Khalil, Adnan (2022)
Benetzungssteuerung und der Einfluss auf ionischen Stofftransport in mesoporöse Filme.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00021598
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die Entwicklung nanoporöser Materialien hat in den letzten Jahrzehnten aufgrund ihrer technologischen Relevanz, z.B. in Energie- und Wasseranwendung, enorme Aufmerksamkeit erfahren. Diese Anwendungen hängen stark von den Transportprozessen in nanoporösen Materialien ab, die eng mit den Benetzungseigenschaften verknüpft sind. Im nanobeschränkten Raum dominieren die Wechselwirkungen zwischen Molekülen und Oberfläche, was zu außergewöhnlichen Transportphänomenen führt, die sich vom Bulk-ähnlichen Verhalten unterscheiden, insbesondere wenn die Dimensionen der Nanoporen nahe der Debye-Screeninglänge liegen oder hydrophobe Wechselwirkungen beteiligt sind. Daher ist das Verständnis und das Design des Zusammenspiels von Benetzung-Transport und Benetzung-Ladung-Transport in nanometergroßen Poren ein wichtiger Schritt zur Verbesserung der Nanoporentransportperformance. Um dieses Zusammenspiel von Benetzung und Transport in Nanoporen systematisch zu verstehen und zu gestalten, wurden chemische Funktionalisierungstechniken entwickelt und optimiert. Eine graduelle Einstellung der Benetzungseigenschaften mesoporöser Silicadünnschichten wurde durch chemische Gasphasenabscheidung unpolarer Chlorsilane erreicht. Der wechselseitige Einfluss der Benetzung auf die Flüssigkeitsimbibition, die Kondensation und den molekularen Transport wurde untersucht. Als zentrales Ergebnis konnten zwei verschiedene Ionentransportmechanismen vorgeschlagen werden, die sich aus drei definierten Benetzungsregimen sowie einem Grenzwertwert für die Hydrophobie ergeben, der die Zugänglichkeit der Poren reguliert. Bei der Grenzhydrophobie sind die Poren aufgrund ihres Benetzungsverhaltens geschlossen, können aber z. B. durch elektrostatische Anziehung geöffnet werden. Außerdem zeigten Wassersorptionsstudien bei der Grenzhydrophobie teil-gefüllte Mesoporen, die einen Ionentransport in unmittelbarer Nähe der Porenwände bewirken. Darüber hinaus hatten die Wassersorptionseigenschaften einen entscheidenden Einfluss auf den Wassertransport innerhalb der porösen Matrix. Mit Hilfe eines neuartigen optischen Aufbaus in Kombination mit der Entwicklung einer geeigneten Bildanalysemethode konnte der Wassertransport in Abhängigkeit von verschiedenen Benetzungseigenschaften mesoporöser Silicafilme abgebildet und bewertet werden. Mit abnehmender Hydrophilie verringerte sich die maximale Imbibitionsfläche um einen Tropfen, begleitet von einer gleichzeitigen Veränderung der Imbibitionskinetik und des Imbibitionsmechanismus. Weiterhin konnten kürzlich beschriebene spontane Kondensations-Verdampfungs-Ungleichgewichte, die zu Oszillationen der Imbibitionsfront führen, verifiziert werden und wurden im Hinblick auf die sich ändernden Benetzungseigenschaften untersucht. Darüber hinaus wurde eine systematische Studie zur Steuerung der Wasserinfiltration und -kondensation in keramische Mesoporen durchgeführt, indem die Benetzungseigenschaften mesoporöser Filme mit Hilfe eines photoaktiven Spiropyrans sorgfältig eingestellt wurden. Die Messung des Kontaktwinkels ergab signifikante Veränderungen der Benetzbarkeit nach Belichtung aufgrund der Spiropyran/Merocyanin-Isomerisierung, die einen Übergang von trockenen zu wasserbefüllten Poren induzierte, begleitet von einer Bewegung der Dreiphasenkontaktlinie, welche für Tropfenkoaleszenzexperimente genutzt werden konnte. Die Ergebnisse sind für künftige Wassermanagementkonzepte, die die Filterung auf der Nanoskala durch Imbibition und die Sammlung durch Tropfenkoaleszenz umfassen, von großer Bedeutung.

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