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Synthesis and Processing of High Entropy Materials and their Integration into Lithium Batteries

Cui, Yanyan (2023)
Synthesis and Processing of High Entropy Materials and their Integration into Lithium Batteries.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00024209
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

With the increasing demand for renewable energy sources such as solar, geothermal, and wind energy, the development of efficient energy storage devices is necessary. Lithium-ion batteries (LIBs) have been considered a potentially revolutionary technology for storing renewable energy due to their advantages of low self-discharge, long life span, high output voltage, and high energy density. Over the past few decades, LIBs have undergone extensive development in both industry and academia. In current LIB technology, the cell voltage and capacity are primarily determined by the electrode materials, which also dominate the battery cost. Therefore, exploring alternative electrode materials and investigating their structure-composition-performance relationships is essential for further development. Recently, the use of the high entropy concept to develop materials is gaining significant interest. The high entropy concept is derived from high entropy alloys (HEAs), which possess high configurational entropy (Sconfig) by incorporating 5 or more elements into a single-phase structure, leading to the so-called “cocktail effect”, where the multiple synergies among the constituent elements may result in additional or changed properties. That means HEMs can have the potential to outperform the parent material system. Inspired by the high entropy concept, high entropy oxides (HEOs) were investigated as a new class of conversion electrode materials for LIBs, which show unexpected reversibility due to their unique structural stability. These unexpected findings have stimulated many recent studies on the performance of high entropy materials in electrochemical energy storage devices. In this work, a new photonic curing method was used to synthesize high entropy oxides for more rapid and efficient synthesis. The material was used as a binder-free electrode material for LIBs. Since HEO has a high mixed lithium-ion and electronic conductivity at room temperature, HEO was also synthesized by the photonic curing method for coating on NCM851005. In addition, the mechanism as a coating material for performance improvement was investigated. Inspired by the application of HEO as a conversion electrode material as an anode, high-entropy fluorides (HEFs), as conversion materials, were synthesized and used as cathode materials for LIBs and their underlying storage mechanisms were investigated. Due to the elemental dissolution of metal fluorides during cycling, high entropy oxides have also been studied as a coating for HEFs. The application and research of high entropy materials in electrode materials provide new guidelines for designing and manufacturing new electrode materials for LIBs.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2023
Autor(en): Cui, Yanyan
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Synthesis and Processing of High Entropy Materials and their Integration into Lithium Batteries
Sprache: Englisch
Referenten: Hahn, Prof. Dr. Horst ; Xu, Prof. Dr. Bai-Xiang
Publikationsjahr: 2023
Ort: Darmstadt
Kollation: 114 Seiten
Datum der mündlichen Prüfung: 2 Dezember 2022
DOI: 10.26083/tuprints-00024209
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/24209
Kurzbeschreibung (Abstract):

With the increasing demand for renewable energy sources such as solar, geothermal, and wind energy, the development of efficient energy storage devices is necessary. Lithium-ion batteries (LIBs) have been considered a potentially revolutionary technology for storing renewable energy due to their advantages of low self-discharge, long life span, high output voltage, and high energy density. Over the past few decades, LIBs have undergone extensive development in both industry and academia. In current LIB technology, the cell voltage and capacity are primarily determined by the electrode materials, which also dominate the battery cost. Therefore, exploring alternative electrode materials and investigating their structure-composition-performance relationships is essential for further development. Recently, the use of the high entropy concept to develop materials is gaining significant interest. The high entropy concept is derived from high entropy alloys (HEAs), which possess high configurational entropy (Sconfig) by incorporating 5 or more elements into a single-phase structure, leading to the so-called “cocktail effect”, where the multiple synergies among the constituent elements may result in additional or changed properties. That means HEMs can have the potential to outperform the parent material system. Inspired by the high entropy concept, high entropy oxides (HEOs) were investigated as a new class of conversion electrode materials for LIBs, which show unexpected reversibility due to their unique structural stability. These unexpected findings have stimulated many recent studies on the performance of high entropy materials in electrochemical energy storage devices. In this work, a new photonic curing method was used to synthesize high entropy oxides for more rapid and efficient synthesis. The material was used as a binder-free electrode material for LIBs. Since HEO has a high mixed lithium-ion and electronic conductivity at room temperature, HEO was also synthesized by the photonic curing method for coating on NCM851005. In addition, the mechanism as a coating material for performance improvement was investigated. Inspired by the application of HEO as a conversion electrode material as an anode, high-entropy fluorides (HEFs), as conversion materials, were synthesized and used as cathode materials for LIBs and their underlying storage mechanisms were investigated. Due to the elemental dissolution of metal fluorides during cycling, high entropy oxides have also been studied as a coating for HEFs. The application and research of high entropy materials in electrode materials provide new guidelines for designing and manufacturing new electrode materials for LIBs.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

Angesichts der steigenden Nachfrage nach erneuerbaren Energiequellen wie Solar-, Erdwärme- und Windenergie ist die Entwicklung effizienter Energiespeicher erforderlich. Lithium-Ionen Batterien (LIBs) werden aufgrund ihrer Vorteile wie geringe Selbstentladung, lange Lebensdauer, hohe Ausgangsspannung und hohe Energiedichte als potenziell revolutionäre Technologie zur Speicherung erneuerbarer Energien angesehen. In den letzten Jahrzehnten wurden LIBs sowohl in der Industrie als auch im akademischen Bereich intensiv weiterentwickelt. Bei der derzeitigen LIB-Technologie werden die Zellspannung und -kapazität in erster Linie durch die Elektrodenmaterialien bestimmt, die auch die Batteriekosten dominieren. Daher ist die Erforschung alternativer Elektrodenmaterialien und die Untersuchung der Beziehungen zwischen Struktur, Zusammensetzung und der erzielten Leistung für die Weiterentwicklung von entscheidender Bedeutung. In letzter Zeit gewinnt die Anwendung des Konzepts der hohen Entropie zur Entwicklung von Materialien stark an Interesse. Das Konzept der hohen Entropie leitet sich von Hochentropielegierungen (HEAs) ab, die eine hohe Konfigurationsentropie (Sconfig) aufweisen, indem fünf oder mehr Elemente in einer einphasigen Struktur eingebaut sind, was zum so genannten "Cocktaileffekt" führt, bei dem die vielfältigen Synergien zwischen den Bestandteilen zu zusätzlichen oder veränderten Eigenschaften führen können. Das bedeutet, dass Hochentropiematerialien (HEMs) das Potenzial haben können, das Ausgangsmaterialsystem zu übertreffen. Inspiriert durch das Konzept der hohen Entropie wurden Hochentropieoxide (HEOs) als neue Klasse von Konversionselektrodenmaterialien für LIBs untersucht, die aufgrund ihrer einzigartigen strukturellen Stabilität eine unerwartete Reversibilität aufweisen. Diese unerwarteten Ergebnisse haben in jüngster Zeit viele Studien über die Leistung von HEMs in elektrochemischen Energiespeichern angeregt. In dieser Arbeit wurde eine neue photonische Aushärtungsmethode für die Synthese von Hochentropieoxide verwendet, um eine schnellere und effizientere Synthese zu erzielen. Das Material wurde als bindemittelfreies Elektrodenmaterial für LIBs verwendet. Da HEO eine hohe gemischte Lithium-Ionen und elektronische Leitfähigkeit bei Raumtemperatur aufweist, wurde HEO durch die photonische Aushärtungsmethode zur Beschichtung von NCM851005 synthetisiert. Darüber hinaus wurde der Mechanismus als Beschichtungsmaterial zur Leistungsverbesserung untersucht. Inspiriert durch die Anwendung von HEO als Konversionselektrodenmaterial in der Anode wurden Hochentropiefluoride (HEFs) als Konversionsmaterialien synthetisiert und als Kathodenaktivmaterialien für LIBs verwendet und ihre zugrunde liegenden Speichermechanismen untersucht. Aufgrund der elementaren Auflösung von Metall Fluoriden während des Zyklisierens, wurden auch Oxide mit hoher Entropie als Beschichtung für HEFs untersucht. Die Anwendung und Erforschung von HEMs bei Elektrodenmaterialien liefern neue Leitlinien für die Entwicklung und Herstellung neuer Elektrodenmaterialien für LIBs.

Deutsch
Status: Verlagsversion
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-242091
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft
Hinterlegungsdatum: 14 Jul 2023 11:06
Letzte Änderung: 17 Jul 2023 06:12
PPN:
Referenten: Hahn, Prof. Dr. Horst ; Xu, Prof. Dr. Bai-Xiang
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 2 Dezember 2022
Export:
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