Antiperovskit (AP)-Materialien weisen verschiedene interessante physikalische Eigenschaften auf und wurden für verschiedene technologische Anwendungen wie Spintronik, Supraleitung und Energiespeicherung untersucht. APs haben eine kubische Struktur, die der von Perovskiten ähnelt, jedoch mit einer invertierten Anordnung von Anionen und Kationen. Trotz ihres Potenzials ist die AP-Familie nicht so robust wie Perowskite, und ihre Stabilität und magnetischen Eigenschaften sind noch nicht vollstanding verstanden. Motiviert durch die faszinierenden magnetischen Eigenschaften von AP-Verbindungen bestand das Hauptziel dieser Arbeit darin, diese magnetischen multifunktionalen Phänomene in bestehenden AP-Verbindungen und neu vorhergesagten AP-Verbindungen zu erforschen.

Das erste Ziel unserer Studie war es, neue magnetische APs mit magnetischen Elementen (Cr, Mn, Fe, Co und Ni) als M in der chemischen Formel M₃XZ vorherzusagen, wobei X die Elemente C und N darstellt und Z die Elemente von Li bis Bi mit Ausnahme der Edelgase und der 4f-Seltenerdmetalle sind. Um dies zu erreichen, haben wir drei Stabilitätskriterien berücksichtigt: thermodynamische, mechanische und dynamische Stabilität. Wir führten ein Hochdurchsatz-Screening für 630 APs durch und bewerteten ihre Stabilität mithilfe von Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen. Unsere Analyse führte zur Vorhersage von 11 neuen magnetischen APs, die alle drei Stabilitätskriterien erfüllten. Darüber hinaus haben wir die Stabilität von 76 experimentell bekannten APs verifiziert.

Von AP-Verbindungen wurde berichtet, dass sie verschiedene magnetische Strukturen aufweisen, wie beispielsweise nicht-kollineare (Γ4g und Γ5g -Konfigurationen, dargestellt durch irreduzible Notationen) antiferromagnetische (AFM), kollineare AFM- und ferromagnetische (FM) Strukturen. Daher ist es erforderlich, ihren magnetischen Grundzustand zu kennen, bevor ihre magnetischen Eigenschaften bestimmt werden können. Wir haben den magnetischen Grundzustand für 54 AP-Verbindungen analysiert, darunter 11 neu vorhergesagte und 43 experimentell bekannte magnetische APs, und dabei sieben magnetische Konfigurationen berücksichtigt. Unsere Analyse ergab, dass 15 AP-Verbindungen entweder den Γ4g oder Γ5g nicht-kollinearen AFM-Zustand als energetisch günstigsten Zustand aufweisen. Während eine nicht-kollineare Struktur zuvor für Mn-basierte APs berichtet wurde, zeigte unsere Studie, dass auch Cr-basierte APs (Cr₃IrN und Cr₃PtN) im Γ4g nicht-kollinearen AFM-Zustand stabil sind. Wir haben auch festgestellt, dass 6 APs eine kollineare AFM-Struktur aufweisen und 33 APs sich im FM-Grundzustand befinden.

Anschließend konzentrierten wir uns auf die nicht-kollinearen magnetischen Eigenschaften, die von einer starken magnetostrukturellen Kopplung, negativer thermischer Ausdehnung (NTE) und dem piezomagnetischen Effekt (PME) beeinflusst werden. Wir untersuchten das NTE-Phänomen, indem wir die relative Veränderung der Gitterkonstante (Δa/a₀) zwischen dem paramagnetischen Zustand und dem geordneten AFM-Zustand analysierten. Um eine bessere Übereinstimmung mit experimentell beobachteten (Δa/a₀)-Werten zu erzielen, schlagen wir vor, den PM-Zustand, der auf der Methode der ungeordneten lokalen Momente (DLM) basiert, anstelle eines nichtmagnetischen Zustands als Ersatz für den PM-Zustand zu verwenden. Wir untersuchten den PME von nicht-kollinearen AFM-APs unter Druck- und Zugbelastung. In einigen AP-Verbindungen löst der PME einen Phasenübergang zwischen den beiden nicht-kollinearen Zuständen Γ4g ⇔ Γ5g aus.

Zuletzt haben wir die topologischen Transporteigenschaften, einschließlich der anomalen Hall-Leitfähigkeit (AHC) und der anomalen Nernst-Leitfähigkeit (ANC), für nicht-kollineare AFM- und FM-APs analysiert. Bei den FM-APs wurden die größten AHC- und ANC-Werte von 1128 S/cm bzw. 6.31 A/mK in Co₃LiN bzw. Co₃PtN erzielt. Im Allgemeinen weisen FM-Verbindungen eine größere AHC und ANC auf als nicht-kollineare AFM-Verbindungen. Die hohe AHC und ANC sind auf das Vorhandensein von Weyl-Punkten in der Nähe der Fermi-Energie zurückzuführen, wie am Beispiel von Co₃PtN veranschaulicht wird. Darüber hinaus kann die AHC durch die Einstellung der Energien der Weyl-Knoten durch Anwendung von biaxialer Spannung feinabgestimmt werden, wie im Fall von Mn₃PdN demonstriert wird.

Insgesamt wirft diese Studie Licht auf die Validierung der Stabilität für experimentell bekannte AP-Verbindungen und die Vorhersage neuer AP-Verbindungen. Darüber hinaus untersucht sie die magnetischen Eigenschaften der stabilen magnetischen APs und bietet somit neue Erkenntnisse für potenzielle technologische Anwendungen.