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Einfluss von Benetzungsarchitektur und Porenwandladung auf Fluidverteilung und Protonentransport in mesoporösen Silicafilmen

Despot, Laura (2024)
Einfluss von Benetzungsarchitektur und Porenwandladung auf Fluidverteilung und Protonentransport in mesoporösen Silicafilmen.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00026506
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Protonenaustauschmembranen werden in verschiedenen Bereichen, z. B. in der Elektrolyse-Technologie zur Wasserstofferzeugung, in Vanadium-Flow-Batterien für die Energiespeicherung und in Brennstoffzellen für die Energieumwandlung, eingesetzt. Um deren Leistung zu erhöhen und das Anwendungsspektrum zu erweitern, müssen die zugrunde liegenden Transportmechanismen in Protonenaustauschmembranen besser verstanden werden. In dieser Arbeit wird zunächst der pH-Einfluss und somit die Ladungsabhängigkeit vom Protonentransport durch polyelektrolytfunktionalisierte Mesoporen untersucht. Hierfür werden mesoporöse Silicafilme mit sulfonsäurehaltigem Polymer funktionalisiert und mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie untersucht. Des Weiteren wird der der Einfluss von Benetzungsmuster und Ladung entlang Mesoporen auf die Fluidverteilung, die Wasserkondensation und den Stofftransport untersucht. Über konsekutive Tauchbeschichtung und Cokondensation verschiedener Silane werden mesoporöse Silicafilme mit asymmetrischer Benetzbarkeit hergestellt. Die Porenzugänglichkeit wird über Cyclovoltammetrie und Fluoreszenzmikroskopie untersucht. Zum Untersuchen von Wasserkondensation und -adsorption in den einzelnen Schichten wurde Ellipsoporosimetrie und Interferometrie genutzt. Der benetzungs- und pH-abhängige Stofftransport wurde zusätzlich über die Permeation von geladenen Testmolekülen durch AAO-Membranen untersucht. Abschließend werden erste Versuche zur Herstellung von asymmetrisch funktionalisierten mesoporösen Silicafilmen mit einstellbarer Porenladung und Oberflächenbenetzung durch die Funktionalisierung von mesoporösen Silicafilmen mit einem Polyelektrolyten und einem perfluorierten Silan gezeigt.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2024
Autor(en): Despot, Laura
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Einfluss von Benetzungsarchitektur und Porenwandladung auf Fluidverteilung und Protonentransport in mesoporösen Silicafilmen
Sprache: Deutsch
Referenten: Andrieu-Brunsen, Prof. Dr. Annette ; Biesalski, Prof. Dr. Markus
Publikationsjahr: 11 Januar 2024
Ort: Darmstadt
Kollation: x, 96, xxxi Seiten
Datum der mündlichen Prüfung: 11 Dezember 2023
DOI: 10.26083/tuprints-00026506
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/26506
Kurzbeschreibung (Abstract):

Protonenaustauschmembranen werden in verschiedenen Bereichen, z. B. in der Elektrolyse-Technologie zur Wasserstofferzeugung, in Vanadium-Flow-Batterien für die Energiespeicherung und in Brennstoffzellen für die Energieumwandlung, eingesetzt. Um deren Leistung zu erhöhen und das Anwendungsspektrum zu erweitern, müssen die zugrunde liegenden Transportmechanismen in Protonenaustauschmembranen besser verstanden werden. In dieser Arbeit wird zunächst der pH-Einfluss und somit die Ladungsabhängigkeit vom Protonentransport durch polyelektrolytfunktionalisierte Mesoporen untersucht. Hierfür werden mesoporöse Silicafilme mit sulfonsäurehaltigem Polymer funktionalisiert und mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie untersucht. Des Weiteren wird der der Einfluss von Benetzungsmuster und Ladung entlang Mesoporen auf die Fluidverteilung, die Wasserkondensation und den Stofftransport untersucht. Über konsekutive Tauchbeschichtung und Cokondensation verschiedener Silane werden mesoporöse Silicafilme mit asymmetrischer Benetzbarkeit hergestellt. Die Porenzugänglichkeit wird über Cyclovoltammetrie und Fluoreszenzmikroskopie untersucht. Zum Untersuchen von Wasserkondensation und -adsorption in den einzelnen Schichten wurde Ellipsoporosimetrie und Interferometrie genutzt. Der benetzungs- und pH-abhängige Stofftransport wurde zusätzlich über die Permeation von geladenen Testmolekülen durch AAO-Membranen untersucht. Abschließend werden erste Versuche zur Herstellung von asymmetrisch funktionalisierten mesoporösen Silicafilmen mit einstellbarer Porenladung und Oberflächenbenetzung durch die Funktionalisierung von mesoporösen Silicafilmen mit einem Polyelektrolyten und einem perfluorierten Silan gezeigt.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

Proton exchange membranes are used in various fields, e.g. in electrolysis technology for hydrogen production, in vanadium flow batteries for energy storage and in fuel cells for energy conversion. In order to increase their performance and broaden the range of applications, the underlying transport mechanisms in proton exchange membranes need to be better understood. In this work, the pH influence and thus the charge dependence of proton transport through polyelectrolyte-functionalized mesopores is investigated. For this purpose, mesoporous silica films are functionalized with sulfonic acid-containing polymer and investigated by performing electrochemical impedance spectroscopy. Furthermore, the influence of wetting pattern and charge along mesopores on fluid distribution, water condensation and mass transport is investigated. Mesoporous silica films with asymmetric wettability are produced by consecutive dip-coating and cocondensation of different silanes. Pore accessibility is investigated using cyclic voltammetry and fluorescence microscopy. Ellipsoporosimetry and interferometry were used to investigate water condensation and adsorption in the individual layers. The wetting- and pH-dependent mass transport was also investigated via the permeation of charged probe molecules through AAO membranes. Finally, the first experiments on the production of asymmetrically functionalized mesoporous silica films with adjustable pore charge and surface wetting by functionalizing mesoporous silica films with a polyelectrolyte and a perfluorinated silane are shown.

Englisch
Status: Verlagsversion
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-265064
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Makromolekulare Chemie
TU-Projekte: DFG|SFB1194|TP C04 Andrieu-Bruns
Hinterlegungsdatum: 11 Jan 2024 13:01
Letzte Änderung: 12 Jan 2024 07:48
PPN:
Referenten: Andrieu-Brunsen, Prof. Dr. Annette ; Biesalski, Prof. Dr. Markus
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 11 Dezember 2023
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