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Optical diagnostics for carbonaceous solid fuels and flame retarded polymers in laminar and turbulent flows

Geschwindner, Christopher Frank Wolfgang (2024)
Optical diagnostics for carbonaceous solid fuels and flame retarded polymers in laminar and turbulent flows.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00026616
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

The combustion of solid matter is a ubiquitous phenomenon governed by multiple factors, including the properties of the solid phase, the surrounding flow field, and the reactions involved in thermochemical conversion. This thesis addresses various aspects of this complex solid-flow-chemistry interaction, driven by two primary motivations: First, the mitigation of anthropogenic climate change necessitates solid fuel combustion technologies capable of carbon capture and storage. The application of oxy-fuel combustion and the subsequent substitution of coal for biomass offers pathways to achieve negative carbon dioxide emissions. Second, fire safety for polymers can be enhanced by the development and utilization of effective flame retardants. Rigorous and reliable testing procedures are indispensable for assessing the efficacy of such additives. The core focus of this thesis revolves around the comprehensive exploration of these interconnected phenomena, facilitated by the application of minimally intrusive optical diagnostics. Through these advanced measurement techniques, the underlying physicochemical phenomena governing solid-flow-chemistry interactions are scrutinized across a spectrum of experimental scenarios. By systematically varying specific elements of the solid-flow-chemistry interaction, the impacts of individual parameters and processes are investigated, accompanied by methodological advancements needed to experimentally address these intricate phenomena. The initial segment of this work discusses aspherically shaped biomass particles dispersed within a turbulent round jet. Employing an ultra-high repetition rate fiber laser system, which operates at frequencies exceeding several 100 kHz, facilitates the measurement of key parameters characterizing turbulent fluid flows. The laser enables time-resolved flow velocimetry while achieving unparalleled temporal dynamic ranges. Furthermore, an extension of the laser system is showcased, featuring adaptable pulse-picking devices. This addition allows for remarkable flexibility in terms of repetition rates and pulsing strategies, which can be used to perform both statistical and time-resolved fluid flow measurements. In the context of a biomass-laden jet, the system is applied to perform two-phase velocimetry and simultaneous diffuse back-illumination measurements. This multi-parameter measurement setup allows for the continuous tracking of the slip velocity field and particle size evolution over time, consequently enabling the computation of the particle Reynolds number at a repetition rate of 200 kHz. The second part of this dissertation focuses on the impact of oxidizer content and diluent composition on the transition from single particle to particle group combustion under laminar conditions. Bituminous coal is studied using a multi-parameter optical diagnostics setup to determine particle number density, three-dimensional volatile flame topology, and soot formation characteristics simultaneously. An imaging simulation tool is developed and applied to the specific camera settings to assess the measurement errors associated with particle number density determination arising from the line-ofsight nature of extinction imaging methods. Decreased formation of soot and heightened reactivity of the volatile flame is observed for increasing oxygen contents, while the substitution of nitrogen with carbon dioxide in oxy-fuel conditions shows a negligible effect on combustion behavior. Finally, optical diagnostics including laser-induced fluorescence of the OH radical (OH-LIF) are utilized to explore flame retarded polypropylene. Various flame retardants, each with distinct mechanisms, are studied in micrometer-sized polymer particles and stick-shaped specimens akin to solid fuel particle investigations. Complementary thermal decomposition analyses provide insights into pyrolysis products that influence flame retardation. Remarkably, these investigations unveil a noticeable OH-LIF signal decrease for gas-phase active flame retardants that release radical scavengers. Furthermore, altered flame topology and extinction behavior during and after stick-shaped specimen interaction with a premixed methane flame are observed, showcasing the potential of the methodological approach. The presented results provide both methodological advancements in the use of optical diagnostics for reactive multi-phase flows and new insights into the phenomena that occur during the combustion of solid fuels and flame retarded polymers.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2024
Autor(en): Geschwindner, Christopher Frank Wolfgang
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Optical diagnostics for carbonaceous solid fuels and flame retarded polymers in laminar and turbulent flows
Sprache: Englisch
Referenten: Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Kneer, Prof. Dr. Reinhold
Publikationsjahr: 7 Februar 2024
Ort: Darmstadt
Kollation: XVI, 157 Seiten
Datum der mündlichen Prüfung: 20 Dezember 2023
DOI: 10.26083/tuprints-00026616
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/26616
Kurzbeschreibung (Abstract):

The combustion of solid matter is a ubiquitous phenomenon governed by multiple factors, including the properties of the solid phase, the surrounding flow field, and the reactions involved in thermochemical conversion. This thesis addresses various aspects of this complex solid-flow-chemistry interaction, driven by two primary motivations: First, the mitigation of anthropogenic climate change necessitates solid fuel combustion technologies capable of carbon capture and storage. The application of oxy-fuel combustion and the subsequent substitution of coal for biomass offers pathways to achieve negative carbon dioxide emissions. Second, fire safety for polymers can be enhanced by the development and utilization of effective flame retardants. Rigorous and reliable testing procedures are indispensable for assessing the efficacy of such additives. The core focus of this thesis revolves around the comprehensive exploration of these interconnected phenomena, facilitated by the application of minimally intrusive optical diagnostics. Through these advanced measurement techniques, the underlying physicochemical phenomena governing solid-flow-chemistry interactions are scrutinized across a spectrum of experimental scenarios. By systematically varying specific elements of the solid-flow-chemistry interaction, the impacts of individual parameters and processes are investigated, accompanied by methodological advancements needed to experimentally address these intricate phenomena. The initial segment of this work discusses aspherically shaped biomass particles dispersed within a turbulent round jet. Employing an ultra-high repetition rate fiber laser system, which operates at frequencies exceeding several 100 kHz, facilitates the measurement of key parameters characterizing turbulent fluid flows. The laser enables time-resolved flow velocimetry while achieving unparalleled temporal dynamic ranges. Furthermore, an extension of the laser system is showcased, featuring adaptable pulse-picking devices. This addition allows for remarkable flexibility in terms of repetition rates and pulsing strategies, which can be used to perform both statistical and time-resolved fluid flow measurements. In the context of a biomass-laden jet, the system is applied to perform two-phase velocimetry and simultaneous diffuse back-illumination measurements. This multi-parameter measurement setup allows for the continuous tracking of the slip velocity field and particle size evolution over time, consequently enabling the computation of the particle Reynolds number at a repetition rate of 200 kHz. The second part of this dissertation focuses on the impact of oxidizer content and diluent composition on the transition from single particle to particle group combustion under laminar conditions. Bituminous coal is studied using a multi-parameter optical diagnostics setup to determine particle number density, three-dimensional volatile flame topology, and soot formation characteristics simultaneously. An imaging simulation tool is developed and applied to the specific camera settings to assess the measurement errors associated with particle number density determination arising from the line-ofsight nature of extinction imaging methods. Decreased formation of soot and heightened reactivity of the volatile flame is observed for increasing oxygen contents, while the substitution of nitrogen with carbon dioxide in oxy-fuel conditions shows a negligible effect on combustion behavior. Finally, optical diagnostics including laser-induced fluorescence of the OH radical (OH-LIF) are utilized to explore flame retarded polypropylene. Various flame retardants, each with distinct mechanisms, are studied in micrometer-sized polymer particles and stick-shaped specimens akin to solid fuel particle investigations. Complementary thermal decomposition analyses provide insights into pyrolysis products that influence flame retardation. Remarkably, these investigations unveil a noticeable OH-LIF signal decrease for gas-phase active flame retardants that release radical scavengers. Furthermore, altered flame topology and extinction behavior during and after stick-shaped specimen interaction with a premixed methane flame are observed, showcasing the potential of the methodological approach. The presented results provide both methodological advancements in the use of optical diagnostics for reactive multi-phase flows and new insights into the phenomena that occur during the combustion of solid fuels and flame retarded polymers.

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Die Verbrennung von Feststoffen ist ein weitverbreitetes Phänomen, das von Faktoren wie den Eigenschaften der festen Phase, dem umgebenden Strömungsfeld und der thermochemischen Umwandlung beeinflusst wird. Diese Arbeit befasst sich mit verschiedenen Aspekten der komplexen Wechselwirkungen zwischen Feststoff, Strömung und Chemie, wobei zwei Hauptmotivationen im Fokus stehen: Erstens erfordert die Eindämmung des anthropogenen Klimawandels Technologien, die zur Abscheidung und Speicherung von Kohlenstoffdioxid (CO2) geeignet sind. Die Anwendung der Oxy-Fuel-Verbrennung für Festbrennstoffe und der Austausch von Kohle durch Biomasse bieten Möglichkeiten, negative CO2-Emissionen zu erzielen. Zweitens kann die Brandsicherheit von Polymeren durch den Einsatz wirksamer Flammschutzmittel verbessert werden. Für die Bewertung der Wirksamkeit solcher Additive sind verlässliche Prüfverfahren unerlässlich. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit liegt auf der umfassenden Erforschung dieser zusammenhängenden Phänomene, was durch die Anwendung minimal-invasiver optischer Diagnostik ermöglicht wird. Mithilfe fortschrittlicher Messtechnik werden relevante physikalisch-chemische Phänomene in unterschiedlichen experimentellen Umgebungen untersucht. Durch die systematische Variation spezifischer Aspekte der Feststoff-Strömung-Chemie-Interaktion werden die Auswirkungen einzelner Parameter untersucht. Hierdurch werden zudem wesentliche methodische Fortschritte erreicht. Der erste Teil dieser Arbeit untersucht das Bewegungsverhalten asphärischer Biomassepartikel, die in einem turbulenten Freistrahl dispergiert sind. Ein Faserlaser mit Pulswiederholraten von mehreren 100 kHz wird für die Messung charakteristischer Größen turbulenter Strömungen eingesetzt. Der Laser ermöglicht zeitlich aufgelöste Geschwindigkeitsmessungen in einem bisher unerreichten zeitlichen Dynamikbereich. Darüber hinaus wird eine Erweiterung des Lasersystems mit geeigneten Puls-Picker-Systemen demonstriert. Dieser Ansatz ermöglicht flexibel einstellbare Wiederholungsraten und Pulsschemata, die sowohl für statistische als auch für zeitlich aufgelöste Strömungsmessungen verwendet werden können. Im Kontext eines biomassebeladenen Freistrahls wird das System zur Durchführung von Zweiphasen-Geschwindigkeitsmessungen und simultaner diffuser Rückbeleuchtung verwendet. Dieser Aufbau ermöglicht eine zeitlich aufgelöste Messung des Schlupfgeschwindigkeitsfelds, der Partikelgröße und somit der Partikel-Reynoldszahl bei 200 kHz. Der zweite Abschnitt dieser Arbeit konzentriert sich auf den Einfluss des Sauerstoffgehalts und der Gaszusammensetzung auf den Übergang von Einzelpartikel- zu Partikelgruppenverbrennung von Steinkohle. Mittels optischer Diagnostik werden gleichzeitig Partikelanzahldichten, dreidimensionale volatile Flammenstrukturen und Rußbildung erfasst. Ein Imaging-Tool wird auf die spezifischen Kameraeinstellungen angepasst, um Messfehler bei der Bestimmung der Partikelanzahldichte abzuschätzen. Es wird eine verringerte Rußbildung und eine erhöhte Reaktivität der Volatilenflamme für steigende Sauerstoffgehalte beobachtet, während die Substitution von Stickstoff durch CO2 in Oxy-Fuel-Bedingungen keine nennenswerten Auswirkungen auf das Verbrennungsverhalten zeigt. Schließlich werden optische Diagnoseverfahren, darunter die laserinduzierte Fluoreszenz des OH-Radikals, eingesetzt, um das Verhalten von flammgeschütztem Polypropylen zu untersuchen. Verschiedene Flammschutzmittel mit unterschiedlichen Wirkungsmechanismen werden in Form von mikrometergroßen Polymer-Partikeln und stäbchenförmigen Proben untersucht. Thermische Zersetzungsanalysen liefern Erkenntnisse über Pyrolyseprodukte, die die Flammhemmung beeinflussen. Gasphasenaktive Flammschutzmittel zeigen hierbei eine deutliche Abnahme des Fluoreszenz-Signals in der Reaktionszone. Darüber hinaus werden Veränderungen in der Flammenstruktur und im Verlöschungsverhalten während und nach der Wechselwirkung der stäbchenförmigen Proben mit einer vorgemischten Methanflamme beobachtet, was das Potential des methodischen Ansatzes herausstellt. Die vorgestellten Ergebnisse bieten sowohl methodische Fortschritte bei der Verwendung optischer Diagnoseverfahren für reaktive Mehrphasenströmungen als auch neue Erkenntnisse über die bei der Verbrennung von Festbrennstoffen und flammgeschützten Polymeren auftretenden Phänomene.

Deutsch
Status: Verlagsversion
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-266160
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 16 Fachbereich Maschinenbau
DFG-Sonderforschungsbereiche (inkl. Transregio)
DFG-Sonderforschungsbereiche (inkl. Transregio) > Transregios
DFG-Sonderforschungsbereiche (inkl. Transregio) > Transregios > TRR 129 Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe
16 Fachbereich Maschinenbau > Fachgebiet Reaktive Strömungen und Messtechnik (RSM)
Hinterlegungsdatum: 07 Feb 2024 14:27
Letzte Änderung: 08 Feb 2024 06:34
PPN:
Referenten: Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Kneer, Prof. Dr. Reinhold
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 20 Dezember 2023
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