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Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen

Cottre, Thorsten (2020)
Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.25534/tuprints-00014472
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Das Thema dieser Arbeit ist die photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen. Diese wurden mit oxidischen Oberflächenpassivierungsschichten (TiO2, Ta2O5) und einem angekoppelten Elektrokatalysator (Pt) ausgestattet, mit dem Ziel, diese als integrierte Photokathoden zur direkten, solargetriebenen Energieumwandlung einzusetzen. Es wurde ein direkter Zusammenhang zwischen der elektronischen Struktur, die mittels Photoelektronenspektroskopie ermittelt wurde, und der photoelektrochemischen Charakteristik hergestellt. Damit konnte gezeigt werden, dass Grenzflächeneffekte einen großen Einfluss auf die Gesamtperformance eines integrierten Systems zur lichtgetriebenen Wasserspaltung ausüben. Die Abhängigkeit der Gesamtcharakteristik von den einzelnen Komponenten (Photoabsorber, Passivierungsschicht, Elektrokatalysator) wurde mit Hilfe von geeigneten Modellsystemen bestimmt. Die Untersuchungen erfolgten mit spektroskopischen, (photo)-elektrochemischen, elektrischen, optischen und mikroskopischen Methoden. Die präparierten Photokathoden wurden unter realen Prozessbedingungen mit einer geeigneten Sauerstoffanode (RuO2-IrO2) betrieben. Den höchsten STH-Wirkungsgrad von 4,4 % erreichte das a-Si:H/a-Si:H/μc-Si:H/TiO2/Pt-Triplezellensystem unter AM1.5-Beleuchtung in 1 M H2SO4. Zusätzlich wurden alternative PV-EC-Systeme untersucht, die sich durch eine Abkopplung der Photovoltaik-Einheit von der Elektrolyse-Einheit kennzeichnen. In diesem Zusammenhang erfolgte eine Substitution des Edelmetallkatalysators durch einen kostengünstigen, auf der Erde häufiger vorkommenden Elektrokatalysator (NiOx).

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2020
Autor(en): Cottre, Thorsten
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen
Sprache: Deutsch
Referenten: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram ; Kramm, Prof. Dr. Ulrike
Publikationsjahr: November 2020
Ort: Darmstadt
Kollation: 114, XXII Seiten
Datum der mündlichen Prüfung: 5 November 2020
DOI: 10.25534/tuprints-00014472
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/14472
Kurzbeschreibung (Abstract):

Das Thema dieser Arbeit ist die photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen. Diese wurden mit oxidischen Oberflächenpassivierungsschichten (TiO2, Ta2O5) und einem angekoppelten Elektrokatalysator (Pt) ausgestattet, mit dem Ziel, diese als integrierte Photokathoden zur direkten, solargetriebenen Energieumwandlung einzusetzen. Es wurde ein direkter Zusammenhang zwischen der elektronischen Struktur, die mittels Photoelektronenspektroskopie ermittelt wurde, und der photoelektrochemischen Charakteristik hergestellt. Damit konnte gezeigt werden, dass Grenzflächeneffekte einen großen Einfluss auf die Gesamtperformance eines integrierten Systems zur lichtgetriebenen Wasserspaltung ausüben. Die Abhängigkeit der Gesamtcharakteristik von den einzelnen Komponenten (Photoabsorber, Passivierungsschicht, Elektrokatalysator) wurde mit Hilfe von geeigneten Modellsystemen bestimmt. Die Untersuchungen erfolgten mit spektroskopischen, (photo)-elektrochemischen, elektrischen, optischen und mikroskopischen Methoden. Die präparierten Photokathoden wurden unter realen Prozessbedingungen mit einer geeigneten Sauerstoffanode (RuO2-IrO2) betrieben. Den höchsten STH-Wirkungsgrad von 4,4 % erreichte das a-Si:H/a-Si:H/μc-Si:H/TiO2/Pt-Triplezellensystem unter AM1.5-Beleuchtung in 1 M H2SO4. Zusätzlich wurden alternative PV-EC-Systeme untersucht, die sich durch eine Abkopplung der Photovoltaik-Einheit von der Elektrolyse-Einheit kennzeichnen. In diesem Zusammenhang erfolgte eine Substitution des Edelmetallkatalysators durch einen kostengünstigen, auf der Erde häufiger vorkommenden Elektrokatalysator (NiOx).

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

The topic of this work is the photoelectrochemical water splitting using adapted silicon based semiconductor multi junction cell structures. These were equipped with oxidic surface passivation layers (TiO2, Ta2O5) and a coupled electrocatalyst (Pt) with the aim of using them as integrated photocathodes for direct, solar-driven energy conversion. A direct correlation was established between the electronic structure, which was determined by photoelectron spectroscopy, and the photoelectrochemical characteristics. This showed that interface effects have a major impact on the overall performance of an integrated system for light-driven water splitting. The dependence of the overall characteristics on the individual components (photoabsorber, passivation layer, electrocatalyst) was determined with the help of suitable model systems. The investigations were carried out using spectroscopic, (photo)-electrochemical, electrical, optical and microscopic methods. The prepared photocathodes were operated under real process conditions with a suitable oxygen anode (RuO2-IrO2). The highest STH efficiency of 4.4 % was achieved by the a-Si:H/a-Si:H/μc-Si:H/TiO2/Pt triple cell system under AM1.5 illumination in 1 M H2SO4. In addition, alternative PV-EC systems were examined, which are characterized by a decoupling of the photovoltaic unit from the electrolysis unit. In this context, the noble metal catalyst was replaced by an inexpensive, more earth abundant electrocatalyst (NiOx).

Englisch
Status: Verlagsversion
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-144721
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft > Fachgebiet Oberflächenforschung
Hinterlegungsdatum: 16 Dez 2020 14:57
Letzte Änderung: 22 Dez 2020 11:59
PPN:
Referenten: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram ; Kramm, Prof. Dr. Ulrike
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 5 November 2020
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