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Investigation of Structural and Magnetic Properties in MnBi/FeCo and MnGa/FeCo Exchange Spring Bilayers

EsmaeilySabetRoudsari, Sareh (2019):
Investigation of Structural and Magnetic Properties in MnBi/FeCo and MnGa/FeCo Exchange Spring Bilayers.
Darmstadt, Technische Universität, [Online-Edition: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/9191],
[Ph.D. Thesis]

Abstract

Due to the economic crisis concerning rare-earth elements, synthesis of rare-earth free permanent magnets has attracted much attention. The Mn-based intermetallic hard magnetic phases such as MnBi and MnGa are promising rare-earth free candidates particularly in the form of exchange spring magnets coupled to a soft magnetic phase. In this thesis, I have investigated the structural and magnetic properties of c-axis textured MnBi and epitaxial (001) MnGa thin films as well as their exchange coupled bilayers with FeCo soft magnetic layer for further enhancement of the magnetic properties.

First, I studied the growth of highly c-axis textured MnBi thin films deposited in magnetron sputtering from alloy targets on quartz glass substrates. Compared to previous thin film studies in which a multilayer approach was used to grow sequential (Mn/Bi)n layers, in this thesis for the first time I have deposited single layer low-temperature phase (LTP) MnBi thin films with a subsequent annealing step to improve its crystalline texture. Using this approach, the highest degree of crystallinity was achieved at an annealing temperature of 415 °C which significantly improves the saturation magnetization up to 600 emu/cm3 with a high perpendicular magnetic anisotropy of 1.86 MJ/m3. The effect of different starting stoichiometries has shown that slightly higher Mn amount (Mn55Bi45 (at.%)) results in the highest saturation magnetization in the MnBi thin films. The LTP-MnBi thin films have shown a high Curie temperature of ~510K (237 °C) and a positive temperature coefficient for both magnetic anisotropy and coercivity.

Moreover, I have investigated the exchange coupling effect in MnBi/FeCo exchange spring bilayer system. The effect of soft magnetic layer thickness and two different FeCo stoichiometries (Fe-rich and Co-rich compositions) have been studied in this system. Based on the magnetic measurements, the Co-rich stoichiometry acts in favour of exchange coupling. DFT calculations predicted formation of a polycrystalline FeCo layer with coexisting crystalline (110) and disordered phases. The HR-TEM evaluations confirmed that the FeCo layer grown on MnBi thin film shows crystalline (110) orientation with a disordered region close to the hard/soft magnetic interface. This disordered region resulted in a rough interface which deteriorates the exchange coupling for the FeCo thickness above 1 nm. Micromagnetic simulations showed that thickness of the FeCo layer and the interface roughness both control the effectiveness of exchange coupling in MnBi/FeCo system.

In the second part of this thesis, I have deposited epitaxial (001) MnGa thin films using a single layer growth approach on Cr-buffered MgO(100) substrates. The effect of different substrate temperatures on the resulting structural and magnetic properties has been investigated. A high saturation magnetization of 840 emu/cm3 and a very high perpendicular magnetic anisotropy of 2.1 MJ/m3 were achieved for epitaxial L10-MnGa thin films grown at a substrate temperature of 450 °C which are very close to the theoretically predicted value. The MnGa thin films have shown a Curie temperature of 530 K (257 °C) and a negative temperature coefficient for the magnetic anisotropy and coercivity.

In addition, I have investigated the exchange coupling effect in epitaxial MnGa/FeCo bilayer samples which have shown a stronger coupling effect compared to the MnBi/FeCo case. The effect of epitaxial growth (the hard/soft interface quality) and thickness of the soft magnetic layer have been studied in this system. DFT calculations have shown that a Co-terminated Co-rich FeCo layer is in favour of exchange coupling. In optimized bilayers, the coercivity of MnGa (approximately 6 kOe) is fully conserved while the overall saturation magnetization is increased beyond 1000 emu/cm3. The TEM evaluations confirmed a (001) epitaxially grown bilayer with a sharp interface resulted from a small lattice misfit between the two layers. This is considered as the reason for a more coherent magnetic exchange coupling with a permissible soft magnetic layer thickness of up to 2 nm in MnGa/FeCo system.

Item Type: Ph.D. Thesis
Erschienen: 2019
Creators: EsmaeilySabetRoudsari, Sareh
Title: Investigation of Structural and Magnetic Properties in MnBi/FeCo and MnGa/FeCo Exchange Spring Bilayers
Language: English
Abstract:

Due to the economic crisis concerning rare-earth elements, synthesis of rare-earth free permanent magnets has attracted much attention. The Mn-based intermetallic hard magnetic phases such as MnBi and MnGa are promising rare-earth free candidates particularly in the form of exchange spring magnets coupled to a soft magnetic phase. In this thesis, I have investigated the structural and magnetic properties of c-axis textured MnBi and epitaxial (001) MnGa thin films as well as their exchange coupled bilayers with FeCo soft magnetic layer for further enhancement of the magnetic properties.

First, I studied the growth of highly c-axis textured MnBi thin films deposited in magnetron sputtering from alloy targets on quartz glass substrates. Compared to previous thin film studies in which a multilayer approach was used to grow sequential (Mn/Bi)n layers, in this thesis for the first time I have deposited single layer low-temperature phase (LTP) MnBi thin films with a subsequent annealing step to improve its crystalline texture. Using this approach, the highest degree of crystallinity was achieved at an annealing temperature of 415 °C which significantly improves the saturation magnetization up to 600 emu/cm3 with a high perpendicular magnetic anisotropy of 1.86 MJ/m3. The effect of different starting stoichiometries has shown that slightly higher Mn amount (Mn55Bi45 (at.%)) results in the highest saturation magnetization in the MnBi thin films. The LTP-MnBi thin films have shown a high Curie temperature of ~510K (237 °C) and a positive temperature coefficient for both magnetic anisotropy and coercivity.

Moreover, I have investigated the exchange coupling effect in MnBi/FeCo exchange spring bilayer system. The effect of soft magnetic layer thickness and two different FeCo stoichiometries (Fe-rich and Co-rich compositions) have been studied in this system. Based on the magnetic measurements, the Co-rich stoichiometry acts in favour of exchange coupling. DFT calculations predicted formation of a polycrystalline FeCo layer with coexisting crystalline (110) and disordered phases. The HR-TEM evaluations confirmed that the FeCo layer grown on MnBi thin film shows crystalline (110) orientation with a disordered region close to the hard/soft magnetic interface. This disordered region resulted in a rough interface which deteriorates the exchange coupling for the FeCo thickness above 1 nm. Micromagnetic simulations showed that thickness of the FeCo layer and the interface roughness both control the effectiveness of exchange coupling in MnBi/FeCo system.

In the second part of this thesis, I have deposited epitaxial (001) MnGa thin films using a single layer growth approach on Cr-buffered MgO(100) substrates. The effect of different substrate temperatures on the resulting structural and magnetic properties has been investigated. A high saturation magnetization of 840 emu/cm3 and a very high perpendicular magnetic anisotropy of 2.1 MJ/m3 were achieved for epitaxial L10-MnGa thin films grown at a substrate temperature of 450 °C which are very close to the theoretically predicted value. The MnGa thin films have shown a Curie temperature of 530 K (257 °C) and a negative temperature coefficient for the magnetic anisotropy and coercivity.

In addition, I have investigated the exchange coupling effect in epitaxial MnGa/FeCo bilayer samples which have shown a stronger coupling effect compared to the MnBi/FeCo case. The effect of epitaxial growth (the hard/soft interface quality) and thickness of the soft magnetic layer have been studied in this system. DFT calculations have shown that a Co-terminated Co-rich FeCo layer is in favour of exchange coupling. In optimized bilayers, the coercivity of MnGa (approximately 6 kOe) is fully conserved while the overall saturation magnetization is increased beyond 1000 emu/cm3. The TEM evaluations confirmed a (001) epitaxially grown bilayer with a sharp interface resulted from a small lattice misfit between the two layers. This is considered as the reason for a more coherent magnetic exchange coupling with a permissible soft magnetic layer thickness of up to 2 nm in MnGa/FeCo system.

Place of Publication: Darmstadt
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Advanced Thin Film Technology
Date Deposited: 17 Nov 2019 20:55
Official URL: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/9191
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-91917
Referees: Alff, Prof. Dr. Lambert and Gutfleisch, Prof. Dr. Oliver
Refereed / Verteidigung / mdl. Prüfung: 23 September 2019
Alternative Abstract:
Alternative abstract Language
Aufgrund der Kritikalität der Metalle der Seltenen Erden ist die Synthese von seltenerdfreien Permanentmagneten in den Forschungsfokus gerückt. Hartmagnetische intermetallische Phasen auf Mangan-Basis wie MnBi und MnGa sind vielversprechende seltenerdfreie Kandidaten, insbesondere als Bestandteil austauschgekoppelter Systeme in Verbindung mit einer weichmagnetischen Phase. In dieser Arbeit wurden das Wachstum und die magnetischen Eigenschaften von hartmagnetischen texturierten Dünnschichten von MnBi und MnGa sowie deren austauschgekoppelte Doppelschichten mit einer weichmagnetischen FeCo-Phase untersucht, um die magnetischen Eigenschaften weiter zu verbessern. Zuerst wurde das Wachstum von c-Achse orientierten mittels Magnetronsputterns hergestellter MnBi Dünnschichten untersucht. Diese wurden unter der Verwendung einer neuen Einzelschicht-Wachstumsmethode von einem Legierungs-Sputtertarget auf Quarzglas-Substraten abgeschieden. Bei allen vorhergehenden Studien wurden sequentielle (Mn/Bi)n Schichten gewachsen. In dieser Arbeit wurde zum ersten Mal das Wachstum von einschichtigen Niedertemperatur-Phasen (LTP) MnBi Dünnschichten mit einem anschließenden Wärmebehandlungsschritt untersucht, durch den eine signifikante Verbesserung der kristallinen Textur erzielen wurde. Dieser neue Ansatz führte zu einer hohen Kristallinität bei einer Glühtemperatur von 415 °C, wodurch die Sättigungsmagnetisierung drastisch auf bis zu 600 emu/cm3 erhöht wurden konnte. In diesen Schichten wurde eine sehr hohe senkrechte magnetische Anisotropie von 1.86 MJ/m3 beobachtet. Die Wirkung von verschiedener Ausgangsstöchiometrien des Sputtertargets wurde ebenfalls untersucht. Eine etwas höhere Menge an Mn (Mn55Bi45 (at.%)) führt zu der höchsten Sättigungsmagnetisierung in den betrachteten MnBi Dünnfilmen. Die LTP-MnBi Dünnschichten weisen des Weiteren eine hohe Curie Temperatur von etwa 510 K und einen positiven Temperaturkoeffizienten sowohl für die magnetische Anisotropie als auch für die Koerzitivkraft auf. Aufbauend auf den beschriebenen dünnen Schichten von MnBi wurde die Austauschkopplung in MnBi/FeCo Doppelschichtsystemen untersucht. Dabei wurde der Einfluss der weichmagnetischen Schichtdicke und zweier verschiedener FeCo-Stöchiometrien (Fe-reiche und Co-reiche Zusammensetzung) untersucht. Magnetische Messungen zeigten, dass Co-reiche Stöchiometrien sich zugunsten der Austauschkopplung auswirken. Ergänzende DFT-Rechnungen haben die Bildung einer polykristallinen FeCo Schicht mit koexistierenden kristallinen und ungeordneten (110)-Phasen vorhergesagt. HRTEM Auswertungen zeigten, dass die auf einer MnBi-Dünnschicht aufgewachsenen FeCo Schichten eine kristalline (110) Orientierung mit einem ungeordneten Bereich nahe der hart/weichmagnetischen Grenzfläche zeigen. Dies führte zu einer rauen Grenzfläche, die die Austauschkopplung schon bei einer FeCo Schichtdicke über 1 nm verschlechtert. Mikromagnetische Simulationen zeigen, dass sowohl die Dicke der FeCo-Schicht als auch die Rauheit der Grenzfläche die Wirksamkeit der Austauschkopplung im MnBi/FeCo-System determinieren. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden epitaktische (001) MnGa Dünnschichten bei verschiedenen Substrattemperaturen auf Cr-gepufferten MgO(100) Substraten abgeschieden. Die L10-MnGa Dünnschichten, die bei einer Substrattemperatur von 450 °C gewachsen wurden, zeigen den höchsten Wert der Sättigungsmagnetisierung von 840 emu/cm3 und eine hohe senkrechte magnetische Anisotropie von 2.1 MJ/m3. Die MnGa Dünnschichten besitzen eine Curie-Temperatur von 530 K und einen negativen Temperaturkoeffizienten für die magnetische Anisotropie und Koerzitivkraft. Im Vergleich zum MnBi/FeCo System zeigt das MnGa/FeCo System eine deutlich verbesserte Austauschkopplung. DFT Rechnungen zeigen, dass eine Co-terminierte und Co-reiche FeCo-Schicht zu einer Erhöhung der Austauschkopplung führt. TEM-Untersuchungen bestätigen eine (001) epitaktisch gewachsene Doppelschicht mit einer scharfen Grenzfläche. Das epitaktische Wachstum wird durch die geringe Gitterfehlanpassung der beiden Materialien begünstigt. Die atomar scharfe Grenzfläche führt zu einer kohärenten Austauschkopplung bis zu einer maximalen Schichtdicke der weichmagnetischen Schicht von 2 nm.German
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