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Entwicklung und Implementierung eines Modells für Polymerelektrolytmembranbrennstoffzellen

Hüfner, Lucas (2024)
Entwicklung und Implementierung eines Modells für Polymerelektrolytmembranbrennstoffzellen.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00027580
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/27580

Kurzbeschreibung (Abstract)

In dieser Dissertation wird ein Modell zur simulativen elektrochemischen Charakterisierung der Membran-Elektroden-Einheit einer Niedertemperatur-Polymerelektrolytmembranbrennstoffzelle (PEMFC) entwickelt. Das Modell basiert auf einem System gekoppelter, partieller Differentialgleichungen, das den Ladungs-, Stoff- und Wärmetransport in der PEMFC beschreibt. Die Gasdiffusions- und Katalysatorschichten sowie die Membran werden makrohomogen betrachtet, was gemittelte Material- und Transporteigenschaften zur Folge hat. Die Modellberechnung erfolgt eindimensional und kann sowohl stationär als auch zeitabhängig durchgeführt werden.

Die Halbzellenreaktionen der Wasserstoffoxidation (Anode) und Sauerstoffreduktion (Kathode) werden in den Katalysatorschichten implementiert, ebenso wie der Wassertransport in der Polymerelektrolytmembran durch Rückdiffusion und elektroosmotischen Effekt. Der Wasseraustausch mit Wasserdampf aus den porösen Schichten erfolgt über Ab- und Desorption. Im porösen Medium wird auf der Kathodenseite Mehrphasigkeit angenommen, wobei Wasser zwischen gasförmigem und flüssigem Zustand wechseln kann. Über die Implementierung des Elektrodenpotentials können elektrochemische Charakterisierungsmethoden wie Polarisations- und Leistungskurven, elektrochemische Impedanzspektroskopie und Zyklovoltammetrie gesteuert werden.

Das Modell wird in COMSOL Multiphysics® 4.3a implementiert und für den stationären Fall gegen die MATLAB-Version eines bekannten Modells validiert, wobei eine gute Übereinstimmung erzielt wird. Verschiedene Transport- und Kinetikmodelle werden untersucht, wobei festgestellt wird, dass Fick'sche Diffusion und Butler-Volmer-Kinetik für Polarisations- und Leistungskurven geeignet sind. Im stationären Modell werden Parametervariationen durchgeführt, um den Einfluss von Material-, Kinetik- und Transportparametern sowie Betriebsbedingungen zu bestimmen. Eine erhöhte Rückdiffusion, hohe Protonenleitfähigkeit und größere Absorptionsrate verbessern die Leistungsdaten der Brennstoffzelle signifikant.

Des Weiteren wird der Einfluss von Transport- und Materialparametern auf den Mehrphasentransport in den porösen Schichten untersucht. Die Wärmeleitfähigkeit und Betriebstemperatur werden ebenfalls analysiert, wobei eine erhöhte Wärmeleitfähigkeit der MEA und eine höhere Betriebstemperatur positive Effekte auf die Leistungsdaten zeigen. Das Modell zeigt, dass die Sauerstoffreduktionsreaktion die limitierende Halbzellenreaktion ist und Potenzial für Performanceerhöhungen durch Verbesserungen des Katalysators bietet.

Das Modell wird für zeitabhängige Simulationen erweitert und gegen den stationären Fall validiert. Randbedingungen für elektrochemische Impedanzspektroskopie und zyklische Voltammetrie werden implementiert, wobei der Einfluss der elektrochemischen Doppelschichtkapazität festgestellt wird. Zwei Implementierungsmöglichkeiten des Modells in FOAM-Extend 4.1 werden vorgestellt, wobei Verbesserungspotenzial für die numerische Berechnung identifiziert wird.

Zusammenfassend wird das entwickelte Modell erfolgreich zur elektrochemischen Charakterisierung und Optimierung der Betriebsbedingungen und Materialien einer PEMFC verwendet.

Typ des Eintrags:

Dissertation

Erschienen:

2024

Autor(en):

Hüfner, Lucas

Art des Eintrags:

Erstveröffentlichung

Titel:

Entwicklung und Implementierung eines Modells für Polymerelektrolytmembranbrennstoffzellen

Sprache:

Deutsch

Referenten:

Etzold, Prof. Dr. Bastian J. M. ; Votsmeier, Prof. Dr. Martin

Publikationsjahr:

5 Juli 2024

Ort:

Darmstadt

Kollation:

215 Seiten

Datum der mündlichen Prüfung:

5 Juni 2024

DOI:

10.26083/tuprints-00027580

URL / URN:

https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/27580

Kurzbeschreibung (Abstract):

Zusammenfassend wird das entwickelte Modell erfolgreich zur elektrochemischen Charakterisierung und Optimierung der Betriebsbedingungen und Materialien einer PEMFC verwendet.

Alternatives oder übersetztes Abstract:

Alternatives Abstract

Sprache

This dissertation develops a model for the simulative electrochemical characterization of the membrane electrode assembly (MEA) of a low-temperature polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). The model is based on a system of coupled partial differential equations that describe charge, mass, and heat transport in the PEMFC. The gas diffusion and catalyst layers, as well as the membrane, are considered macrohomogeneous, resulting in averaged material and transport properties. The model calculations are performed one-dimensionally and can be conducted both stationary and time-dependent.

The half-cell reactions of hydrogen oxidation (anode) and oxygen reduction (cathode) are implemented in the catalyst layers, as well as water transport in the polymer electrolyte membrane via back diffusion and electroosmotic drag. Water exchange with water vapor from the porous layers occurs through absorption and desorption. Multiphase behavior is assumed on the cathode side in the porous medium, where water can switch between gaseous and liquid states. By implementing the electrode potential, electrochemical characterization methods such as polarization and performance curves, electrochemical impedance spectroscopy, and cyclic voltammetry can be controlled.

The model is implemented in COMSOL Multiphysics® 4.3a and validated against the MATLAB version of a known model for the stationary case, achieving good agreement. Various transport and kinetic models are investigated, finding that Fickian diffusion and Butler-Volmer kinetics are suitable for polarization and performance curves. Parameter variations are conducted in the stationary model to determine the influence of material, kinetic, and transport parameters, as well as operating conditions. Increased back diffusion, high proton conductivity, and greater absorption rates significantly improve the performance data of the fuel cell.

Furthermore, the influence of transport and material parameters on multiphase transport in the porous layers is examined. Thermal conductivity and operating temperature are also analyzed, with findings indicating that increased thermal conductivity of the MEA and higher operating temperatures have positive effects on performance data. The model shows that the oxygen reduction reaction is the limiting half-cell reaction, offering potential for performance improvements through catalyst enhancements.

The model is extended for time-dependent simulations and validated against the stationary case. Boundary conditions for electrochemical impedance spectroscopy and cyclic voltammetry are implemented, demonstrating the influence of electrochemical double-layer capacitance. Two implementation options of the model in FOAM-Extend 4.1 are presented, identifying potential improvements for numerical calculations.

In summary, the developed model is successfully used for the electrochemical characterization and optimization of the operating conditions and materials of a PEMFC.

Englisch

Status:

Verlagsversion

URN:

urn:nbn:de:tuda-tuprints-275807

Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC):

500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie

Fachbereich(e)/-gebiet(e):

07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I

Hinterlegungsdatum:

05 Jul 2024 12:08

Letzte Änderung: