An dem in 2014 an der GSI installierten Speicherring CRYRING@ESR wurde im Rahmen dieser Arbeit die für Laserspektroskopie notwendige Infrastruktur geschaffen. Dies umfasst die Installation der Lasersysteme, des Strahltransports, der Einkopplung in den Speicherring und die notwendige Infrastruktur für die Überlagerung des Ionenstrahls mit den Laserstrahlen. Weiterhin wurde eine Labview-basierte Schnittstelle zur Laserfrequenzsteuerung entwickelt, die ein Fizeau-Interferometer des Typs WSU10 der Firma HighFinesse als Frequenzreferenz nutzt. Im ersten Teil der Arbeit werden die experimentellen Rahmenbedingungen am CRYRING@ESR bezüglich laserspektroskopischer Untersuchungen an einfach geladenen Mg+-Ionen untersucht. Dabei werden insbesondere die Eigenschaften des Elektronenkühlers untersucht und mögliche Anwendungen der Laser-Geschwindigkeitsmessungen diskutiert. Ein interessanter Aspekt war dabei die Laserfluoreszenz-basierte Beobachtung der Anfachung von Synchrotronoszillationen durch eine leichte Fehljustage in der Überlagerung von Elektronen- und Ionenstrahl im Kühler. Das Hauptziel der laserspektroskopischen Untersuchungen von Mg+ war die Untersuchung eines möglichen Polarisationsaufbaus und -erhalts durch optisches Pumpen. Diese Technik ist an linearen Beschleunigeranlagen weltweit schon gut etabliert, konnte aber bislang in Speicherringen noch nicht unzweifelhaft demonstriert werden. Während ein effizienter resonanter Populationstransfer des gesamten Ionenensembles zwischen den beiden Hyperfeinstrukturgrundzuständen der 25Mg+ Ionen beobachten ließ, konnte eine dauerhafte Polarisation des Ionenstrahls unter den gegebenen experimentellen Bedingungen nicht nachgewiesen werden. Anhand der hier präsentierten ersten Analyse der gewonnen Daten werden neue Ansätze zur weiteren Untersuchung dieses Aspektes diskutiert. Zusätzlich zu den Untersuchungen am Speicherring wurde im zweiten Teil der Arbeit mit dem für CRYRING@ESR aufgebauten Lasersystem und weiterentwickeltem Datenaufnahmesystem kollineare Laserspektroskopie an der HITRAP-Anlage durchgeführt. In einer Machbarkeitsstudie wurde dort demonstriert, dass der metastabile Triplett-Zustand 2 3S1 in heliumähnlichen 11B3+-Ionen bei der Produktion in einer Elektronenstrahl-Ionenquelle (EBIS) des DREEBIT-Typs für laserspektroskopische Untersuchungen ausreichend stark besetzt wird. Bei der Analyse der Daten wurde die relativistische Konfigurationsmischung in He-ähnlichen Systemen mit Hyperfeinstruktur berücksichtigt und so die bis dahin genauesten experimentellen Werte für die Ruhefrequenzen der Feinstrukturübergänge 2s 3S1 <-> 2p 3P0 und 2s 3S1 <-> 2p 3P2 mit vergleichbarer Genauigkeit reproduziert. Basierend auf diesen Ergebnissen sind jetzt weitere, präzisere Messungen heliumartiger Ionen an der “Kollinearen Apparatur für Laserspektroskopie und Angewandte Wissenschaft” (KOALA) an der TU Darmstadt im Gange.