are responsible both for the appearance of magnetic ordering as well as for the occurrence of superconductivity. The low-temperature behavior of HF-systems is often described by the Fermi-Liquid (FL) theory suggested by Landau. However, recently more and more systems attract great attention since their low-temperature behaviour is in contradiction to this theory. One route to NFL behavior is the vicinity of the investigated system to a "Quantum Critical Point“ (QCP). The QCP marks the point in the magnetic phase diagram where the magnetic ordering temperature TM vanishes to T = 0. The present work contains a description of some fundamental experimental techniques and methods. In a treatise of the theoretical bases, the physical properties of HF-systems as well as the theoretical models used to describe the NFL behavior are presented. In the experimental part of the work, first the HF-system CeNi2Ge2 is discussed, which shows NFL behavior at ambient pressure and is one of the purest NFL systems so far (r0 » 0.1mWcm). In the low temperature behavior CeNi2Ge2 showed a relatively strong sample dependence in some physical properties, especially superconductivity was observed for some samples in resistivity measurements. To study, whether this represents the intrinsic behavior, a systematic investigation of slightly off-stoichiometric samples was performed. A systematic relation between the ingot of the samples and their physical properties was observed. For B ³ 6T, the occurrence of an (intrinsic) high field anomaly is found in very clean samples (RRR ³ 200) close to the stoichiometric composition. Furthermore, in several samples two other anomalies can be found in the low field range (B < 2 T) although their intrinsic nature cannot be verified. Samples prepared with a slight Ni-excess show the onset of a superconducting transition whereas in samples prepared under Ni-deficiency a transition into the so-called phase "A", which is of unknown nature, is found. For all samples investigated in r(T), pronounced NFL effects are observed in zero field. This leads to the conclusion, that CeNi2Ge2 is located on the paramagnetic side close to the QCP. Furthermore, investigations on the HF-superconductor CeCu2(Si0.9Ge0.1)2 are presented. Doping of isoelectrical Ge-atoms at the Si-position leads to an increase of the unit cell volume and therefore to a reduction of the hybridization strength between 4f and conduction electrons. Therefore the magnetic “phase A”, observed in the pure CeCu2Si2 compound, which is most likely of spin-density type, is stabilized. In addition investigations on single crystals show an anomaly of yet unknown nature below TA . The most outstanding properties of U1-xThxBe13 include the non-monotonic evolution of Tc(x) and the appearance of a second phase-transition Tc2 in the superconducting phase in the doping range xc1 » 1.9% £ x £ 4.55% » xc2. The investigation of the low-temperature AC susceptibility and Meissner effect gives information about the development of superconductivity in this system. Of special interest is the concentration range x > xc2, where in thermodynamic measurements the anomaly at Tc(x) decreases for x > 3% strongly and can not be seen any more for x ® xc2.Thus, thermodynamic investigations reveal no information about the occurrence of superconductivity. The presented magnetic measurements prove the appearance of bulk superconductivity for Th-concentrations above xc2 and thereby complete the T-x-phase diagram of U1-xThxBe13. NFL behavior was also studied in Yb-based HF systems, namely on high-quality samples of Yb2Ni2Al, YbCo2Ge2, YbRh2Si2, and YbRh2(Si0.95Ge0.05)2. The two systems Yb2Ni2Al and YbCo2Ge2 are located on the non-magnetic side with respect to the QCP, whereas YbRh2Si2(TN» 65mK) which has the lowest TN found in any stoichiometric HF system, is located at the magnetic side of the QCP. A very tiny volume expansion in YbRh2(Si0.95Ge0.05)2 allows to tune the system to its QCP. For the latter system, the electrical resistivity shows a linear temperature dependence over more than three decades (10mK £ T £ 10K). The low value of the residual resistivity (r0 = 5mWcm) indicates that this NFL behavior is not be caused by disorder, but unambiguously by the vicinity to the QCP. Furthermore, it is shown that a scaling behavior similar to the one found for CeCu5.9Au0.1 is present. Thus, the scenario of a local QCP which was proposed for CeCu5.9Au0.1 is possibly applicable to YbRh2(Si0.95Ge0.05)2, too.

Englisch
Freie Schlagworte: quantenkritischer Punkt, Schwere-Fermionen, Schwere-Fermionen-Systeme, Schwere-Fermionen-Supraleitung
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 05 Fachbereich Physik
Hinterlegungsdatum: 17 Okt 2008 09:21
Letzte Änderung: 05 Mär 2013 09:24
PPN:
Referenten: Feile, Prof. Dr. Rudolf ; Kübler, Prof. Dr. Jürgen
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 14 Januar 2002
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