Prosch, Stefan (2021)
Untersuchungen zur oxidativen Dehydrierung von Ethanol zu Acetaldehyd an polymerabgeleiteten Kohlenstoffkatalysatoren.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00017195
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Schon mehreren Jahrzenten ist der Wissenschaft bekannt, dass Kohlenstoff selbst gute katalytische Eigenschaften aufweist und so auf die Verwendung von Metallen und deren Oxiden in der Katalyse verzichtet werden kann. Intensiv wurde die Kohlenstoffkatalyse an der Umsetzung von Ethylbenzol zu Styrol untersucht, als Katalysatoren wurden dabei vor allem Aktivkohle und Kohlenstoffnanoröhren eingesetzt. In in dieser Arbeit steht die Frage im Raum, ob die oxidative Dehydrierung (ODH) von Ethanol zu Acetaldehyd eine Reaktion ist, die ebenfalls kohlenstoffkatalysiert möglich ist. Damit bestünde eine interessante Alternative gegenüber dem für die großtechnische Acetaldehydherstellung eingesetztem Wacker-Höchst-Verfahren, welches auf Ethylen basiert. Als Katalysatoren dienen in dieser Arbeit, neben Aktivkohle und Kohlenstoffnanoröhren als Referenzen, polymerabgeleitete Kohlenstoffe, für die in der Arbeitsgruppe ein neuer Syntheseweg entwickelt wurde. Es konnte gezeigt werden, dass sich die polymerabgeleiteten Kohlenstoffe als Katalysatoren für die ODH von Ethanol eignen. Ihre Leistungsfähigkeit hängt stark von den Synthesebedingungen ab. Bei hohen Pyrolysetemperaturen werden katalytische Eigenschaften vergleichbar mit denen der Nanoröhren erreicht. Mechanistisch konnte gezeigt werden, dass das Hauptnebenprodukt der Reaktion Ethylacetat ist und durch die Verersterung von zur Essigsäure überoxidiertem Acetaldehyd und Ethanol entsteht.

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