Ziemba, Marc ; Radtke, Mariusz ; Schumacher, Leon ; Hess, Christian (2022)
Aufklärung der CO₂‐Hydrierung über In₂O₃‐Nanopartikeln mittels Operando UV/Vis‐ und Impedanzspektroskopie.
In: Angewandte Chemie, 2022, 134 (39)
doi: 10.26083/tuprints-00022907
Artikel, Zweitveröffentlichung, Verlagsversion
Kurzbeschreibung (Abstract)
Während sich In₂O₃ als vielversprechender Katalysator für die CO₂‐Aktivierung erwiesen hat, fehlt bisher ein grundlegendes Verständnis seiner Funktionsweise bei der CO₂‐Hydrierung, da die Anwendung der operando‐Schwingungsspektroskopie aufgrund von Absorptionseffekten eine Herausforderung darstellt. In dieser mechanistischen Studie untersuchen wir systematisch die Redox‐Prozesse im Zusammenhang mit der reversen Wassergas‐shift‐Reaktion (rWGSR) über In₂O₃‐Nanopartikeln, sowohl an der Oberfläche als auch in der Bulkstruktur. Basierend auf temperaturabhängigen operando‐UV/Vis‐Spektren und einem neuartigen operando‐Impedanz‐Ansatz für thermische Pulverkatalysatoren schlagen wir die Oxidation durch CO₂ als den geschwindigkeitsbestimmenden Schritt für die rWGSR vor. Die Ergebnisse stimmen mit Redox‐Prozessen überein, wobei wasserstoffhaltige Oberflächenspezies nachweislich eine fördernde Wirkung aufweisen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass für die Aktivität neben Oberflächenprozessen die Sauerstoff/Wasserstoff‐Dynamik wichtig ist, was nicht nur für In₂O₃, sondern auch für andere reduzierbare Oxidkatalysatoren von Bedeutung sein dürfte.
| Typ des Eintrags: | Artikel |
|---|---|
| Erschienen: | 2022 |
| Autor(en): | Ziemba, Marc ; Radtke, Mariusz ; Schumacher, Leon ; Hess, Christian |
| Art des Eintrags: | Zweitveröffentlichung |
| Titel: | Aufklärung der CO₂‐Hydrierung über In₂O₃‐Nanopartikeln mittels Operando UV/Vis‐ und Impedanzspektroskopie |
| Sprache: | Deutsch |
| Publikationsjahr: | 2022 |
| Ort: | Darmstadt |
| Publikationsdatum der Erstveröffentlichung: | 2022 |
| Verlag: | Wiley-VCH |
| Titel der Zeitschrift, Zeitung oder Schriftenreihe: | Angewandte Chemie |
| Jahrgang/Volume einer Zeitschrift: | 134 |
| (Heft-)Nummer: | 39 |
| Kollation: | 9 Seiten |
| DOI: | 10.26083/tuprints-00022907 |
| URL / URN: | https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/22907 |
| Zugehörige Links: | |
| Herkunft: | Zweitveröffentlichung DeepGreen |
| Kurzbeschreibung (Abstract): | Während sich In₂O₃ als vielversprechender Katalysator für die CO₂‐Aktivierung erwiesen hat, fehlt bisher ein grundlegendes Verständnis seiner Funktionsweise bei der CO₂‐Hydrierung, da die Anwendung der operando‐Schwingungsspektroskopie aufgrund von Absorptionseffekten eine Herausforderung darstellt. In dieser mechanistischen Studie untersuchen wir systematisch die Redox‐Prozesse im Zusammenhang mit der reversen Wassergas‐shift‐Reaktion (rWGSR) über In₂O₃‐Nanopartikeln, sowohl an der Oberfläche als auch in der Bulkstruktur. Basierend auf temperaturabhängigen operando‐UV/Vis‐Spektren und einem neuartigen operando‐Impedanz‐Ansatz für thermische Pulverkatalysatoren schlagen wir die Oxidation durch CO₂ als den geschwindigkeitsbestimmenden Schritt für die rWGSR vor. Die Ergebnisse stimmen mit Redox‐Prozessen überein, wobei wasserstoffhaltige Oberflächenspezies nachweislich eine fördernde Wirkung aufweisen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass für die Aktivität neben Oberflächenprozessen die Sauerstoff/Wasserstoff‐Dynamik wichtig ist, was nicht nur für In₂O₃, sondern auch für andere reduzierbare Oxidkatalysatoren von Bedeutung sein dürfte. |
| Freie Schlagworte: | CO₂-Aktivierung, In₂O₃, Operando-Spektroskopie, Reaktionsmechanismus, Reverse Wasser-Gas-Shift |
| Status: | Verlagsversion |
| URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-229073 |
| Zusätzliche Informationen: | German version |
| Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
| Fachbereich(e)/-gebiet(e): | 07 Fachbereich Chemie 07 Fachbereich Chemie > Eduard Zintl-Institut > Fachgebiet Physikalische Chemie |
| Hinterlegungsdatum: | 23 Dez 2022 14:09 |
| Letzte Änderung: | 28 Dez 2022 07:16 |
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