Buchmann, Marco (2022)
Katalysator- und Prozessentwicklung für die Umwandlung von CO₂ zu Diethylcarbonat.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00020390
Dissertation, Erstveröffentlichung, Verlagsversion

Kurzbeschreibung (Abstract)

Der fortschreitende Klimawandel, verändertes Umweltbewusstsein und sich verringernde Kohle-, Öl- und Gasvorräte machen die Erschließung neuer Rohstoffquellen nötig. CO₂ kommt hier eine besondere Rolle zu, da es sowohl für einen Großteil des Klimawandels verantwortlich ist als auch eine Kohlenstoffquelle mit weltweiter Verfügbarkeit darstellt. In einem ersten Schritt konnte ein Ceroxidkatalysator entwickelt werden, der eine gute Performance in der Diethylcarbonatsynthese zeigt. Hierbei ist eine pH-Wert- und temperaturgesteuerte Katalysatorfällung, als auch die Beachtung thermodynamischer Limitierungen in der Carbonatsynthese notwendig. Die größte Herausforderung in der Diethylcarbonatsynthese stellt dabei die Gleichgewichtslimitierung auf Seite der Edukte dar. Einzig die Entfernung von Wasser aus dem Gleichgewicht erweist sich als zweckmäßig. Zum Einsatz kommen hier organische und anorganische Membranen, welche jedoch nicht langzeitstabil gegenüber CO₂ sind, sodass ein erfolgreicher Verfahrensansatz nicht weiterverfolgt werden kann. Zur Erweiterung des potentiellen Produktspektrums in der Verwendung von Diethylcarbonat als Brückenmolekül in der CO₂-Nutzung wird die Hydrierung zu Methanol untersucht. Erste Versuchsreihen weisen eine gute Ausbeute bei der Verwendung von kombinierten Kupfer-Ceroxidkatalysatoren auf. Hier kann in einer weiterführenden Arbeit eine direkte Hydrierung/Carboxylierung untersucht werden, was entscheidende Vorteile und Vereinfachungen im verfahrenstechnischen Sinne mit sich bringen kann.

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