Die Entwicklung neuartiger Geräte zusammen mit dem technologischen Fortschritt unserer Zeit verlangt Miniaturisierung und Kompartmentbildung, und damit Nanotechnologie. So werden beispielsweise dringend innovative Lösungen für ein vom Leben inspiriertes nachhaltiges Wasser- und Energiemanagement angestrebt. Nanoskalige Poren und Kanäle, als ein Bereich innerhalb der Nanotechnologie, bergen ein großes Potential, die herausragende Transportphänomene ihrer biologischen Vorbilder zu imitieren. Solche Transporteigenschaften, wie sie in biologischen Poren und Kanälen zu beobachten sind, beruhen auf einer komplexen Architektur und werden von der Porengeometrie, der Oberflächenladungsverteilung, der chemischen Zusammensetzung und der Benetzbarkeit beeinflusst. Die gewünschten Transporteigenschaften in fortschrittlichen Anwendungen erfordern jedoch eine verbesserte Kontrolle der Oberflächenfunktionalisierung in nanoskaligen Poren und Kanälen zusammen mit dem Design nanoporöser Materialarchitektur. In dieser Hinsicht stellen mesoporöse Silicadünnfilme geeignete Modellmaterialien für die Entwicklung nanoporöser Materialarchitekturen dar, die geordnete nanoskalige Poren und nanoskalige Filmdicken bieten. In dieser Arbeit wurden mesoporöse Silicadünnfilme untersucht, um mesoporöse Stufengradientenarchitekturen in Bezug auf Porengröße, Oberflächenbenetzbarkeit und Oberflächenladung zu erzeugen. Diese Arbeit gliederte sich in drei Hauptabschnitte: i) Erstellung einer Materialbibliothek, die das Design von Stufengradienten ermöglicht, ii) Herstellung mesoporöser Architekturen und iii) (nano)lokale Platzierung von Polymeren in solchen Mehrschichtarchitekturen. Um mesoporöse Architekturen zu erzeugen, wurde zunächst eine Materialbibliothek erstellt. Dabei wurde die ionische Porenzugänglichkeit hydrophiler mesoporöser Silicadünnfilme in Abhängigkeit von Präparationsparameter, genauer der Templatentfernung, untersucht. Hydrophobe mesoporöse Silicadünnfilme mit einstellbarer Oberflächenbenetzbarkeit wurden durch Co-Kondensation von Tetraethylorthosilicat und methylierten Silicapräkursoren entwickelt, was zu mesoporösen (Organo)Silicadünnfilmen führte. Dabei wurde bei den hydrophoben Dünnfilmen eine erhöhte chemische Stabilität in basischer Umgebung festgestellt. Um Erdöl-basierte Templatmakromoleküle zu ersetzen, wurde Hydroxypropylcellulose erfolgreich als biobasiertes strukturgebendes Templat für die Herstellung mesoporöser Silicadünnfilme mit permselektiver ionischer Porenzugänglichkeit eingesetzt. Mesoporöse Stufengradientenarchitekturen wurden durch Verwendung der entwickelten Materialbibliothek und durch Kombination mesoporöser Schichten mit orthogonalen Eigenschaften hergestellt. Beispiele hierfür sind: die Herstellung hydrophiler Porengrößenstufengradienten, und die Kombination von Schichten mit unterschiedlicher Benetzbarkeit. Interessanterweise zeigte die Untersuchung mesoporöser Benetzbarkeitsstufengradientenfilme in Bezug auf die ionische Porenzugänglichkeit in Abhängigkeit von der Dicke der oberen hydrophoben Schicht eine Überwindung der hydrophoben Schicht durch elektrostatische Anziehung der hydrophilen unteren Schicht im Falle der dünnsten oberen hydrophoben Schicht. Hinsichtlich der lokalen Polymerplatzierung erwies sich die mehrschichtige Stufengradientenbildung mesoporöser Dünnfilme ebenfalls als vorteilhaft. So wurde beispielsweise die schichtselektive Polymerfunktionalisierung hydrophiler zweischichtiger Silicadünnfilme durch Vorprägung einer einzelnen Schicht und anschließender selektiver Iniferteranbindung erreicht. Die schichtselektive Polymerpfropfung führte zu Stufengradienten mit Ladungsdichtekontrolle. Um die Grenzen der Polymerplatzierung in mesoporösen Filmarchitekturen weiter zu untersuchen, wurden plasmonische Metallnanopartikel in mesoporöse Silicadünnfilme eingebaut. Diese Partikel dienten als nanoskopische plasmonische Lichtquelle und wurden mit Photopolymerisationen kombiniert. Die Untersuchung der hergestellten mesoporösen Kompositmaterialien ermöglichte eine präzise Platzierung der Nanopartikel in mesoporösen Silicadünnfilmen mit einstellbarer Dichte. Das Konzept der nanolokalen Polymerplatzierung unter Verwendung von plasmonischen Metallnanopartikeln in Kombination mit Photopolymerisation wurde für zwei verschiedene Polymerisationsansätze demonstriert. Aufgrund der Sensitivität der Oberflächenplasmonen der Nanopartikel auf den umgebenden Brechungsindex, haben sich solche mesoporösen Kompositmaterialien auch als Sensoreinheit bewährt, die es ermöglichen, lokale Brechungsindexänderungen, z. B. in Folge der nanolokalen Polymerplatzierung, zu detektieren.