Brodrecht, Martin (2019)
Synthese und Charakterisierung hochgeordneter peptidmodifizierter Silicananoporen als Modellsysteme für biologische Hybridmaterialien.
Technische Universität Darmstadt
Ph.D. Thesis, Primary publication

Abstract

Diese Arbeit behandelt die Synthese von anorganisch/organischen Hybridmaterialien. Durch detaillierte Charakterisierung der Struktur und Oberflächenanbindung von Peptiden an porösen Trägersystemen sollen Informationen über natürlich vorkommenden Hybridmaterialien gewonnen werden. Der Fokus liegt hierbei auf deren Charakterisierung mit diversen Techniken der Festkörper NMR, welche besondere Anforderungen an die herzustellenden Materialien stellt. Die Synthesen beginnen bei der Herstellung des porösen Trägersystems, über die Anbringung von chemischen Linkergruppen bis hin zur Anbindung von Biomolekülen. Als Basis des Trägersystems dienen die porösen Silicamaterialien MCM 41 und SBA-15, welche über eine templatbasierte Synthese hergestellt werden. Der besondere Anspruch an die herzustellenden Träger ist dabei ein hierarchisches und hoch definiertes Porensystem. Nur dies lässt die angestrebte homogene Funktionalisierung des Materials zu. Außerdem erreichen nur definierte Materialien hohe spezifische Oberflächen, die für die Analyse mittels Festkörper NMR Techniken unerlässlich sind. Anschließend wird eine Linkergruppe für die Anbindung von Peptiden an den Poreninnenwänden angebracht. Hierzu werden die Ansätze des Graftings und der Co Kondensation gegeneinander abgewogen und eine geeignete Methode etabliert. Im finalen Schritt werden die linkermodifizierten Strukturen gezielt mit kurzen Peptidsequenzen modifiziert und im Detail mit Festkörper NMR Techniken auf deren chemische Struktur untersucht. Ziel ist es eine kovalente Oberflächenfunktionalisierung mit hoher Funktionalisierungsdichte und einheitlicher Oberflächenbehandlung zu realisieren. Hierzu wird die kovalente Bindung zwischen Peptid und Linker mittels Festkörper NMR Messungen nachgewiesen und deren Orientierung in der Pore untersucht. Weiterhin werden die Funktionalisierungsdichten und die Veränderung des Porensystems durch die Funktionalisierung mit diversen Techniken untersucht. Nach Entwicklung einer zuverlässigen Funktionalisierungsstrategie für Peptide werden auch andere organische Moleküle angebunden und untersucht. Dazu zählen stimuli-responsive Moleküle und Spin Labels, die für spezielle DNP NMR Anwendungen benötigt werden.

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