Weinkraut, Michael Florian (2020)
Selektive Hydrierung von Propin an palladiumbasierten SCILL-Katalysatoren.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.25534/tuprints-00011339
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Die selektive Hydrierung von Propin ist ein wichtiger Verfahrensschritt in der Aufbereitung des C3-Schnitts aus dem Steamcracker, um einen für die Polymerisation geeigneten Produktstrom zu erhalten. Unter industriellen Bedingungen, bei denen die Umsetzung des Propins in einem Überschuss an Propen vorgenommen wird, ist die Propen-Selektivität des Katalysators ein entscheidendes Kriterium für die Wirtschaftlichkeit des Prozesses. Die in dieser Arbeit vorgestellte Entwicklung neuartiger, mit ionischer Flüssigkeit (IL) beschichteter Katalysatoren stellt eine Möglichkeit dar die Propen-Selektivität gezielt zu beeinflussen. Dazu wurden SCILL-Katalysatoren (Solid Catalyst with Ionic Liquid Layer) erfolgreich präpariert, mittels verschiedener Methoden charakterisiert und erstmals in der selektiven Hydrierung von Propin unter Variation der Prozessparameter eingesetzt. In der SCILL-Katalyse spielen Transportvorgänge in und durch die aufgebrachte IL-Schicht eine bedeutende Rolle. Um dieses Zusammenspiel besser zu verstehen, wurden in dieser Arbeit die Diffusion und die Löslichkeit von Wasserstoff und weiteren Gasen in ILs untersucht. Zu diesem Zweck wurde ein Messverfahren auf Basis von Druckmessungen entwickelt, technisch realisiert und validiert. Die dabei angewandte Messung des Differenzdrucks ist eine simple aber hocheffektive Lösung, die insbesondere für schwerlösliche Gase wie Wassersstoff Vorteile gegenüber anderen Verfahren mit sich bringt. Die katalytischen Ergebnisse zeigen, dass die untersuchten SCILL-Katalysatoren ein hohes Potenzial aufweisen, die Selektivität zum gewünschten Zielprodukt Propen deutlich zu verbessern. Der zunächst beobachtete Nachteil einer niedrigeren Aktivität der SCILL-Katalysatoren im Vergleich zu einem unbeschichteten Referenzkatalysator konnte mittels Optimierung (Reduzierung) der Schichtdicke in Kombination mit geschickter Wahl der Reaktionsparameter überwunden werden. Es wurde gezeigt, dass vor allem unter realitätsnahen Bedingungen (Überschuss an Propen und Wasserstoff im Zulauf) der eingesetzte SCILL-Katalysator dem Referenzsystem hinsichtlich Selektivitäts-Umsatz-Verhalten deutlich überlegen ist. Dies belegt, dass das SCILL-Konzept das Selektivitätsmuster einer Reaktion, wie hier der Propinhydrierung, positiv beeinflussen kann und damit eine sinnvolle Alternative zur Optimierung heterogener Katalysatoren eröffnet.

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