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Modulation von Stofftransport durch polymermodifizierte und schaltbare Nanokanäle

Diefenbach, Mathias (2020)
Modulation von Stofftransport durch polymermodifizierte und schaltbare Nanokanäle.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.25534/tuprints-00009484
Dissertation, Erstveröffentlichung

Kurzbeschreibung (Abstract)

In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, wie sich die Länge von gepfropften Polymeren innerhalb von Nanokanälen auf den Transport von Ionen Auswirkt. Hierzu wurden einerseits die Reproduzierbarkeit der Membranen bezüglich Kanaldurchmesser und -dichte überprüft sowie andererseits durch Berechnung der Partikelstromdichten ebenfalls berücksichtigt. Im weiteren Verlauf wurde gezeigt, dass die zuvor an Partikeln genutzte RAFT-Polymerisation ebenfalls auf der Oberfläche von Polyethylenterephthalat reproduzierbare und kontrollierte Polymermolmassen liefert. Um eine spätere Abspaltung der Polymere zu vermeiden wurde der sogenannte R-approach (eine Anbindung des Kettentransferagens über dessen R-Gruppe) gewählt, wodurch das Pfropfen des Polymers mittels grafting-from Technik (das Polymer wächst von der Oberfläche aus) realisiert wurde. Auf diesem Weg konnten die Membranen sowohl mit dem neutralen Polymer Poly-N,N‘-dimethylacrylamid (PDMAA), einem Copolymer dessen mit Glycidylmethacrylat und der pH-schaltbaren Polymethacrylsäure (PMAA) modifiziert werden. Der Transport durch die Membranen wurde für zwei verschiedenen Triebkräfte bestimmt. Zum einen wurde der Stromfluss durch die Membranen aufgrund eines äußeren elektrischen Feldes betrachtet und in Form der elektrischen Stromdichte verglichen. Zum anderen wurde die Diffusion, getrieben durch einen Konzentrationsgradienten, gemessen und in Form der Partikelstromdichten verglichen. Beide Versuchsreihen zeigen, dass mit steigender Polymerlänge innerhalb der Kanäle der Transport bis zu einem Minimum abnimmt. Zudem zeigen die Diffusionsversuche, dass eine Aufladung des in den Kanälen befindlichen Polymers eine Selektivitätsänderung der Membran hervorruft.

Typ des Eintrags: Dissertation
Erschienen: 2020
Autor(en): Diefenbach, Mathias
Art des Eintrags: Erstveröffentlichung
Titel: Modulation von Stofftransport durch polymermodifizierte und schaltbare Nanokanäle
Sprache: Deutsch
Referenten: Biesalski, Prof. Dr. Markus ; Andrieu-Brunsen, Prof. Dr. Annette
Publikationsjahr: 2020
Ort: Darmstadt
Datum der mündlichen Prüfung: 1 November 2019
DOI: 10.25534/tuprints-00009484
URL / URN: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/9484
Kurzbeschreibung (Abstract):

In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, wie sich die Länge von gepfropften Polymeren innerhalb von Nanokanälen auf den Transport von Ionen Auswirkt. Hierzu wurden einerseits die Reproduzierbarkeit der Membranen bezüglich Kanaldurchmesser und -dichte überprüft sowie andererseits durch Berechnung der Partikelstromdichten ebenfalls berücksichtigt. Im weiteren Verlauf wurde gezeigt, dass die zuvor an Partikeln genutzte RAFT-Polymerisation ebenfalls auf der Oberfläche von Polyethylenterephthalat reproduzierbare und kontrollierte Polymermolmassen liefert. Um eine spätere Abspaltung der Polymere zu vermeiden wurde der sogenannte R-approach (eine Anbindung des Kettentransferagens über dessen R-Gruppe) gewählt, wodurch das Pfropfen des Polymers mittels grafting-from Technik (das Polymer wächst von der Oberfläche aus) realisiert wurde. Auf diesem Weg konnten die Membranen sowohl mit dem neutralen Polymer Poly-N,N‘-dimethylacrylamid (PDMAA), einem Copolymer dessen mit Glycidylmethacrylat und der pH-schaltbaren Polymethacrylsäure (PMAA) modifiziert werden. Der Transport durch die Membranen wurde für zwei verschiedenen Triebkräfte bestimmt. Zum einen wurde der Stromfluss durch die Membranen aufgrund eines äußeren elektrischen Feldes betrachtet und in Form der elektrischen Stromdichte verglichen. Zum anderen wurde die Diffusion, getrieben durch einen Konzentrationsgradienten, gemessen und in Form der Partikelstromdichten verglichen. Beide Versuchsreihen zeigen, dass mit steigender Polymerlänge innerhalb der Kanäle der Transport bis zu einem Minimum abnimmt. Zudem zeigen die Diffusionsversuche, dass eine Aufladung des in den Kanälen befindlichen Polymers eine Selektivitätsänderung der Membran hervorruft.

Alternatives oder übersetztes Abstract:
Alternatives AbstractSprache

The present work investigated the effect of the length of grafted polymers within nanochannels on the transport of ions. The reproducibility of the membranes in terms of channel diameter and density was examined and the particle current densities were calculated. In the further course it was shown that the RAFT polymerisation previously used on particles also provides reproducible and controlled polymer molar masses on the surface of polyethylene terephthalate. In order to avoid a later separation of the polymers, the so-called R-approach was chosen, whereby the grafting of the polymer was realized by means of the grafting-from technique. In this way, the membranes could be modified with the neutral polymer poly-N,N'-dimethylacrylamide (PDMAA), a copolymer of which with glycidyl methacrylate and the pH-switchable polymethacrylic acid (PMAA). The transport through the membranes was determined for two different driving forces. On the one hand, the current through the membranes was observed due to an external electric field and compared in terms of electrical current density. On the other hand, the diffusion, driven by a concentration gradient, was measured and compared in terms of particle current densities. Both test series show that with increasing polymer length within the channels the transport decreases to a minimum. In addition, the diffusion experiments show that charging the polymer in the channels causes a change in selectivity of the membrane.

Englisch
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-94846
Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikatin (DDC): 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Fachbereich(e)/-gebiet(e): 07 Fachbereich Chemie
07 Fachbereich Chemie > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Makromolekulare Chemie
Hinterlegungsdatum: 19 Jan 2020 20:56
Letzte Änderung: 19 Jan 2020 20:56
PPN:
Referenten: Biesalski, Prof. Dr. Markus ; Andrieu-Brunsen, Prof. Dr. Annette
Datum der mündlichen Prüfung / Verteidigung / mdl. Prüfung: 1 November 2019
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