Heydt, Thomas (2018)
Untersuchung der Pt-katalysierten NH3-Oxidation unter operando Bedingungen und CFD-Simulation.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

Das Ostwald-Verfahren stellt auch nach über einhundert Jahren das industriell gängigste Verfahren zur Herstellung von Salpetersäure dar. Wie bereits zu Beginn des Ostwald-Verfahrens Anfang des 20. Jahrhunderts ist auch heute noch die Düngemittelindustrie treibende Kraft für die stetig steigende Nachfrage. Trotz der langen Historie basiert insbesondere das Wissen über den ersten Verfahrensschritt, die Pt-katalysierte Ammoniakoxidation, heute noch weitestgehend auf empirischen Daten. Um zukünftig Prozessoptimierungen zu ermöglichen, ist ein tiefgehendes, rationales Verständnis des Verfahrens nötig. Im Fokus heutiger Prozessoptimierungen steht u. a. die Minimierung der Nebenreaktion zu Lachgas, das ein hochpotentes Treibhausgas darstellt und industriell aufwendig aus dem Abgasstrom des Prozesses entfernt werden muss. In der vorliegenden Arbeit wird eine Plattform aus einer Laborapparatur, die unter operando Bedingungen Messungen erlaubt, und der CFD-Simulation mit implementierter Oberflächenkinetik vorgestellt. Die Voraussetzungen und Entwicklung der Laborapparatur werden beschrieben sowie die Vergleichbarkeit der Ergebnisse mit industriellen Anlagen aufgezeigt. Außerdem werden verschiedene Prozess- und Katalysatorparameter variiert und deren Einfluss auf das Verfahren bestimmt. Hierzu wird eine Online-Analysemethode eingeführt, die neben Messungen unter industriell relevanten Vollumsatzbedingungen mit klassischen Netzkatalysatoren auch Messungen unter Teilumsatzbedingungen ermöglicht. Dadurch ist es z. B. auch möglich idealisierte Katalysatorgeometrien mit einem geringen Ammoniakumsatz zu untersuchen. Ein Beispiel hierfür ist in der Arbeit gezeigt und schlägt die Brücke hin zur CFD-Simulation. Diese dient in der Plattform u. a. zur Beschreibung von Stoff- und Wärmetransportphänomenen als Ergänzung zu den experimentellen Ergebnissen. Es werden sowohl die Modelle der idealisierten Katalysatorgeometrien als auch von Webnetzkatalysatoren in der Simulation betrachtet. Aus den erhaltenen Ergebnissen werden Ansätze für mögliche Optimierungen des Prozesses aber auch z. B. von mechanistischen/kinetischen Modellen aufgezeigt.

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