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Synthesis and Characterization of Functional Thin Ultra-Low Density Coatings Inside Hollow Spheres

Braun, Tom (2018)
Synthesis and Characterization of Functional Thin Ultra-Low Density Coatings Inside Hollow Spheres.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Uniform coatings on the inner surface of hollow spheres have applications in optical devices, time- or site-controlled drug release, and heat storage devices. Spherical shells that contain a thin layer of ultra-low density polymer foam have also attracted attention in the inertial confinement fusion community where they can be used to bring dopants for diagnostics and nuclear physics experiments in direct contact with the deuterium-tritium (DT) fuel or to study new ignition regimes by enabling the formation of uniform liquid DT fuel layers. The uniformity of these coatings is often critical for the application performance and, therefore, requires precise understanding and control over the coating process and its parameters.

Rather than trying to fabricate free-standing foam shells, as it was reproducibly done in the fusion community, a new approach can be explored: using prefabricated hollow spherical shells as molds to cast concentric, thin-walled, low-density foam layers using sol-gel chemistry. For this purpose, a molecular precursor solution is inserted into the shell through a tiny hole using a pressure gradient filling process, where it transforms into a high-viscosity polymer fluid and ultimately gels during rotation, creating a uniform gel layer. The remaining solvent is then removed from the shell via supercritical drying, leaving a uniform, ultra-low density aerogel layer in the sphere.

This thesis presents a detailed step by step study on the synthesis and characterization of functional, ultra-low density coatings inside hollow spheres using this novel approach. It will describe how polymer-based sol–gel chemistry can be utilized to achieve ultra-low density coatings and report on in situ real-time radiography experiments that provide critical spatiotemporal information about the distribution of fluids inside hollow spheres during uniaxial rotation. An approach to remove the solvent from the gel in the shell without damaging the coated layer is presented and lastly a methodology on casting doped polymer films on the inside of spherical capsules is developed.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2018
Autor(en): Braun, Tom
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Synthesis and Characterization of Functional Thin Ultra-Low Density Coatings Inside Hollow Spheres
Sprache: Englisch
Referenten: Hahn, Prof. Horst ; Donner, Prof. Wolfgang
Publikationsjahr: 2018
Ort: Darmstadt
Datum der mündlichen Prüfung: 13 Juli 2018
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/7768
Kurzbeschreibung (Abstract):

Uniform coatings on the inner surface of hollow spheres have applications in optical devices, time- or site-controlled drug release, and heat storage devices. Spherical shells that contain a thin layer of ultra-low density polymer foam have also attracted attention in the inertial confinement fusion community where they can be used to bring dopants for diagnostics and nuclear physics experiments in direct contact with the deuterium-tritium (DT) fuel or to study new ignition regimes by enabling the formation of uniform liquid DT fuel layers. The uniformity of these coatings is often critical for the application performance and, therefore, requires precise understanding and control over the coating process and its parameters.

Rather than trying to fabricate free-standing foam shells, as it was reproducibly done in the fusion community, a new approach can be explored: using prefabricated hollow spherical shells as molds to cast concentric, thin-walled, low-density foam layers using sol-gel chemistry. For this purpose, a molecular precursor solution is inserted into the shell through a tiny hole using a pressure gradient filling process, where it transforms into a high-viscosity polymer fluid and ultimately gels during rotation, creating a uniform gel layer. The remaining solvent is then removed from the shell via supercritical drying, leaving a uniform, ultra-low density aerogel layer in the sphere.

This thesis presents a detailed step by step study on the synthesis and characterization of functional, ultra-low density coatings inside hollow spheres using this novel approach. It will describe how polymer-based sol–gel chemistry can be utilized to achieve ultra-low density coatings and report on in situ real-time radiography experiments that provide critical spatiotemporal information about the distribution of fluids inside hollow spheres during uniaxial rotation. An approach to remove the solvent from the gel in the shell without damaging the coated layer is presented and lastly a methodology on casting doped polymer films on the inside of spherical capsules is developed.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

Gleichmäßige Beschichtungen auf der Innenseite von Hohlkugeln haben vielseitige Anwendungen, unter anderem in Instrumenten der Optik, in der orts- oder zeitspezifischen Freisetzung von Medikamenten und in der Wärmespeicherung. Kugelförmige Kapseln, deren Innenseite mit einer dünnen Schicht eines Polymerschaums mit extrem geringer Dichte beschichtet sind, sind ebenfalls von großem Interesse für Trägheitsfusionsexperimente. Hier wird die Beschichtung dazu benutzt, Fremdatome in direkten Kontakt mit dem Fusionsbrennstoff zu bringen, welches zur Diagnose und für Kernphysikexperimente genutzt wird. Die gleichmäßige Beschichtung der kugelförmigen Kapsel mit einem Polymerschaum erlaubt es ebenfalls, verschiedene Kompressionsbedingungen des zu zündenden Brennstoffs zu studieren, indem sie Experimente mit flüssigen Fusionsbrennstoffen in Hohlkugeln ermöglicht. Die Gleichmäßigkeit der Beschichtungen ist hierbei kritisch für die erfolgreiche Ausführung der oben genannten Anwendungen und benötigt daher ein präzises Verständnis und genaue Kontrolle des Beschichtungsprozesses und der jeweiligen Parameter.

Anstatt zuerst eine frei stehende Polymerschaumschale zu produzieren, auf die später eine nicht poröse Schicht aufgetragen wird, wird in dieser Arbeit ein neuer Ansatz verfolgt: eine vorgefertigte, formgebende Hohlkugel wird benutzt, um auf deren Innenseite mithilfe eines Sol-Gel-Prozesses eine konzentrische, dünne Polymerschaumschicht mit geringer Dichte aufzutragen. Die dazu benötigte flüssige Reaktionsmischung wird mithilfe eines Vakuumsprozesses durch ein 30 bis 50 Mikrometer großes Loch in die Hohlkugel gebracht, wo diese unter Rotation in einen viskoelastischen Festkörper übergeht. Dies erzeugt einen Gelfilm auf der Innenseite der Hohlkugel, welcher aus einem Gelgerüst und dem von ihm eingeschlossenen Lösungsmittel besteht. Der so erzeugte Gelfilm wird durch überkritisches Trocknen in einen Polymerschaumfilm überführt.

In dieser Dissertation wird der detaillierte Synthese- und Charakterisierungsprozess dieses neuen Ansatzes vorgestellt, der für die Beschichtung von Hohlkugeln mit funktionalen Polymerfilmen geringer Dichte geeignet ist. Zuerst wird beschrieben, wie mithilfe eines Sol-Gel-Prozesses gleichmäßige Beschichtungen mit geringer Dichte erreicht werden. Weiter wird ein eigenständig entwickeltes Experiment erläutert, welches es mit Hilfe von Röntgenaufnahmen ermöglicht, die Verteilung von Flüssigkeiten in Hohlkugeln in-situ und in Echtzeit unter Rotation zu untersuchen. Weiterhin wird ein Ansatz zur zerstörungsfreien Entfernung von Lösungsmitteln aus Gelfilmen in Hohlkugeln präsentiert und zuletzt eine Methode aufgezeigt, die es erlaubt, dotierte Polymerfilme auf die Innenseite einer Hohlkugel aufzutragen.

Deutsch
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-77687
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 600 Technik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften
11 Fachbereich Material- und Geowissenschaften > Materialwissenschaft
Hinterlegungsdatum: 14 Okt 2018 19:55
Letzte Änderung: 14 Okt 2018 19:55
PPN:
Referenten: Hahn, Prof. Horst ; Donner, Prof. Wolfgang
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 13 Juli 2018
Export:
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