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Untersuchung der Pt-katalysierten NH3-Oxidation unter operando Bedingungen und CFD-Simulation

Heydt, Thomas (2018):
Untersuchung der Pt-katalysierten NH3-Oxidation unter operando Bedingungen und CFD-Simulation.
Darmstadt, Technische Universität, [Online-Edition: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/7524],
[Ph.D. Thesis]

Abstract

Das Ostwald-Verfahren stellt auch nach über einhundert Jahren das industriell gängigste Verfahren zur Herstellung von Salpetersäure dar. Wie bereits zu Beginn des Ostwald-Verfahrens Anfang des 20. Jahrhunderts ist auch heute noch die Düngemittelindustrie treibende Kraft für die stetig steigende Nachfrage. Trotz der langen Historie basiert insbesondere das Wissen über den ersten Verfahrensschritt, die Pt-katalysierte Ammoniakoxidation, heute noch weitestgehend auf empirischen Daten. Um zukünftig Prozessoptimierungen zu ermöglichen, ist ein tiefgehendes, rationales Verständnis des Verfahrens nötig. Im Fokus heutiger Prozessoptimierungen steht u. a. die Minimierung der Nebenreaktion zu Lachgas, das ein hochpotentes Treibhausgas darstellt und industriell aufwendig aus dem Abgasstrom des Prozesses entfernt werden muss. In der vorliegenden Arbeit wird eine Plattform aus einer Laborapparatur, die unter operando Bedingungen Messungen erlaubt, und der CFD-Simulation mit implementierter Oberflächenkinetik vorgestellt. Die Voraussetzungen und Entwicklung der Laborapparatur werden beschrieben sowie die Vergleichbarkeit der Ergebnisse mit industriellen Anlagen aufgezeigt. Außerdem werden verschiedene Prozess- und Katalysatorparameter variiert und deren Einfluss auf das Verfahren bestimmt. Hierzu wird eine Online-Analysemethode eingeführt, die neben Messungen unter industriell relevanten Vollumsatzbedingungen mit klassischen Netzkatalysatoren auch Messungen unter Teilumsatzbedingungen ermöglicht. Dadurch ist es z. B. auch möglich idealisierte Katalysatorgeometrien mit einem geringen Ammoniakumsatz zu untersuchen. Ein Beispiel hierfür ist in der Arbeit gezeigt und schlägt die Brücke hin zur CFD-Simulation. Diese dient in der Plattform u. a. zur Beschreibung von Stoff- und Wärmetransportphänomenen als Ergänzung zu den experimentellen Ergebnissen. Es werden sowohl die Modelle der idealisierten Katalysatorgeometrien als auch von Webnetzkatalysatoren in der Simulation betrachtet. Aus den erhaltenen Ergebnissen werden Ansätze für mögliche Optimierungen des Prozesses aber auch z. B. von mechanistischen/kinetischen Modellen aufgezeigt.

Item Type: Ph.D. Thesis
Erschienen: 2018
Creators: Heydt, Thomas
Title: Untersuchung der Pt-katalysierten NH3-Oxidation unter operando Bedingungen und CFD-Simulation
Language: German
Abstract:

Das Ostwald-Verfahren stellt auch nach über einhundert Jahren das industriell gängigste Verfahren zur Herstellung von Salpetersäure dar. Wie bereits zu Beginn des Ostwald-Verfahrens Anfang des 20. Jahrhunderts ist auch heute noch die Düngemittelindustrie treibende Kraft für die stetig steigende Nachfrage. Trotz der langen Historie basiert insbesondere das Wissen über den ersten Verfahrensschritt, die Pt-katalysierte Ammoniakoxidation, heute noch weitestgehend auf empirischen Daten. Um zukünftig Prozessoptimierungen zu ermöglichen, ist ein tiefgehendes, rationales Verständnis des Verfahrens nötig. Im Fokus heutiger Prozessoptimierungen steht u. a. die Minimierung der Nebenreaktion zu Lachgas, das ein hochpotentes Treibhausgas darstellt und industriell aufwendig aus dem Abgasstrom des Prozesses entfernt werden muss. In der vorliegenden Arbeit wird eine Plattform aus einer Laborapparatur, die unter operando Bedingungen Messungen erlaubt, und der CFD-Simulation mit implementierter Oberflächenkinetik vorgestellt. Die Voraussetzungen und Entwicklung der Laborapparatur werden beschrieben sowie die Vergleichbarkeit der Ergebnisse mit industriellen Anlagen aufgezeigt. Außerdem werden verschiedene Prozess- und Katalysatorparameter variiert und deren Einfluss auf das Verfahren bestimmt. Hierzu wird eine Online-Analysemethode eingeführt, die neben Messungen unter industriell relevanten Vollumsatzbedingungen mit klassischen Netzkatalysatoren auch Messungen unter Teilumsatzbedingungen ermöglicht. Dadurch ist es z. B. auch möglich idealisierte Katalysatorgeometrien mit einem geringen Ammoniakumsatz zu untersuchen. Ein Beispiel hierfür ist in der Arbeit gezeigt und schlägt die Brücke hin zur CFD-Simulation. Diese dient in der Plattform u. a. zur Beschreibung von Stoff- und Wärmetransportphänomenen als Ergänzung zu den experimentellen Ergebnissen. Es werden sowohl die Modelle der idealisierten Katalysatorgeometrien als auch von Webnetzkatalysatoren in der Simulation betrachtet. Aus den erhaltenen Ergebnissen werden Ansätze für mögliche Optimierungen des Prozesses aber auch z. B. von mechanistischen/kinetischen Modellen aufgezeigt.

Place of Publication: Darmstadt
Divisions: 07 Department of Chemistry
07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie
07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
Date Deposited: 08 Jul 2018 19:55
Official URL: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/7524
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-75249
Referees: Vogel, Prof. Dr. Herbert and Etzold, Prof. Dr. Bastian J. M.
Refereed / Verteidigung / mdl. Prüfung: 18 June 2018
Alternative Abstract:
Alternative abstract Language
Even after more than a century, the Ostwald process is still the most common industrial process for the production of nitric acid. The fertilizer industry has been the driving force behind an increasing demand for nitric acid since the beginning of the 20th century. Despite its long history, Pt-catalyzed ammonia oxidation, the first step in the Ostwald process, is still largely based on empirical data. In order to optimize the process in the future, a deep, rational understanding of this first step is necessary. The most important aspect of the current process optimization is reducing the by-product nitrous oxide - a highly potent greenhouse gas. Its removal from the exhaust gas stream requires great effort on an industrial scale. This work presents a platform consisting of a laboratory apparatus that allows measurements under operando conditions and CFD simulation with implemented surface kinetics is presented. The requirements towards and development of the laboratory apparatus are described. The comparability of the results with industrial plants is shown. In addition, various process and catalyst parameters are varied and their influence on the process is determined. For this purpose, an online analysis method is introduced which, in addition to measurements under industrially relevant full-conversion conditions with classical gauze catalysts, also enables measurements under partial-conversion conditions. This allows, for example, for investigating idealized catalyst geometries with low ammonia conversions. An example of those geometries is shown in the present work, from which a connection to the CFD simulation is drawn. The simulation supplements the observed experimental results. Heat and mass transportation phenomena are described. Models of idealized catalyst geometries as well as of woven gauze catalysts are considered in the simulation. From the obtained results, approaches for possible future optimizations of the process and associated mechanistic/kinetic models are discussed.English
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