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Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells

Storch, Mathias (2022)
Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00021554
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

This PhD thesis represents a first milestone in the evaluation of the calendar and cycle degradation mechanisms in long-term application of automotive lithium-ion cells. Within this work the detailed analysis of the degradation mechanisms in function of battery operating conditions has been performed for the first time. It has been shown that the temperature, the state of charge and the depth of discharge are the most crucial parameters. Furthermore a unique approach consisting in a statistical analysis of long-term aged cells by means of XPS depth-profiling has been applied to determine the composition and growth of the solid electrolyte interphase for a large number of different long-term aged cell materials. The evolution of gas is identified as the second major degradation mechanism at high state of charge and especially at high temperature storage/operation. Furthermore, the profound analysis of cells at high state of charge operation using STEM-EELS revealed the intensified dissolution of transition metal from the cathode material. Contrary to literature reports, the major degradation during battery operation under a high depth of discharge is attributed to the cathode particle cracking instead of the accelerated growth of the SEI. In addition, inhomogeneous degradation resulting from enclosed gas, temperature and lithium- concentration gradients is identified as major cause for accelerated loss of cell performance. The identified correlations between operation of the lithium-ion cells, the corresponding electrical data and the data gathered from post-mortem analysis enable a lifetime optimized design of the operation strategy in the application, conceivable enhancement of lifetime >15 years and >300.000 km.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2022
Autor(en): Storch, Mathias
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells
Sprache: Englisch
Referenten: Riedel, Prof. Dr. Ralf ; Birke, Prof. Dr. Kai Peter
Publikationsjahr: 2022
Ort: Darmstadt
Kollation: vi, 132, V Seiten
Datum der mündlichen Prüfung: 13 Mai 2022
DOI: 10.26083/tuprints-00021554
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/21554
Kurzbeschreibung (Abstract):

This PhD thesis represents a first milestone in the evaluation of the calendar and cycle degradation mechanisms in long-term application of automotive lithium-ion cells. Within this work the detailed analysis of the degradation mechanisms in function of battery operating conditions has been performed for the first time. It has been shown that the temperature, the state of charge and the depth of discharge are the most crucial parameters. Furthermore a unique approach consisting in a statistical analysis of long-term aged cells by means of XPS depth-profiling has been applied to determine the composition and growth of the solid electrolyte interphase for a large number of different long-term aged cell materials. The evolution of gas is identified as the second major degradation mechanism at high state of charge and especially at high temperature storage/operation. Furthermore, the profound analysis of cells at high state of charge operation using STEM-EELS revealed the intensified dissolution of transition metal from the cathode material. Contrary to literature reports, the major degradation during battery operation under a high depth of discharge is attributed to the cathode particle cracking instead of the accelerated growth of the SEI. In addition, inhomogeneous degradation resulting from enclosed gas, temperature and lithium- concentration gradients is identified as major cause for accelerated loss of cell performance. The identified correlations between operation of the lithium-ion cells, the corresponding electrical data and the data gathered from post-mortem analysis enable a lifetime optimized design of the operation strategy in the application, conceivable enhancement of lifetime >15 years and >300.000 km.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

Diese Dissertation stellt den ersten Meilenstein in der Auswertung von kalendarischen und zyklischen Alterungsmechanismen in der Langzeitanwendung von automotiven Lithium-Ionen Zellen dar. Zum ersten Mal wurde eine detaillierte Analyse der Degradationsmechanismen in Abhängigkeit der Batteriebetriebsbedingungen durchgeführt. Es wurde gezeigt, dass die Temperatur, der Ladezustand und die Entladetiefe die wichtigsten Parameter sind. Weiterhin wurde mit der statistischen Analyse der langzeit-gealterten Zellen mittels XPS Tiefenprofilierung die Zusammensetzung und das Wachstum der SEI für eine große Anzahl an unterschiedlich gealterten Materialien ermittelt. Als zweitstärkster Degradationsmechanismus zeigte sich die Bildung von Gas bei hohem Ladezustand und besonders bei hohen Lager- und Betriebstemperaturen. Die weitergehende Untersuchung der Zellen nach Betrieb mit hohem Ladezustand mit STEM-EELS deckte die Lösung von Übergangsmetallen aus dem Kathodenmaterial auf. Im Gegensatz zur Literatur, ist der stärkste Degradationsmechanismus unter Zyklisierung mit einer hohen Entladetiefe statt des verstärkten SEI Wachstums, das Aufbrechen der Kathodenpartikel. Zusätzlich zeigte sich eine inhomogene Degradation in Folge von eingeschlossenem Gas, Temperatur- sowie Lithium-Konzentrationsgradienten. Die ermittelten Zusammenhänge zwischen dem Betrieb der Lithium-Ionen Zellen, den elektrischen Daten und den Ergebnissen der Post-Mortem Analyse ermöglichen ein lebensdauer-optimiertes Design der Betriebsstrategie in der Anwendung und damit eine mögliche Verbesserung der Lebensdauer >15 Jahre und >300.000 km.

Deutsch
Status: Verlagsversion
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-215544
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft > Fachgebiet Disperse Feststoffe
Hinterlegungsdatum: 20 Jul 2022 12:21
Letzte Änderung: 21 Jul 2022 05:03
PPN:
Referenten: Riedel, Prof. Dr. Ralf ; Birke, Prof. Dr. Kai Peter
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 13 Mai 2022
Export:
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