Auf der Suche nach einem nachhaltigen permanentmagnetischen Material wurden zwei Materialsysteme eingehend analysiert. Der erste Teil der Arbeit untersucht Fe-Sn-basierte Systeme als potenzielle RE-freie Kandidaten. Das Fe-Sn-Binärsystem und mehrere multinäre Systeme wie (FeX)5Sn und (FeX)3(SnY) wurden ausgiebig in Hinblick auf die Entdeckung neuer, hartmagnetischer Materialien untersucht. Verwendet wurde hierfür das kombinatorische reaktive Schmelztiegelverfahren sowie andere Nichtgleichgewichtsmethoden. Die folgenden experimentellen Screening-Strategien wurden durch theoretische Berechnungen anderer Wissenschaftler unterstützt. Zur Hochdurchsatzcharakterisierung wurden diese Synthesemethoden mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie sowie magnetooptischer Kerr-Mikroskopie kombiniert, die die Identifizierung von Phasen mit einachsiger magnetokristalliner Anisotropie, beispielsweise Fe3Sn2 im binären System, ermöglichte. Die Zuverlässigkeit des reaktiven Schmelztiegelverfahrens wurde durch Vergleich der im Reaktivtiegel gebildeten Phasen mit Phasen bewertet, die in konventionell geschmolzenen Proben auftreten. Es wurde unter bestimmten Umständen gezeigt, dass die Phasenbeziehungen möglicherweise nicht immer korrekt reproduziert werden. Die Fe5Sn3-Phase, die sich im Phasendiagramm bei 800°C sowie in konventionell geschmolzenen Legierungen bildet, existiert in der Diffusionszone des Reaktivtiegels nicht. Das Problem der "fehlenden Phasen" wird diskutiert. Zusätzlich wurde durch Beobachtung der Domänenstruktur und durch Verwendung verschiedener auf der Domänentheorie basierender analytischer Modelle, die Anisotropie von Phasen mit uniaxialer Anisotropie bewertet. Es zeigte sich, dass die Berücksichtigung der Größe der Anisotropie für die Auswahl eines geeigneten Modells und die realistische Bewertung der Anisotropieenergie von entscheidender Bedeutung ist. Am Beispiel von Materialien mit hoher und mittlerer uniaxialer Anisotropie wurde die Anwendbarkeit von drei analytischen Modellen, "Kittel", "Szymczak" und "Bodenberger-Hubert" untersucht. Um die strukturellen und intrinsischen magnetischen Eigenschaften von binären ferromagnetischen Fe-Sn-Phasen zu untersuchen, wurden einkristalline Proben von Fe3Sn, Fe5Sn3, und Fe3Sn2 hergestellt und charakterisiert. Abgeleitet von Einkristall-Röntgenbeugung und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) wird ein neues Strukturmodell für die Fe5Sn3-Kristalle aufgestellt - die dreifache Zwillingsbildung einer orthorhombischen Einheitszelle mit (3 + 1) dimensionaler Raumgruppe Pbcm(α00)0s0. Die spontane Magnetisierung (Ms) und die Anisotropie Konstanten K1 und K2 von Fe3Sn, Fe5Sn3, und Fe3Sn2-Einkristallen wurden in einem weiten Temperaturbereich bestimmt. Zur Bewertung der Anisotropie Konstanten wurde das Sucksmith-Thompson-Modell verwendet. Für die Fe3Sn-Phase wurde eine große, jedoch planare Anisotropie von K1 = -1,16 MJm-3, die für ein Seltenerd-freies System beachtlich ist und für Fe3Sn2 eine vernachlässigbare uniaxiale Anisotropie von K1 = +0,05 MJm-3 bewertet. Der zweite Teil der Arbeit untersucht den Effekt der partiellen Substitution von Ce und Co im Nd-Fe-B-System. Durch Synthese und Charakterisierung von (Nd1-xCex)2(Fe1-yCoy)14B -Einkristallen wurden die strukturellen und intrinsischen magnetischen Eigenschaften für y = 0 und x = 0, 0,15, 0,36, 0,63 und 1 sowie y = 0,1 und x = 0, 0,15 untersucht. Der Einfluss der Dotierung mit Ce und Co auf die Kristallgitterparameter a und c, Ms, Ha, TC, TSPT und K1 wurde bewertet. Zusätzlich wurden für Nd2Fe14B fünf assoziierende Anisotropie Konstanten extrahiert. Hierfür wurden unter Verwendung theoretischer Modelle und basierend auf der Minimierung der Gesamtenergie des Systems Einkristall-Magnetisierungskurven analysiert, die unter einem Feld von bis zu 50 T entlang vier verschiedener Orientierungen gemessen wurden. Alle intrinsischen magnetischen Eigenschaften wurden durch eine Erhöhung des Ce-Anteils kontinuierlich verringert. Darüber hinaus führte die Ce-Substitution zu einer Abnahme der Spin-Umuorientierungs-Übergangstemperatur, bei der sich der Anisotropietyp von "leichte Achse" zu "leichter Kegel" ändert. Die Zugabe von Co erhöhte nicht nur die Curie-Temperatur, sondern verbesserte auch die thermische Stabilität anderer intrinsischer magnetischer Eigenschaften. Die Verringerung der Anisotropieenergie durch Ce-Substitution konnte teilweise durch co-Dotierung mit Co kompensiert werden, insbesondere bei höheren Temperaturen. Die verbesserten intrinsischen Eigenschaften des co-dotierten Nd2Fe14B spiegelten sich auch in ihren extrinsischen magnetischen Eigenschaften durch Charakterisierung mechanochemisch synthetisierter Submikron-Partikel wieder. Für die Probe mit einer Zusammensetzung von (Nd0.82Ce0.18)2(Fe0.85Co0.15)14B konnte ein verbesserter Temperaturkoeffizient der Koerzitivfeldstärke von β = -0,4 %/K erzielt werden. Wenn diese Ergebnisse mit Einkristalldaten verglichen werden, kann geschlossen werden, dass die verbesserte Hochtemperaturleistung von den mit Ce und Co co-dotierten Magneten auf NdFeB-Basis, die auch in verschiedenen Literaturstellen beobachtet wurden, auf eine Verbesserung der intrinsischen Eigenschaften zurückzuführen ist.