Charakterisierung von Flüssigkeitsfilmen mittels Laserabsorptionsspektroskopie in der Abgasnachbehandlung

Heyden, Anna von der (2023)
Charakterisierung von Flüssigkeitsfilmen mittels Laserabsorptionsspektroskopie in der Abgasnachbehandlung.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00024072
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/24072

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die Auswirkungen des Klimawandels führen zu einer zunehmenden Sensibilisierung für den Schutz von Umwelt und Gesundheit. Ein wesentlicher Aspekt betrifft dabei die Reduktion der Stickoxide aus Dieselmotoren auf Grundlage der selektiven katalytischen Reduktion (SCR). In SCR-Systemen reagieren Stickoxide katalytisch mit Ammoniak zu molekularem Stickstoff und Wasser. Aus Sicherheitsgründen wird Ammoniak jedoch nicht als reine Flüssigkeit in Fahrzeugen mitgeführt, sondern eine Harnstoff-Wasser-Lösung (32,5 %m Harnstoff, HWL) verwendet, die in den heißen Abgasstrom vor dem SCR-Katalysator eingespritzt wird. Durch thermische Zersetzung und anschließende Hydrolyse des Zwischenprodukts Isocyansäure wird die Lösung zu Ammoniak und Kohlendioxid umgesetzt. Obwohl dieses De-NOx-SCR-Verfahren in der Serienapplikation von Dieselfahrzeugen bereits seit Längerem Anwendung findet, weist es noch immer erhebliche Mängel auf. Insbesondere die Benetzung der Wände des Abgassystems während der Einspritzung ist ein unerwünschter und effektivitätsmindernder Prozess. Um die Robustheit und Regelbarkeit von SCR-Systemen zu optimieren, wird daher ein besseres Verständnis der physikalischen Prozesse benötigt, die der Entstehung von Flüssigkeitsfilmen zugrunde liegen. Dazu wurde im Rahmen dieser Arbeit ein absorptionsbasierter Filmdickensensor entwickelt und validiert. Mit diesem Sensor ist es möglich, Filme berührungslos und zeitlich hochdynamisch zu vermessen. Die robuste Auslegung des Sensors ermöglicht es dabei, in SCR Umgebungen mit hohen Temperaturen und begrenztem optischen Zugang zu messen. Um nachfolgend mit dem validierten Sensor Filme in einer SCR-Umgebung wohldefiniert untersuchen zu können, wurde ein generischer Prüfstand mit kontrollierbaren und reproduzierbaren Randbedingungen konzipiert. In diesem können variabel Temperaturen und Massenströme in einem für SCR-Anwendungen typischen Bereich eingestellt werden. Anschließend erfolgte die Messung von Filmdicken an diesem Prüfstand unter systematischer Variation der Parameter Temperatur, Geschwindigkeit und Eindüsungsmenge. Dabei konnte festgestellt werden, dass sich grundsätzlich die Filmbildung nicht vermeiden lässt. Der im Film gebundene Harnstoff kann dem Prozess nur mit zeitlicher Verzögerung zur Verfügung gestellt werden. Dies hat zur Folge, dass die Stickoxidkonversion reduziert und damit die Effektivität von SCR-Systemen gemindert wird. Deshalb sind neben der Filmbildung auch die grundsätzlichen Prozesse der Verdampfung einer HWL von Interesse. Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine neue Messtechnik entwickelt werden, die in der Lage ist, alle drei Filmparameter von dynamischen HWL-Filmen auf technischen Oberflächen simultan zu messen. Durch eine zusätzliche Messung der Gasphase über dem Film konnte dabei zudem gezeigt werden, dass sich bereits in der Anfangsphase der Filmverdunstung Ammoniak bildet. Dies ist von großer Bedeutung für weitere grundlegende Untersuchungen, die dem Verständnis der Verdunstungsprozesse dienen.

Typ des Eintrags:

Dissertation

Erschienen:

2023

Autor(en):

Heyden, Anna von der

Art des Eintrags:

Erstveröffentlichung

Titel:

Charakterisierung von Flüssigkeitsfilmen mittels Laserabsorptionsspektroskopie in der Abgasnachbehandlung

Sprache:

Deutsch

Referenten:

Dreizler, Prof. Dr. Andreas ; Hussong, Prof. Dr. Jeanette

Publikationsjahr:

27 September 2023

Ort:

Darmstadt

Kollation:

128 Seiten in verschiedenen Zählungen

Datum der mündlichen Prüfung:

23 Mai 2023

DOI:

10.26083/tuprints-00024072

URL / URN:

https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/24072

Kurzbeschreibung (Abstract):

Alternatives oder übersetztes Abstract:

Alternatives Abstract

Sprache

The effects of climate change are causing an increasing awareness of the importance of protecting the environment and health. A key aspect of this relates to the reduction of nitrogen oxides from diesel engines based on selective catalytic reduction (SCR). In SCR systems, nitrogen oxides react catalytically with ammonia to form molecular nitrogen and water. For safety reasons, however, ammonia is not transported as a pure liquid in vehicles; instead, a urea-water solution (32.5 %m urea, UWS) is used, which is injected into the hot exhaust gas stream prior to the SCR catalytic converter. Thermal decomposition and subsequent hydrolysis of the intermediate isocyanic acid converts the solution to ammonia and carbon dioxide. Although this de-NOx SCR process has been used in the series application of diesel vehicles for considerable time, it still has significant shortcomings. In particular, the wetting of the walls of the exhaust system during injection is an undesirable and effective-reducing process. To optimize the robustness and controllability of SCR systems, a better understanding of the physical processes underlying the formation of liquid films is therefore needed. To this end, an absorption-based film thickness sensor was developed and validated as part of this work. With this sensor, it is possible to measure films in a non-contact and highly dynamic manner over time. The robust design of the sensor makes it possible to measure in SCR environments with high temperatures and limited optical access. A generic test rig with controllable and reproducible boundary conditions was designed in order to be able to subsequently examine films in a SCR environment in a well-defined manner using the validated sensor. In this, temperatures and mass flows can be variably set in a range typical for SCR applications. Film thicknesses were then measured on this test rig by systematically varying the parameters of temperature, velocity and injection quantity. It was found that, in principle, film formation cannot be avoided. The urea bound in the film can only be made available to the process with a time delay. As a result, nitrogen oxide conversion is reduced and thus the effective of SCR systems is reduced. Therefore, in addition to film formation, the basic processes of evaporation of a UWS are also of interest. Within the scope of this work, a new measurement technique could be developed, which is able to measure all three film parameters of dynamic UWS films on technical surfaces simultaneously. By additionally measuring the gas phase above the film, it was also possible to show that ammonia is already formed in the initial phase of film evaporation. This is of great importance for further fundamental investigations to understand the evaporation processes.

Englisch

Status:

Verlagsversion

URN:

urn:nbn:de:tuda-tuprints-240727

Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC):

600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau

Fachbereich(e)/-gebiet(e):

16 Fachbereich Maschinenbau
16 Fachbereich Maschinenbau > Fachgebiet Reaktive Strömungen und Messtechnik (RSM)

Hinterlegungsdatum:

27 Sep 2023 12:04

Letzte Änderung: