Schöpp, Marco (2024)
Entwicklung und Anwendung von Messkonzepten zur Untersuchung der Ammoniakoxidation an Platin/Rhodium-Netz- und Modellgeometrien.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00028828
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die Anzahl der auf der Erde lebenden Menschen nimmt seit Jahren zu. Bei zeitgleich höherem Flächenverbrauch, bedingt durch Industrialisierung und zunehmende Verstädterung, sinkt die für Nahrungsmittelproduktion zur Verfügung stehende Fläche stetig. Um trotzdem ausreichend hohe landwirtschaftliche Erträge erwirtschaften zu können, kommen Düngemittel zum Einsatz. Das hierbei häufig verwendete Ammoniumnitrat wird über die Umsetzung von Ammoniak mit der im Ostwaldverfahren produzierten Salpetersäure hergestellt. Dieses Verfahren basiert auf der katalytischen Oxidation von Ammoniak an Pt-Netzen. Als Nebenprodukt entsteht in diesem Prozess das hoch klimaschädliche Lachgas sowie Stickstoff. Obwohl Salpetersäure bereits mehr als 100 Jahre lang großtechnisch über diesen Prozess hergestellt wird, ist der Mechanismus, die zugrunde liegende Kinetik sowie der Einfluss von Reaktions- und Katalysatorparametern bis heute Teil vieler Forschungsansätze. Moderne Untersuchungsmethoden, sowohl praktischer Art, in hochentwickelten Laborapparaturen, als auch theoretischer Natur mittels moderner CFD-Untersuchungen, sollen es ermöglichen, die Ammoniakoxidation über Skalen hinweg besser zu verstehen. In der vorliegenden Arbeit wird die Entwicklung einer Methode beschrieben, sowohl industrielle Netzkatalysatoren als auch idealisierte Modellkatalysatoren unter Zuhilfenahme einer hocheffizienten online-QMS-Analytik unter industriellen Bedingungen zu untersuchen. Der Fokus bewegt sich hierbei vom Einfluss der Netzgeometrie, über den des einzelnen Drahtes bis hin zur Untersuchung des zugrundeliegenden Mechanismus. Im ersten Teil der Arbeit wird die Untersuchung von Platin/Rhodium-Netzkatalysatoren näher betrachtet. Durch geziegelte Inertisierung der Reaktionszone und der Entwicklung einer speziellen Eduktgasvorheizung können unselektive Nebenreaktionen auch bei hohen Vorheiztemperaturen vermieden werden, was es möglich macht, komplexe Parametervariationen und deren Einfluss auf die Selektivitäten in Form eines Design of Experiments durchzuführen. Ferner wird gezeigt, dass es mit der weiterentwickelten Untersuchungsmethode möglich ist, selbst geringste Effizienz- und Temperaturunterschiede festzustellen, wie sie bei der Variation von Katalysatorparametern auftreten. Der Aufbau eines idealisierten Reaktormodells mit Millirohrkatalysator zur Untersuchung des Mechanismus und der Kinetik der Ammoniakoxidation bildet einen weiteren Teil dieser Arbeit. Durch Einsatz eines CFD-Drahtmodells wird die Konzentration der Oberflächenspezies bei Teilumsatz möglichst nah an industriellen Bedingungen bestimmt. Das Ergebnis der CFD-Drahtsimulation wird über ein theoretisches Rohrmodell auf die idealisierte Form des Katalysators übertragen. Ziel hierbei ist es, eine fluiddynamisch beschreibbare Katalysatorgeometrie zu entwickeln, die mit der Realität vergleichbare Größen ausweist und im Experiment untersucht werden kann. Hierdurch soll zukünftig der Abgleich zwischen Simulation und Experiment gelingen.

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