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Entmischung von Elementen in warmer dichter Materie

Frydrych, Simon Andreas (2018):
Entmischung von Elementen in warmer dichter Materie.
Darmstadt, Technische Universität, [Online-Edition: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/8219],
[Ph.D. Thesis]

Abstract

Die Erforschung von warmer dichter Materie hat sich in den letzten zwei Jahrzehnten intensiviert. Der Zustand zeichnet sich durch hohe Drücke, Temperaturen und Dichten im Bereich der Festkörperdichte aus und ist ein Übergangsbereich zwischen Festkörpern und Plasmen, der mit theoretischen Modellen kaum beschreibbar ist. Durch die fortwährende Entwicklung neuer experimenteller Möglichkeiten kann warme dichte Materie inzwischen im Labor untersucht werden. Der Anstieg der verfügbaren Rechenleistung ermöglicht den Zugang mit Simulationen.

Warme dichte Materie tritt in astrophysikalischen Objekten wie Planeten auf und kann hier eine entscheidende Rolle in deren Formung einnehmen. Während zur Erforschung von warmer dichter Materie in den letzten Jahren häufig einelementige Materialien untersucht wurden, sind chemische Verbindungen aus mehreren Elementen von besonderem Interesse, da sie den größten Teil der bekannten Materie ausmachen. Mit zunehmendem Druck und Temperatur, wie sie etwa in tieferen Planetenschichten auftreten, steigt die thermische Energie und liegt in der Größenordnung der chemischen Bindungsenergie und darüber. Hier wird ein Auflösen der chemischen Verbindungen erwartet und eine Entmischung der Elemente ist möglich.

Für diese Arbeit wird Polystyrol mit lasergetriebenen Schockwellen in den Zustand der warmen dichten Materie gebracht. Die Entmischung der Elemente wird mit Röntgenstrahlung der Energie 8180 eV untersucht, die mit dem Röntgen-Freie-Elektronen-Laser Linac Coherent Light Source am SLAC National Accelerator Laboratory in Kalifornien (USA) erzeugt wird.

Durch die Verwendung einer zweistufigen Laserpulsform werden zwei zeitlich versetzte Schockwellen erzeugt. Auf diese Weise kann im Vergleich zu einer einzelnen Schockwelle ein höherer Druck bei gleichzeitig niedrigerer Temperatur erreicht werden. Im Endzustand beträgt der Druck (150 ± 15) GPa und die Temperatur (5000 ± 500) K. Diese Werte stammen aus eindimensionalen hydrodynamischen HELIOS-Simulationen, deren Schockwellendynamik mit der experimentellen Messung des Schockausbruchs sowie den Ergebnissen aus der Röntgenbeugung und der Entstehung von Diamant übereinstimmen.

Zur Messung der Elemententmischung wird Röntgen-Thomson-Streuung eingesetzt. DFT-MD-Simulationen zeigen, dass die Rayleigh-Streuung für kleine Streuvektoren im Falle einer Entmischung stark abfällt. Daher wird ein Kristallspektrometer in Vorwärtsrichtung bei k = 1,23e10 1/m (θ​ = 17°) eingesetzt. Um hier einen absoluten Wert der Rayleigh-Streuung zu bestimmen, wird die elastische Streuung auf ein zweites Kristallspektrometer in Rückwärtsrichtung bei k = 7,30e10 1/m (θ​ = 123°) normiert. Aufgrund des großen Streuwinkels sind elastisch und inelastisch gestreute Röntgenstrahlung getrennt auflösbar und aus ihrem Verhältnis kann ein absoluter Wert der Rayleigh-Streuung berechnet werden.​

Experimentell wird eine untere Grenze der Entmischung von bis zu (28,1_{-8,0}^{+7,5}) % gemessen. Durch die Überlagerung der Röntgenbeugung an der (040) Ebene des im Experiment erzeugten Diamants mit der Position des Rückwärtsspektrometers ist die tatsächliche Entmischung zusätzlich um bis zu 25 % höher.

Item Type: Ph.D. Thesis
Erschienen: 2018
Creators: Frydrych, Simon Andreas
Title: Entmischung von Elementen in warmer dichter Materie
Language: German
Abstract:

Die Erforschung von warmer dichter Materie hat sich in den letzten zwei Jahrzehnten intensiviert. Der Zustand zeichnet sich durch hohe Drücke, Temperaturen und Dichten im Bereich der Festkörperdichte aus und ist ein Übergangsbereich zwischen Festkörpern und Plasmen, der mit theoretischen Modellen kaum beschreibbar ist. Durch die fortwährende Entwicklung neuer experimenteller Möglichkeiten kann warme dichte Materie inzwischen im Labor untersucht werden. Der Anstieg der verfügbaren Rechenleistung ermöglicht den Zugang mit Simulationen.

Warme dichte Materie tritt in astrophysikalischen Objekten wie Planeten auf und kann hier eine entscheidende Rolle in deren Formung einnehmen. Während zur Erforschung von warmer dichter Materie in den letzten Jahren häufig einelementige Materialien untersucht wurden, sind chemische Verbindungen aus mehreren Elementen von besonderem Interesse, da sie den größten Teil der bekannten Materie ausmachen. Mit zunehmendem Druck und Temperatur, wie sie etwa in tieferen Planetenschichten auftreten, steigt die thermische Energie und liegt in der Größenordnung der chemischen Bindungsenergie und darüber. Hier wird ein Auflösen der chemischen Verbindungen erwartet und eine Entmischung der Elemente ist möglich.

Für diese Arbeit wird Polystyrol mit lasergetriebenen Schockwellen in den Zustand der warmen dichten Materie gebracht. Die Entmischung der Elemente wird mit Röntgenstrahlung der Energie 8180 eV untersucht, die mit dem Röntgen-Freie-Elektronen-Laser Linac Coherent Light Source am SLAC National Accelerator Laboratory in Kalifornien (USA) erzeugt wird.

Durch die Verwendung einer zweistufigen Laserpulsform werden zwei zeitlich versetzte Schockwellen erzeugt. Auf diese Weise kann im Vergleich zu einer einzelnen Schockwelle ein höherer Druck bei gleichzeitig niedrigerer Temperatur erreicht werden. Im Endzustand beträgt der Druck (150 ± 15) GPa und die Temperatur (5000 ± 500) K. Diese Werte stammen aus eindimensionalen hydrodynamischen HELIOS-Simulationen, deren Schockwellendynamik mit der experimentellen Messung des Schockausbruchs sowie den Ergebnissen aus der Röntgenbeugung und der Entstehung von Diamant übereinstimmen.

Zur Messung der Elemententmischung wird Röntgen-Thomson-Streuung eingesetzt. DFT-MD-Simulationen zeigen, dass die Rayleigh-Streuung für kleine Streuvektoren im Falle einer Entmischung stark abfällt. Daher wird ein Kristallspektrometer in Vorwärtsrichtung bei k = 1,23e10 1/m (θ​ = 17°) eingesetzt. Um hier einen absoluten Wert der Rayleigh-Streuung zu bestimmen, wird die elastische Streuung auf ein zweites Kristallspektrometer in Rückwärtsrichtung bei k = 7,30e10 1/m (θ​ = 123°) normiert. Aufgrund des großen Streuwinkels sind elastisch und inelastisch gestreute Röntgenstrahlung getrennt auflösbar und aus ihrem Verhältnis kann ein absoluter Wert der Rayleigh-Streuung berechnet werden.​

Experimentell wird eine untere Grenze der Entmischung von bis zu (28,1_{-8,0}^{+7,5}) % gemessen. Durch die Überlagerung der Röntgenbeugung an der (040) Ebene des im Experiment erzeugten Diamants mit der Position des Rückwärtsspektrometers ist die tatsächliche Entmischung zusätzlich um bis zu 25 % höher.

Place of Publication: Darmstadt
Divisions: 05 Department of Physics
05 Department of Physics > Institute of Nuclear Physics
05 Department of Physics > Institute of Nuclear Physics > Experimentelle Kernphysik
05 Department of Physics > Institute of Nuclear Physics > Experimentelle Kernphysik > Laser- und Plasmaphysik
Date Deposited: 02 Dec 2018 20:55
Official URL: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/8219
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-82191
Referees: Roth, Prof. Dr. Markus and Kraus, Dr. Dominik
Refereed / Verteidigung / mdl. Prüfung: 19 November 2018
Alternative Abstract:
Alternative abstract Language
The number of experiments investigating warm dense matter has increased significantly over the last two decades. This state of warm dense matter is a transit regime between solids and plasmas. Its main characteristics are high pressures, temperatures and densities on the order of the solid density. Neither theoretical models of solid state physics nor those of plasma physics are valid here. The constant development of novel experimental techniques and the increasing computational power enable a simultaneous experimental and theoretical study of warm dense matter generated in the laboratory nowadays. Warm dense matter occurs for example in the interior of planets or brown dwarfs and can participate in the shaping of astrophysical objects. Over the last years, investigations have been focussed mostly on materials consisting of one elemental species. However, the majority of materials consist of multiple species raising interest in their behavior in the warm dense matter state. Due to rising pressure and temperature in deeper layers of planets, the thermal energy is in the order of the chemical bond energy and above. This phenomenon enables dissociation and species separation. In the framework of this thesis, polystyrene is compressed using laser-driven shock waves. X-rays, with an energy of 8180 eV generated by the x-ray free electron laser Linac Coherent Light Source at SLAC National Accelerator Laboratory in California (USA) are used to investigate the species separation in warm dense polystyrene. Using a two-stage laser pulse shape, two staggered shock waves are generated. This method leads to a higher pressure while the temperature stays below temperatures achieved during a single shock. The final state reaches a pressure of (150 ± 15) GPa and a temperature of (5000 ± 500 K, which were extracted from a one-dimensional hydrodynamic HELIOS simulation. The predicted shock wave dynamic is consistent with the experimental measurement of the shock velocity and the x-ray diffraction of created diamond. The species separation is measured using x-ray Thomson scattering. DFT-MD simulations show a significant drop-off in the Rayleigh scattering at low scattering angles in case of species separation. Therefore, a crystal spectrometer is used in forward direction at $θ​ = 17° (k = 1.23e10 1/m). To obtain an absolute value of the Rayleigh scattering, the elastic scattering is normalized to a second crystal spectrometer in backward direction at θ​ = 123° (k = 7.30e10 1/m). Due to the large scattering angle, elastic and inelastic scattered x-rays are resolved separately and their ratio yields an absolute value of the Rayleigh scattering. In the experiment, a species separation up to (28.1_{-8.0}^{+7.5}) % has been measured. This value only represents a lower limit since the position of the backward spectrometer overlaps with x-ray diffraction of the (040) diamond layer. Therefore, the species separation could be higher by as much as additional 25 %.English
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