Brandner, Armin (2010)
Von gelben Feldern zu Grüner Chemie. Über die Selektive Desaktivierung bei der Oxidation von Glycerol zu Dihydroxyaceton an Platin-Bismut-Katalysatoren.
Technische Universität Darmstadt
Dissertation, Erstveröffentlichung
Kurzbeschreibung (Abstract)
Die Nutzung des nachwachsenden Rohstoffs Glycerol beschränkt sich bislang auf seinen Einsatz in Kosmetika, Nahrungs- und Genussmitteln sowie Kunststoffen. Die Produktionsmenge übersteigt den Bedarf jedoch deutlich. Die industrielle Herstellung von Folgeprodukten wäre daher wünschenswert, zumal Chemikalien aus petrochemischen Grundstoffen ersetzt werden können. Insbesondere die in dieser Arbeit untersuchte selektive Oxidation des Glycerols kann die Herstellung des Produktes Dihydroxyaceton wirtschaftlich attraktiver machen. Dabei ist Dihydroxyaceton nicht nur als Aktivkomponente in Kosmetika interessant, denn die selektive Oxidation des Glycerols stellt bis heute eine wissenschaftliche Herausforderung dar. Die Probleme dieser Reaktion bestehen in der Desaktivierung des Katalysators, die zu einer Abnahme der Selektivität mit fortschreitendem Reaktionsfortschritt führt. Durch deren Untersuchung und kinetische Modellierung konnte festgestellt werden, dass besonders die starke Adsorption von Nebenprodukten am Katalysator zur Katalysatordesaktivierung beiträgt. Es wurde ein kinetisches Modell unter Berücksichtigung zweier aktiver Zentren aufgestellt, auf dessen Basis eine Ausbeute von 70 % an Dihydroxyaceton vorausgesagt wird, wenn es gelingt, Nebenprodukte aus dem Reaktionsgemisch zu entfernen. Mit Hilfe von Membrantrennverfahren gelang es, Nebenprodukte annähernd quantitativ zu entfernen. Die Aktivität erhöhte sich und die Abnahme der Selektivität zu Dihydroxyaceton konnte verringert werden. Bei Durchführung der Reaktion in einem kontinuierlichen Trickle-Bed-Reaktor konnten Ausbeuten von bis zu 60 % an Dihydroxyaceton erhalten werden, jedoch führen hier weitere Desaktivierungsprozesse zu einer Abnahme der Ausbeute.
| Typ des Eintrags: | Dissertation | ||||
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| Erschienen: | 2010 | ||||
| Autor(en): | Brandner, Armin | ||||
| Art des Eintrags: | Erstveröffentlichung | ||||
| Titel: | Von gelben Feldern zu Grüner Chemie. Über die Selektive Desaktivierung bei der Oxidation von Glycerol zu Dihydroxyaceton an Platin-Bismut-Katalysatoren | ||||
| Sprache: | Deutsch | ||||
| Referenten: | Claus, Prof. Dr. Peter ; Vogel, Prof. Dr. Herbert | ||||
| Publikationsjahr: | 11 April 2010 | ||||
| Datum der mündlichen Prüfung: | 12 Juli 2010 | ||||
| URL / URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-21185 | ||||
| Kurzbeschreibung (Abstract): | Die Nutzung des nachwachsenden Rohstoffs Glycerol beschränkt sich bislang auf seinen Einsatz in Kosmetika, Nahrungs- und Genussmitteln sowie Kunststoffen. Die Produktionsmenge übersteigt den Bedarf jedoch deutlich. Die industrielle Herstellung von Folgeprodukten wäre daher wünschenswert, zumal Chemikalien aus petrochemischen Grundstoffen ersetzt werden können. Insbesondere die in dieser Arbeit untersuchte selektive Oxidation des Glycerols kann die Herstellung des Produktes Dihydroxyaceton wirtschaftlich attraktiver machen. Dabei ist Dihydroxyaceton nicht nur als Aktivkomponente in Kosmetika interessant, denn die selektive Oxidation des Glycerols stellt bis heute eine wissenschaftliche Herausforderung dar. Die Probleme dieser Reaktion bestehen in der Desaktivierung des Katalysators, die zu einer Abnahme der Selektivität mit fortschreitendem Reaktionsfortschritt führt. Durch deren Untersuchung und kinetische Modellierung konnte festgestellt werden, dass besonders die starke Adsorption von Nebenprodukten am Katalysator zur Katalysatordesaktivierung beiträgt. Es wurde ein kinetisches Modell unter Berücksichtigung zweier aktiver Zentren aufgestellt, auf dessen Basis eine Ausbeute von 70 % an Dihydroxyaceton vorausgesagt wird, wenn es gelingt, Nebenprodukte aus dem Reaktionsgemisch zu entfernen. Mit Hilfe von Membrantrennverfahren gelang es, Nebenprodukte annähernd quantitativ zu entfernen. Die Aktivität erhöhte sich und die Abnahme der Selektivität zu Dihydroxyaceton konnte verringert werden. Bei Durchführung der Reaktion in einem kontinuierlichen Trickle-Bed-Reaktor konnten Ausbeuten von bis zu 60 % an Dihydroxyaceton erhalten werden, jedoch führen hier weitere Desaktivierungsprozesse zu einer Abnahme der Ausbeute. |
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| Alternatives oder übersetztes Abstract: |
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| Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 660 Technische Chemie |
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| Fachbereich(e)/-gebiet(e): | 07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie II 07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie 07 Fachbereich Chemie |
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| Hinterlegungsdatum: | 03 Aug 2010 08:59 | ||||
| Letzte Änderung: | 05 Mär 2013 09:36 | ||||
| PPN: | |||||
| Referenten: | Claus, Prof. Dr. Peter ; Vogel, Prof. Dr. Herbert | ||||
| Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: | 12 Juli 2010 | ||||
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